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尖晶石型锰系氧化物的合成及超级电容性能研究

2020-11-28阅读(181)

尖晶石型锰系氧化物的合成及超级电容性能研究

论文摘要

超级电容器是一种介于电池和传统电容器之间的新型储能器件,具有高功率、高能量密度、长循环寿命和对环境无污染等优点。本文研究了锰系尖晶石型电极材料（LiMn2O4和λ-MnO2）,其具有三维离子通道,锂离子可以可逆地从尖晶石晶格中脱嵌,具有能量密度高、循环性能稳定、可进行大电流放电、价格低廉等优点。因此对于尖晶石型锰系电极材料的超级电容性能研究,将使电化学超级电容器的发展前景更加广阔。主要采用操作简单、易于工业化生产的高温固相法制备LiMn2O4电极材料。利用X射线衍射（X-ray Diffraction XRD）,扫描电子显微镜（Scanningelectron micrograph SEM）以及各种电化学性能测试方法研究了合成原料、煅烧温度、煅烧时间、反应物配比等对LiMn2O4的结构和电容性能的影响,发现采用固相合成法制备尖晶石LiMn2O4时,Li2CO3和电解二氧化锰（EMD）是最优的锂源和锰源。在800℃下烧制4h,产物的晶型结构已较完整,进一步延长煅烧时间对性能影响不大。Li/Mn摩尔比为1.08/2时所制材料具有较高放电容量。偏离该数值后,所制材料放电容量均会下降。将LiMn2O4与稀酸作用得到λ-MnO2,其仍然保持了尖晶石的面心立方点阵,研究了LiMn2O4和λ-MnO2在不同电解液中的电化学性能。在（NH4）2SO4溶液中,LiMn2O4和λ-MnO2电极在电位窗口0～1.OV（vs SCE）范围内时具有较好的电容行为。电解液的浓度对电容性能也有影响,浓度越高,比容量也越高,并对LiMn2O4在中性电解液中产生电容的机理进行了初步探讨。制备了不同LiMn2O4含量的LiMn2O4/C和LiMn2O4/MnO2复合材料,研究了其在LiMn2O4溶液中的电化学性能,复合活性碳后的电极材料的伏安行为既体现有双电层的电容行为,又有法拉第电容行为,含80%活性炭的LiMn2O4/C复合电极容量达到最大,复合了20%LiMn2O4的LiMn2O4/MnO2电极材料的比容量为151F·g-1,比MnO2电极增加了22%,更适合用作超级电容器电极材料。这些特性表明复合电极材料是比较理想的超级电容器材料。分析了尖晶石型化合物LiMn2O4的晶格结构,比较了八面体场中可供掺杂的金属离子价电子组态的稳定性及掺杂金属离子对LiMn2O4晶体场稳定化能的影响,为掺杂金属离子的选择提供了理论指导。XRD和SEM研究结果表明,在研究范围内掺入Al,Co,Ni,Zn和Ti后,LiM0.1Mn1.9O4仍为单一的正尖晶石相结构。电化学性能研究发现:掺杂适量的Al,Co,Ni,Zn,Ti后,能提高LiMn2O4电极的放电比容量,改善电极材料的循环性能,使其真正具有实用价值。制备了不同电极材料的混合超级电容器。采用LiMn2O4和AC组成混合超级电容器时,在Li2SO4水溶液中比在（NH4）2SO4水溶液具有更好的电容性能,其工作电压可达1.8V。当电流密度为2mA·cm-2时,其比容量、能量密度分别为62.3F.g-1和28.0Wh·kg-1。采用LiA10.1Mn1.9O4代替LiMn2O4与AC组成混合超级电容器时,当电流密度大于10mA·cm-2时,具有较LiMn2O4高的比容量和能量密度。所以Al掺杂后的电极材料更适合大电流充放电,更具有实用性。首次将λ-Mn02用作混合超级电容器电极材料,λ-MnO2/Li2SO4/AC混合超级电容器的工作电位可高达2.2V,其具有较大的功率密度和能量密度,具有较好的电容性能。λ-Mn02用作混合超级电容器电极材料的研究,为拓展λ-MnO2的用途提供了依据,并使电化学超级电容器的发展前景更加广阔。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 超级电容器概述
