首页> 正文

阴阳极共同作用体系电催化降解邻硝基苯酚的研究

2020-12-06阅读(346)

阴阳极共同作用体系电催化降解邻硝基苯酚的研究

论文摘要

近年来,利用电催化氧化法处理水中难降解有机污染物的研究引人注目。它是以羟基自由基（·OH）为主要氧化剂的高级氧化技术,研究者已从传统的阳极产·OH转为开发阴极的间接氧化性能。本文发展了以阳极氧化为主的电催化氧化技术,利用阴极还原氧为H2O2间接产·OH氧化有机物的能力,建立阴阳极共同作用体系,对邻硝基苯酚（ONP）的催化降解进行了系统研究。本文选用不同碳材料及粘结剂制备出三种阴极即活性炭/聚四氟乙烯（ AC/PTFE）、热解碳/酚醛树脂（ PC/PFR）、碳纳米管/酚醛树脂（CNTs/PFR）气体扩散电极（GDE）。研究了制备工艺中的各项因素对每种电极性能的影响。研究表明采用不锈钢网为导电基体;活性催化层中碳粉与粘结剂质量比分别为2:1、1:1、1:5;在防水扩散层中添加无水硫酸钠作造孔剂并且当PTFE与无水硫酸钠质量比为1:1等条件时各电极的催化性能发挥最好。利用FT-IR、SEM、BET等检测手段对三种碳材料及GDE的表面性能进行了分析。对三种GDE与Ti-Bi/PbO2阳极组成的三个阴阳极共同作用体系与阳极氧化体系进行比较研究。结果显示阴阳极共同作用的电催化体系在H2O2及·OH的产量上均比阳极氧化体系要多,其中CNTs/PFR阴极产H2O2及·OH量最高,在电催化降解有机物中能够发挥关键性作用。ONP在CNTs/PFR &Ti-Bi/PbO2体系作用下降解速率常数最大,为0.2023min-1,比阳极氧化体系速率常数提高了近120%。总的来说,CNTs/PFR &Ti-Bi/PbO2体系不仅比阳极氧化体系具有更高的电催化活性,同时也可以提高电流效率与电压利用率,是最经济合理的电催化体系。最后利用最佳电催化体系对ONP降解途径进行了研究,在电流密度20mA/cm2、pH 4、反应温度45℃、曝气量1L/min的最佳实验条件下,ONP的降解非常快速,30min时ONP去除率达100%,120min时基本矿化完全,却矿化过程属质量扩散控制过程。通过对中间产物及硝基的转化分析得知,ONP降解途径中存在氧化和还原两种反应,且氧化反应占主导地位,苯环裂解生成有机酸及后续反应可借鉴苯酚的降解过程。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 难降解有机物的污染现状与处理要求
  • 1.2 高级氧化技术简介
  • 1.3 电催化氧化法处理难降解有机物的研究
  • 1.3.1 电催化氧化法的发展与机理研究
  • 1.3.2 有机物在阳极的氧化过程
  • 1.3.3 阴极的还原作用与有机物的间接氧化
  • 1.4 氧还原阴极的类型与气体扩散电极的制备
  • 1.4.1 氧的电化学还原过程
  • 1.4.2 氧还原阴极的材料及类型
  • 1.4.3 气体扩散电极结构介绍
  • 1.5 阴阳极共同作用电催化体系在水处理领域的研究进展
  • 1.6 本课题研究的目的、意义及主要内容
  • 1.6.1 研究的目的与意义
  • 1.6.2 研究的主要内容
  • 第2章 实验材料与分析方法
  • 2.1 实验仪器与药品
  • 2.1.1 实验仪器
  • 2.1.2 实验试剂及材料
  • 2.2 电极的选择及制备
  • 2阳极的制备过程'>2.2.1 Ti/Bi-PbO2阳极的制备过程
  • 2.2.2 气体扩散阴极的制备
  • 2.3 实验方法
  • 2.3.1 电催化反应装置
  • 2.3.2 氧化剂产量检测实验
  • 2.3.3 有机物降解研究
  • 2.4 分析方法
  • 2.4.1 电极材料特性分析
  • 2.4.2 电极电催化性能分析
  • 2.4.3 邻硝基苯酚降解效果的分析
  • 第3章 三种气体扩散电极的制备过程及工艺优化
  • 3.1 电极制备基本过程
  • 3.1.1 电极制备流程
  • 3.1.2 电极制备步骤
  • 3.2 AC/PTFE电极制备及条件优化
  • 3.2.1 活性炭的预处理
  • 3.2.2 导电基体材质对电极性能的影响
  • 3.2.3 催化层中mAC: mPTFE对AC/PTFE电极性能的影响
  • 3.2.4 热固温度及时间对AC/PTFE电极性能的影响
  • 3.2.5 扩散层中添加造孔剂对电极性能的影响
  • 3.2.6 扩散层中mPTFE: m P对电极性能的影响
  • 3.3 PC/PFR电极制备及条件优化
  • 3.3.1 酚醛树脂热解碳的制备及预处理
  • 3.3.2 粘结剂种类对电极性能的影响
  • 3.3.3 碳化热解温度对PC/PFR电极性能的影响
  • 3.3.4 催化层中mPC:mPFR对PC/PFR电极性能的影响
  • 3.4 CNTs/PFR电极制备及条件优化
  • 3.4.1 多壁碳纳米管的预处理
  • 3.4.2 催化层中mCNTs:mPFR对CNTs/PFR电极性能的影响
  • 3.5 三种气体扩散电极的表面形貌分析
  • 3.5.1 SEM分析
  • 3.5.2 BET分析
  • 3.6 本章小结
  • 第4章 不同电化学体系电催化性能比较
  • 4.1 不同电化学体系电催化产生氧化剂过程比较
  • 4.1.1 过氧化氢产量的比较
  • 4.1.2 羟基自由基产量的比较
  • 4.2 不同电化学体系电催化降解ONP比较
  • 4.2.1 ONP降解的动力学过程比较
  • 4.2.2 ONP降解的矿化过程比较
  • 4.3 不同电化学体系降解ONP的电能利用效率比较
  • 4.3.1 电流效率比较
  • 4.3.2 电压利用率比较
  • 4.4 本章小结
  • 第5章 电化学阴阳极同时催化降解ONP的过程研究
  • 5.1 ONP降解的实验条件优化
  • 5.1.1 电流密度对ONP降解的影响
  • 5.1.2 初始pH对ONP降解的影响
  • 5.1.3 电解温度对ONP降解的影响
  • 5.1.4 曝气量对ONP降解的影响
  • 5.2 ONP降解过程及中间产物分析
  • 5.2.1 ONP的降解与矿化过程
  • 5.2.2 中间产物分析
  • 5.2.3 无机氮元素的转化过程
  • 5.2.4 有机酸生成及分解
  • 5.3 ONP的降解途径
  • 5.4 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读学位期间发表的学术论文
  • 致谢

