基于银/硅纳米孔住阵列上腺嘌呤和胞嘧啶的表面增强拉曼散射

论文摘要

位曼光谱属于分子振动光谱。它能够提供分子特有的“指纹”信息,因而可应用于生物分子探测,疾病诊断和化学分析等领域。但是,由于常规拉曼光谱信号太弱,严重限制了其广泛应用。采用表面增强拉曼散射（Surface-enhanced Raman Scattering, SERS）技术可以极大地增强拉曼散射信号的强度,从而有望使拉曼光谱技术优势得到有效发挥和应用。SERS技术应用中,活性基底的选择和制备非常关键。本文采用浸渍沉积法,利用硅纳米孔柱阵列（Si-NIPA）的表而还原性,制备了具有规则结构的银/硅纳米孔柱阵列（Ag/Si-NPA）,并以Ag/Si-NPA作为SERS活性基底对生物分子腺嘌呤和胞嘧啶的SERS光谱进行了探测,取得了以下主要结果。对SERS活性基底Ag/Si-NPA表面形貌和结构进行表征,通过制备不同浸（?）的活性基底,以104 M腺嘌呤溶液为探测目标,确定了活性基底实现腺嘌呤SERS最大增强的浸渍时间。对腺嘌呤分子SERS光谱的振动峰进行了归属和分析,确定了腺嘌呤分子以N7位垂直吸附于活性基底表面的结论。通过探测不同浓度腺嘌呤溶液的SERS光谱,发现腺嘌呤溶液的探测极限浓度为10-9M。对比分析了光谱中振动峰的强度及峰位变化,发现表征腺嘌呤环呼吸振动的拉曼峰的强度随溶液浓度的降低逐渐减小的变化趋势。根据SERS的表面选择定则提出了腺嘌呤分子在活性基底上的吸附状态随浓度降低发生变化。腺嘌呤分子由原来的垂直吸附变为“平躺”吸附于活性基底表面。研究了腺嘌呤分子在活性基底Ag/Si-NPA上不同吸附位的SERS增强活性,结果表明硅柱顶部表面银颗粒的SERS活性增强较大。以Ag/Si-NPA为活性基底获得了胞嘧啶SERS光谱图,证实了胞嘧啶分子在活性基底表面的吸附状态是以N3位垂直吸附。通过对比研究不同浓度胞嘧啶溶液的SERS光谱,得到了胞嘧啶分子在活性基底Ag/Si-NPA表面吸附状态不随胞嘧啶溶液浓度的降低而变化的结论。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 拉曼散射与表面增强拉曼散射（SERS）
• 1.1.1 拉曼散射
• 1.1.2 表面增强拉曼散射
• 1.1.3 SERS与常规拉曼散射的比较
• 1.2 SERS的增强机制
• 1.2.1 电磁场增强机理
• 1.2.2 SERS的电荷转移化学增强
• 1.3 SERS的表面选择定则
• 1.4 常用的SERS光谱分析方法
• 1.5 SERS技术在生物医学中的应用
• 第二章 Ag/Si-NPA的浸渍法制备与优化
• 2.1 引言
• 2.2 浸渍法制备活性基底Ag/Si-NPA
• 2.2.1 水热法制备Si-NPA
• 2.2.2 浸渍法制备Ag/Si-NPA
• 2.2.3 表征分析方法
• 2.2.4 Si-NPA和Ag/Si-NPA表面形貌表征
• 2.2.5 SERS谱中来自活性基底Ag/Si-NPA的杂质峰处理
• 2.3 活性基底Ag/Si-NPA的最佳浸渍时间
• 2.3.1 腺嘌呤振动峰的指认
• 2.3.2 不同浸渍时间腺嘌呤拉曼光谱图
• 本章小结
• 第三章 腺嘌呤的吸附状态与吸附位研究
• 3.1 引言
• 3.2 腺嘌呤的低浓度探测
• 3.2.1 腺嘌呤SERS光谱振动模的指认
• 3.2.2 腺嘌呤振动峰的分析
• 3.3 不同浓度腺嘌呤的SERS光谱与吸附状态研究
• 3.3.1 腺嘌呤的SERS光谱
• 3.3.2 不同浓度腺嘌呤的SERS光谱
• 3.3.3 不同浓度腺嘌呤分子的吸附状态
• 3.4 腺嘌呤在活性基底Ag/Si-NPA上吸附位的研究
• 3.4.1 硅柱不同部位面积统计比
• 3.4.2 腺嘌呤在活性基底Ag/Si-NPA上的吸附位
• 本章小结
• 第四章 胞嘧啶的检测及吸附状态研究
• 4.1 胞嘧啶探测样品的制备
• 4.2 活性基底Ag/Si-NPA上胞嘧啶SERS光谱研究
• 4.2.1 胞嘧啶SERS光谱分析
• 4.2.2 胞嘧啶吸附状态研究
• 本章小结
• 第五章 总结与展望
• 5.1 总结
• 5.2 展望
• 参考文献
• 附录
• 硕士期间完成学术论文
• 致谢