  • 1.2.1 双电层电容器
  • 1.2.2 法拉第准电容
  • 1.2.3 混合电容器
  • 1.3 超级电容器的国内外研究现状
  • 1.3.1 双电层电容器研究现状
  • 1.3.2 赝电容电容器研究现状
  • 2O4的电极材料研究'>1.4 尖晶石型LiMn2O4的电极材料研究
  • 2O4的特点'>1.4.1 LiMn2O4的特点
  • 1.4.2 Li-Mn-O的三元系相图
  • 2O4的结构'>1.4.3 LiMn2O4的结构
  • 2O4的合成'>1.4.4 LiMn2O4的合成
  • 1.5 尖晶石型锰系电极材料研究现状
  • 2O4的研究现状'>1.5.1 LiMn2O4的研究现状
  • 2的研究现状'>1.5.2 λ-MnO2的研究现状
  • 1.6 本课题的选题依据及主要研究工作
  • 第2章 实验仪器、研究方法及原理
  • 2.1 药品和仪器
  • 2.1.1 药品
  • 2.1.2 实验仪器及设备
  • 2.2 材料性能测试方法及原理
  • 2.2.1 结构分析
  • 2.2.2 电化学性能测试
  • 2.3 本章小结
  • 2O4的合成及超级电容性能研究'>第3章 LiMn2O4的合成及超级电容性能研究
  • 3.1 引言
  • 2O4电容性能的影响'>3.2 合成原料对LiMn2O4电容性能的影响
  • 3.2.1 X射线衍射图谱分析
  • 3.2.2 循环伏安测试
  • 3.2.3 恒流充放电测试
  • 3.2.4 循环性能研究
  • 2O4电容性能的影响'>3.3 煅烧温度对LiMn2O4电容性能的影响
  • 3.3.1 X射线衍射图谱分析
  • 3.3.2 循环伏安测试
  • 3.3.3 恒流充放电测试
  • 3.3.4 交流阻抗测试
  • 3.3.5 循环性能研究
  • 2O4电容性能的影响'>3.4 煅烧时间对LiMn2O4电容性能的影响
  • 3.4.1 X射线衍射图谱分析
  • 3.4.2 恒流充放电测试
  • 2O4电容性能的影响'>3.5 反应物配比对LiMn2O4电容性能的影响
  • 3.5.1 X射线衍射图谱分析
  • 3.5.2 恒流充放电测试
  • 2O4的性能研究'>3.6 LiMn2O4的性能研究
  • 3.6.1 样品的物性表征
  • 3.6.2 电化学性能测试
  • 3.7 本章小结
  • 2O4和λ-MnO2在不同水溶液中的电化学性能'>第4章 LiMn2O4和λ-MnO2在不同水溶液中的电化学性能
  • 4.1 引言
  • 4.1.1 工作电解质的分类
  • 4.1.2 电解液的选取
  • 4.2 样品的物性表征
  • 4.2.1 X射线衍射图谱分析
  • 4.2.2 扫描电镜分析
  • 2O4和λ-MnO2在不同电解液中的电容性能研究'>4.3 LiMn2O4和λ-MnO2在不同电解液中的电容性能研究
  • 4.3.1 循环伏安测试
  • 4.3.2 恒流充放电测试
  • 2O4在不同浓度（NH4）2SO4中的电容性能研究'>4.4 LiMn2O4在不同浓度（NH4）2SO4中的电容性能研究
  • 4.4.1 循环伏安测试
  • 4.4.2 恒流充放电测试
  • 2O4在水性电解液中产生电容机制的理论探讨'>4.5 LiMn2O4在水性电解液中产生电容机制的理论探讨
  • 4.5.1 超级电容器准电容形成机理
