论文题目: 钨酸铅晶体电子结构和光学性质的研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 光学工程
作者: 刘廷禹
导师: 庄松林,张启仁
关键词: 钨酸铅晶体,电子结构,光学性质,密度泛函理论,模拟计算
文献来源: 上海理工大学
发表年度: 2005
论文摘要: PbWO4晶体具有高密度、辐射长度短和价格便宜等优点，而且其发光带中的420nm发光带衰减时间短，而被选为本世纪初在欧洲核子中心（CERN）建设的大型强子对撞机LHC上CMS谱仪的电磁能量器探测材料。由于它在室温下的发光效率很低、发光性能和抗辐照硬度都与样品有关，因此提高钨酸铅晶体的光产额和抗辐照硬度成为国内外研究的热点。钨酸铅晶体在高能辐照下很容易着色并出现330nm、360nm、420nm以及500-700nm吸收带，其中420nm吸收带与钨酸铅晶体被选作闪烁材料的快速分支的420nm蓝发光部分重叠，这大大地降低了钨酸铅晶体的光产额。因此研究钨酸铅晶体吸收带的结构起因就成为关键性问题。钨酸铅晶体是一种典型的非化学计量晶体，存在着大量的铅空位和氧空位，仔细研究钨酸铅晶体中这些本征缺陷可能产生的吸收带并建立对应的色心模型可为提高钨酸铅晶体的辐照硬度提供理论依据，具有深远的指导意义。本文针对这些问题展开研究。 本文主要工作分三部分，第一部分为与硅酸盐研究所合作完成的实验（第三章），该部分为理论计算和缺陷模型的设计打下了良好的基础；第二部分为利用密度泛函理论模拟计算了完整的和含缺陷的钨酸铅晶体的电子结构以及光学性质以及类白钨矿结构的电子结构（第四，五，六章）；第三部分为钨酸铅晶体中缺陷模型的研究（第七章）。 第一部分与硅酸盐研究所合作，通过对钨酸铅晶体不同温度条件下的退火处理、340nm单色光辐照、411nm单色光的再辐照钨酸铅晶体吸收带变化情况以及高能辐照赋色后钨酸铅晶体的偏振吸收光谱的研究得到钨酸铅晶体各个吸收带的热稳定性和偏振特性以及它们之间相互转化的关系，并首次提出钨酸铅晶体中350nm吸收带是一个复合带，它由峰值位于330nm和360nm两个吸收带复合而成。这些实验结果为理论模拟计算和色心模型设计的研究提供了实验基础。 第二部分根据密度泛函理论以及光学参数与固体电子结构之间的关系模拟计算了钨酸铅晶体的电子结构以及光学常数的色散关系，分析了电子结构与基本光学参数之间的关系以及它们的偏振特性。通过对完整的和含空位的钨酸铅晶体计算结果的比较得到以下结果：（1） 钨酸铅晶体中360nm和420nm吸收带与铅空位的存在以及氧空位的存在都有关；（2） 而330nm和500-700nm吸收带与铅空位的存在有关；（3） 钨酸铅晶体中铅氧空位对的存在不会引起可见光和近紫外区域的
论文目录:
目录
摘要
ABSTRACT
第一章 引言
§1.1 应用背景
§1.2 PbWO_4晶体结构
§1.2.1 完整的钨酸铅晶体结构
§1.2.2 钨酸铅晶体的类白钨矿结构
§1.3 PbWO_4晶体的基本特性
§1.3.1 PbWO_4晶体的基本物理化学性质
§1.3.2 PbWO_4晶体的光谱特征
§1.4 PbWO_4晶体的缺陷研究
§1.5 PbWO_4晶体的辐照诱导光谱
§1.6 PbWO_4晶体电子结构的模拟计算
§1.6.1 完整的钨酸铅晶体的电子结构计算
§1.6.2 含缺陷的钨酸铅晶体的电子结构计算
§1.7 光学性质的模拟计算
§1.8 本章小结
第二章 密度泛函理论及其应用
§2.1 Thomas-Fermi模型
§2.2 Hohenberg-Kohn定理
§2.3 Kohn-Sham方法
§2.4 交换相关能泛函
§2.4.1 交换相关能泛函简介
§2.5 离散变分法基本原理
§2.5.1 解Kohn-Sham方程
§2.5.2 势函数
§2.5.3 基组
§2.5.4 数值积分
§2.5.5 状态密度
§2.6 相对论效应
§2.7 线性缀加平面波方法
§2.7.1 Mufin-tin势
§2.7.2 缀加平面波
§2.7.3 线性缀加平面波方法
§2.7.4 FLAPW方法