    • 相关论文文献

    • [1].3-甲基-4-硝基苯酚催化还原反应器的设计选型[J]. 浙江化工 2020(04)
    • [2].2,4-二氯-5-硝基苯酚的气相色谱分析方法[J]. 安徽化工 2019(04)
    • [3].影响电解4-硝基苯酚和苯醌生成转化的因素研究[J]. 环境科学与技术 2019(09)
    • [4].高效液相色谱法测定餐纸中2,4-二硝基苯酚和对羟基苯甲酸丙酯残留量[J]. 分析试验室 2014(12)
    • [5].p-硝基苯酚的光度法测定条件优化研究[J]. 实验室科学 2018(02)
    • [6].液相色谱法测定2-氨基-4-硝基苯酚[J]. 染料与染色 2013(01)
    • [7].硝基苯酚在石墨烯修饰电极上的电化学行为研究[J]. 赤峰学院学报(自然科学版) 2013(10)
    • [8].紫外可见分光光度法测定污水中间-硝基苯酚的含量[J]. 沈阳师范大学学报(自然科学版) 2012(04)
    • [9].2,4-二硝基苯酚的气相色谱分析方法研究[J]. 染料与染色 2010(05)
    • [10].环境中痕量2,4-二硝基苯酚的检测方法的评价[J]. 化工技术与开发 2008(10)
    • [11].紫外可见光谱归一校正法检测2,4-二硝基苯酚[J]. 广东化工 2014(09)
    • [12].16例2,4-二硝基苯酚群体中毒的急救护理[J]. 中华护理杂志 2012(05)
    • [13].2,4-二硝基苯酚与肌红蛋白的相互作用[J]. 分析试验室 2011(04)
    • [14].尿中五氯酚和2,4-二氯-6-硝基苯酚气相色谱分析[J]. 中国法医学杂志 2011(03)
    • [15].二硝基苯酚的抗肿瘤作用[J]. 中国医药指南 2011(33)
    • [16].一步氧化法合成3-甲基-4-硝基苯酚工艺优化研究[J]. 安徽化工 2010(05)
    • [17].液相色谱法对染发剂中5种n-氨基n--硝基苯酚同分异构体的同时测定[J]. 分析测试学报 2009(08)
    • [18].碳纳米管修饰电极微分伏安法检测二硝基苯酚异构体[J]. 应用化学 2008(06)
    • [19].利用邻硝基苯酚—甘油—硫酸分子荧光探针检测葡萄糖[J]. 广东化工 2013(19)
    • [20].吸附树脂负载铁酞菁光催化降解4-硝基苯酚[J]. 东南大学学报(自然科学版) 2012(03)
    • [21].3-氟-4-硝基苯酚的合成研究[J]. 山东化工 2011(02)
    • [22].3-氟-4-硝基苯酚的合成[J]. 精细化工 2008(05)
    • [23].4,5-二甲基-2-硝基苯酚的合成与晶体结构[J]. 化学试剂 2008(11)
    • [24].2,4-二硝基苯酚荷移反应分光光度法测定罗红霉素[J]. 理化检验(化学分册) 2015(09)
    • [25].2-氨基-4-氯-5-硝基苯酚的生产工艺[J]. 山东化工 2009(08)
    • [26].有毒硝基苯酚的甲基化衍生的气相色谱研究[J]. 化学工程与装备 2008(12)
    • [27].4-硝基苯酚对雄性未成年大鼠类固醇激素水平及其受体在睾丸中表达的影响[J]. 畜牧与兽医 2012(S1)
    • [28].二氧化硅负载磷钼钒酸铯选择性催化硝化苯酚为邻硝基苯酚[J]. 应用化学 2014(07)
    • [29].3-甲基-2-硝基苯酚的合成工艺改进[J]. 精细化工中间体 2011(06)
    • [30].复合功能吸附树脂对2,4-二硝基苯酚的吸附特性[J]. 离子交换与吸附 2009(05)

    标签：;  ;  ;  ;  

    阴阳极共同作用体系电催化降解邻硝基苯酚的研究
    下载Doc文档

    猜你喜欢

    © 2024 毕速过 版权所有 鄂ICP备12018319号-5