多孔聚合物—活性炭纳米复合材料的制备及性能研究

多孔聚合物—活性炭纳米复合材料的制备及性能研究

论文摘要

活性炭作为一种典型的多孔材料,具有比表面积高、孔结构发达、耐高温、耐腐蚀、导电、传热、抗酸耐碱、化学稳定性好和生物相容性好等一系列优点。活性炭在吸附方面的应用已经成为研究的热点之一,它可用于气相和液相的吸附分离过程,用作防毒面具、分离精制气体、回收有机溶剂、去除重金属离子和净化污水源等。目前,关于活性炭的吸附研究主要停留在利用活性炭的多孔特性,以物理吸附为主,但活性炭的吸附特性不仅取决于其孔结构,与表面化学性质也有很大关系,因此,研究者对活性炭表面进行化学改性使其吸附性能增强。本文中研究了将具有特殊基团的功能性聚合物引入到活性炭孔内,制备出多孔聚合物-活性炭纳米复合材料,这种材料既可以发挥活性炭的孔结构优势,还能利用聚合物链段的特殊基团对废水中有机污染物进行吸附。多孔聚合物-无机纳米复合材料不仅能将无机材料的光、电、磁等性能与聚合物的力学性能、功能性相结合,更重要的是纳米孔的存在为材料的实际应用提供了通道,比如质子的传送、溶液的运输、气体的扩散、各种生物反应的快速进行等,使这种材料在电学、光学、生物、医药和环保等领域具有广阔的应用前景。本文首先采用资源丰富,价格低廉的稻壳作为原料,用NaOH作为活化剂的化学活化法制备活性炭,讨论了浸渍比、活化方式、活化温度和活化时间对活性炭碘吸附值和产率的影响,并对稻壳在450℃氮气保护下炭化4h,浸渍比为3.0,在400℃下预处理30min,再升温到800℃,进行高温活化2h,洗净烘干,制备出的活性炭进行表征,发现其氮气吸附/脱附等温线为Ⅳ型,比表面为1200m2.g-1,平均孔径为3.7nm,孔容积为0.67cm3.g-1。其次,探索了将聚合物合成到活性炭孔内的方法,用冷冻充气法成功地将丙烯酸直接原位聚合在活性炭孔内。发现丙烯酸与活性炭的质量比、聚合温度和聚合时间都会对多孔聚丙烯酸-活性炭纳米复合材料的性能产生影响,当聚合反应温度为80℃,聚合反应时间达到22h,聚丙烯酸含量约为20%时,比表面积下降为349m2.g-1,平均孔径下降为2.7nm,孔容积下降为0.34 cm3.g-1,其红外谱图显出具有活性炭C-C键产生的峰和PAA特征键的偏移峰。并用所制备的复合材料对苯胺和硝基苯进行吸附,发现其对苯胺和硝基苯的吸附以化学吸附为主,聚合物含量越高,吸附容量越大;吸附容量随着时间的延长而增加,直至20h后趋于平衡;吸附剂用量越增加,吸附容量越大,而且吸附过程更加适用Langmuir吸附等温方程和准二级动力学方程。最后,用搅拌法以溶液聚合法将丙烯酰胺聚合在活性炭孔内,当聚合反应的温度为90℃,反应时间达到24h,制备的出多孔聚丙烯酰胺-活性炭纳米复合材料的比表面积为611m2.g-1,平均孔径为2.6nm,孔容积为0.42cm3.g-1。并用所制备的复合材料对苯酚、4-氯苯酚、五氯苯酚钠进行吸附,发现其对酚类化合物以化学吸附为主,吸附容量随着时间的延长而增加,直至20h后趋于平衡;吸附剂用量越增加,吸附容量越大,而且吸附过程更加适用Langmuir吸附等温方程和准二级动力学方程。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1.1 背景介绍
  • 1.2 合成机理与应用研究
  • 1.2.1 合成机理
  • 1.2.2 制备方法
  • 1.2.3 吸附应用研究
  • 1.3 本论文的研究意义和内容
  • 第二章 活性炭的制备与表征
  • 2.1 前言
  • 2.2 实验试剂及仪器
  • 2.3 活性炭的制备工艺
  • 2.4 活性炭的表征原理
  • 2.4.1 表征原理
  • 2.4.2 碘吸附值的测定
  • 2.5 结果与讨论
  • 2.5.1 浸渍比对活性炭性能的影响
  • 2.5.2 活化方式对活性炭性能的影响
  • 2.5.3 活化温度对活性炭性能的影响
  • 2.5.4 活化时间对活性炭性能的影响
  • 2.6 活性炭的表征
  • 2.6.1 氮气吸附/脱附等温线与孔径分布
  • 2.6.2 活性炭微观结构
  • 2.7 本章小结
  • 第三章 多孔聚丙烯酸-活性炭纳米复合材料的制备及其吸附性能研究
  • 3.1 前言
  • 3.2 聚丙烯酸-活性炭复合材料的制备
  • 3.2.1 实验仪器与试剂
  • 3.2.2 制备方法
  • 3.2.3 吸附实验及标准曲线的绘制
  • 3.3 表征技术
  • 3.4 结果与讨论
  • 3.4.1 聚丙烯酸-活性炭复合材料的表征
  • 3.4.2 吸附实验
  • 3.5 本章小结
  • 第四章 多孔聚丙烯酰胺-活性炭纳米复合材料的制备及其吸附性能研究
  • 4.1 前言
  • 4.2 聚丙烯酰胺-活性炭复合材料的制备
  • 4.2.1 实验仪器与试剂
  • 4.2.2 制备方法
  • 4.2.3 吸附实验及标准曲线的绘制
  • 4.3 表征技术
  • 4.4 结果与讨论
  • 4.4.1 聚丙烯酰胺-活性炭复合材料的表征
  • 4.4.2 吸附实验
  • 4.5 本章小结
  • 第五章 总结与展望
  • 5.1 主要结论
  • 5.2 研究展望
  • 参考文献
  • 符号与标记(附录1)
  • 致谢
  • 攻读硕士学位期间已发表的论文
  • 相关论文文献

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