§2.8 量子力学方法光学性质计算
§2.8.1 相互作用哈密顿
§2.8.2 跃迁几率
§2.8.3 直接跃迁吸收谱的量子力学处理
第三章 钨酸铅晶体诱导色心光谱实验
§3.1 钨酸铅晶体350nm吸收带的结构
§3.1.1 生成态钨酸铅晶体偏振吸收谱和退火处理后的吸收谱
§3.2 钨酸铅晶体辐照诱导色心转型实验
§3.2.1 实验和实验结果
§3.3 辐照着色后的偏振吸收光谱
§3.3.1 实验及实验结果
第四章 完整的钨酸铅晶体电子结构与光学性质的模拟计算
§4.1 白钨矿结构的钨酸铅晶体电子结构的计算
§4.1.1 计算模型和计算方法
§4.1.2 电子结构的计算
§4.1.3 光学性质的模拟计算
§4.1.4 本节小结
§4.2 斜钨矿结构的钨酸铅晶体电子结构及光学性质的模拟计算
§4.2.1 电子结构的计算
§4.2.2 光学性质的模拟计算
§4.2.3 本节小结
第五章 含缺陷的钨酸铅晶体的电子结构和光学性质研究
§5.1 含铅空位的钨酸铅晶体的电子结构和光学性质的模拟计算
§5.1.1 晶格驰豫
§5.1.2 计算结果与讨论
§5.1.3 电子结构的计算
§5.1.4 光学性质的模拟计算
§5.2 含氧空位的钨酸铅的电子结构和光学性质的模拟计算
§5.2.1 晶格驰豫
§5.2.2 电子结构的计算
§5.2.3 光学性质的模拟计算
§5.3 含铅氧空位对的钨酸铅晶体的电子结构和光学性质的模拟计算
§5.3.1 晶格驰豫
§5.3.2 电子结构的计算
§5.3.3 光学性质的模拟计算
§5.4 吸收光谱的偏振特性与实验结果的比较
§5.5 本章小结
第六章 类白钨矿结构Pb_(7.5)W_8O_(32)的钨酸铅晶体电子结构研究
§6.1 团簇的选取及计算方法和参数的选定
§6.1.1 计算所用团簇的选取
§6.1.2 方法概述
§6.2 完整的类白钨矿结构及其含铅空位结构的钨酸铅晶体的结构优化
§6.2.1 Pb_(7.5)W_8O_(32)结构的优化
§6.3 电子结构计算
§6.3.1 x射线测得的Pb_(7.5)W_8O_(32)结构镶嵌到白钨矿结构中电子结构的分析
§6.3.2 中子衍射测得的Pb_(7.5)W_8O_(32)结构镶嵌到白钨矿结构中电子结构的分析
§6.4 本章小结
第七章 钨酸铅晶体吸收带的结构起因及其缺陷模型
§7.1 与铅空位有关的色心模型
§7.1.1 优化后的结构
§7.1.2 与铅空位相关的吸收带及电子结构
§7.1.3 缺陷模型
§7.2 与氧空位有关的色心模型
§7.2.1 优化后的结构
§7.2.2 与氧空位相关的吸收带及电子结构分析
§7.2.3 缺陷模型
§7.3 讨论
第八章 结论和展望
§8.1 实验结果
§8.2 模拟计算结果
§8.3 色心模型
§8.4 存在的问题和展望
参考文献
在读期间公开发表的论文和承担科研项目及取得的成果
一、论文
二、科研项目
致谢
作者简历
发布时间: 2007-06-08
相关论文
- [1].掺杂ZnO稳定性和电子结构的第一性原理研究[D]. 唐鑫.大连理工大学2008
- [2].氧化锌、钨酸锌、钨酸铅纳米材料的液相合成、表征和性质研究[D]. 赵伟.山东大学2009
- [3].镁铝尖晶石透明陶瓷及单晶辐照效应研究[D]. 何捷.四川大学2002
- [4].储能材料电子结构及性能的第一原理研究[D]. 徐晓光.吉林大学2004
- [5].MgB2、三元硅化物超导体及KMgF3离子晶体的第一性原理计算[D]. 黄桂芹.南京大学2004
- [6].纳米材料的理论研究及线性标度电子结构方法的发展[D]. 向红军.中国科学技术大学2006
- [7].若干钨酸盐、钒酸盐激光拉曼晶体性能研究[D]. 胡大伟.山东大学2007
- [8].新型紫外、深紫外非线性光学晶体材料合成、生长和性能的研究[D]. 张书峰.中国科学院研究生院（理化技术研究所）2007
- [9].ZnO掺杂改性的第一性原理研究[D]. 熊志华.南昌大学2008
- [10].几种材料结构与性质的理论研究[D]. 孙学勤.山东大学2008