  • 2O4在水性电解液中产生电容机制'>4.5.2 LiMn2O4在水性电解液中产生电容机制
  • 2O4和λ-MnO2在不同电解液中电化学行为研究'>4.6 LiMn2O4和λ-MnO2在不同电解液中电化学行为研究
  • 4.6.1 循环伏安行为研究
  • 4.6.2 首次充放电行为研究
  • 4.6.3 交流阻抗图谱分析
  • 4.7 本章小结
  • 2O4复合材料的电容性能研究'>第5章 LiMn2O4复合材料的电容性能研究
  • 5.1 引言
  • 2O4/活性炭复合材料的性能研究'>5.2 LiMn2O4/活性炭复合材料的性能研究
  • 5.2.1 X射线衍射图谱分析
  • 5.2.2 循环伏安测试
  • 5.2.3 恒流充放电测试
  • 5.2.4 交流阻抗测试
  • 2O4/MnO2复合材料的性能研究'>5.3 LiMn2O4/MnO2复合材料的性能研究
  • 5.3.1 X射线衍射图谱分析
  • 5.3.2 循环伏安测试
  • 5.3.3 恒流充放电测试
  • 5.3.4 交流阻抗测试
  • 5.4 本章小结
  • 2O4的化学掺杂改性研究'>第6章 LiMn2O4的化学掺杂改性研究
  • 6.1 引言
  • 2O4的晶格结构'>6.1.1 尖晶石型LiMn2O4的晶格结构
  • 6.1.2 掺杂金属离子的选择
  • 2O4性能的比较分析'>6.2 不同金属离子掺杂LiMn2O4性能的比较分析
  • 6.2.1 X射线衍射图谱分析
  • 6.2.2 循环伏安测试
  • 6.2.3 恒流充放电测试
  • 6.2.4 循环寿命测试
  • 2O4性能的比较分析'>6.3 不同Al含量掺杂LiMn2O4性能的比较分析
  • 6.3.1 X射线衍射图谱分析
  • 6.3.2 样品的形态
  • 6.3.3 循环伏安测试
  • 6.3.4 恒流充放电测试
  • 6.3.5 循环寿命测试
  • 6.3.6 交流阻抗测试
  • 6.4 本章小结
  • 第7章 混合超级电容器的性能研究
  • 7.1 引言
  • 2O4/（NH4）2SO4/AC和LiMn2O4/Li2SO4/AC混合超级电容器的性能研究'>7.2 LiMn2O4/（NH4）2SO4/AC和LiMn2O4/Li2SO4/AC混合超级电容器的性能研究
  • 2O4与AC电极的循环伏安特性'>7.2.1 LiMn2O4与AC电极的循环伏安特性
  • 7.2.2 恒流充放电测试
  • 7.2.3 混合电容器的循环伏安性能测试
  • 7.2.4 混合电容器的交流阻抗测试
  • 7.2.5 混合电容器的循环寿命测试
  • 0.1Mn1.9O4/Li2SO4/AC混合超级电容器的性能研究'>7.3 LiAl0.1Mn1.9O4/Li2SO4/AC混合超级电容器的性能研究
  • 0.1Mn1.9O4与AC电极的循环伏安特性'>7.3.1 LiAl0.1Mn1.9O4与AC电极的循环伏安特性
  • 7.3.2 恒流充放电测试
  • 7.3.3 循环寿命测试
  • 2/Li2SO4/AC混合超级电容器的性能研究'>7.4 λ-MnO2/Li2SO4/AC混合超级电容器的性能研究
  • 2与AC电极的循环伏安特性'>7.4.1 λ-MnO2与AC电极的循环伏安特性
  • 7.4.2 恒流充放电测试
  • 7.4.3 循环寿命测试
  • 7.5 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读博士学位期间发表的论文和取得的科研成果
  • 致谢

    • 相关论文文献

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