首页> 正文

铜基催化剂的制备与表征及其纤维催化加氢性能的研究

2020-12-16阅读(622)

铜基催化剂的制备与表征及其纤维催化加氢性能的研究

论文摘要

纤维素是最丰富的生物质资源之一,纤维素的转化主要集中在酸水解和贵金属催化加氢,但酸水解容易产生环境问题,贵金属价格昂贵。因此寻找廉价的非贵金属催化剂绿色转化纤维素成为研究重点。过渡金属铜基催化剂是一种廉价的加氢催化剂,但其用于催化纤维素加氢反应方面鲜见报道。本论文以纤维素为原料,使用Cu基催化剂进行催化加氢反应,采用环境友好的方式转化纤维素。本课题以碳酸钠为沉淀剂,采用共沉淀法制备了Cu体系和Ni体系多元氧化物催化剂,采用化学吸附水解法制备了碱土金属氧化物负载CuO催化剂。着重研究了具有不同阴离子的铈盐（Ce（SO4）2、Ce（NO3）3）、CuO摩尔含量和Zn/Ce比例对CuO/ZnO/CeO2催化剂产物的影响。通过XRD、SEM、BET、TG、XPS、EDX以及TPR等表征手段分析了催化剂的物理结构、化学结构及还原性能,通过纤维素加氢反应对催化剂进行了活性评价,采用HPLC、ESI-MS和FT-IR等表征手段对加氢反应的液态产物进行了表征,研究了催化剂类型和反应条件对纤维素转化率和加氢产物产率的影响。实验表明,经共沉淀法制备的CuO/ZnO/CeO2催化剂前躯体为非晶态,煅烧后的物相主要是CuO, ZnO和Ce02,从TEM表征可以看出催化剂均为类球形,加入ZnO后,颗粒尺寸在10nm左右,ZnO和Ce02能促进CuO的分散,降低催化剂的还原温度。铈源的种类影响催化剂的物理结构和化学结构,采用硝酸铈为铈源时,催化剂比表面积为42.08m2·g-1～80.49m2·g-1,催化剂失重率为26%～29%,还原温度在250℃以下。采用硫酸铈为铈源,催化剂比表面积为7m2·g-1～28m2·g-1,催化剂失重率为13%～24%,还原温度在250℃以上。纤维素加氢反应中,催化剂种类、反应时间和反应温度均对纤维素转化率和产物产率造成影响。使用CZAl 361、CZCS 361、CMg-01和CSr-01作为催化剂时,6MPa H2,250℃反应120min,纤维素转化率可达100%。使用CuO/ZnO/CeO2作为催化剂,相同条件下以硫酸铈为铈源时,纤维素转化率较高,生成糠醇、乙酰丙酸以及其它小分子类化合物,而以硝酸铈为铈源时,纤维素转化率普遍低于硫酸铈铈源,但催化剂加氢效果较好,生成多元醇,如山梨糖醇和甘露糖醇及一些小分子化合物。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1.1 纤维素的研究现状
  • 1.1.1 纤维素的主要转化方式
  • 1.1.2 纤维素催化加氢研究进展
  • 1.2 催化剂的研究进展
  • 1.2.1 贵金属催化剂
  • 1.2.2 非贵金属催化剂
  • 1.3 催化剂的主要制备方法
  • 1.3.1 沉淀法
  • 1.3.2 其它制备方法
  • 1.4 课题的选择及主要研究内容
  • 1.4.1 本研究项目的科学依据、目的
  • 1.4.2 本论文的主要研究内容
  • 参考文献
  • 第二章 材料的制备及研究方法
  • 2.1 实验试剂及仪器
  • 2.2 催化剂的制备
  • 2.2.1 多元氧化物催化剂的制备
  • 2.2.2 负载型CuO催化剂的制备
  • 2.3 催化剂的表征
  • 2.3.1 物理结构分析
  • 2.3.2 化学结构分析
  • 2.3.3 还原性能分析
  • 2.4 催化剂样品的活性评价
  • 2.4.1 催化加氢实验方法
  • 2.4.2 加氢液态产物分析
  • 2.4.3 数据处理的计算公式
  • 参考文献
  • 第三章 催化剂物晶相组成、比表面积及形貌
  • 3.1 催化剂样品物相分析（XRD）
  • 2催化剂前躯体'>3.1.1 CuO/ZnO/CeO2催化剂前躯体
  • 2催化剂'>3.1.2 硫酸铈铈源CuO/ZnO/CeO2催化剂
  • 2催化剂'>3.1.3 硝酸铈铈源CuO/ZnO/CeO2催化剂
  • 2O3和CuO/Al2O3催化剂'>3.1.4 CuO/Cr2O3和CuO/Al2O3催化剂
  • 3.2 催化剂样品比表面积分析（BET）
  • 2催化剂'>3.2.1 硫酸铈铈源CuO/ZnO/CeO2催化剂
  • 2催化剂'>3.2.2 硝酸铈铈源CuO/ZnO/CeO2催化剂
  • 3.3 催化剂样品形貌分析（TEM）
  • 2催化剂'>3.3.1 硫酸铈铈源CuO/ZnO/CeO2催化剂
  • 2催化剂'>3.3.2 硝酸铈铈源CuO/ZnO/CeO2催化剂
  • 2O3和CuO/Al2O3催化剂'>3.3.3 CuO/Cr2O3和CuO/Al2O3催化剂
  • 3.4 本章小结
  • 参考文献
  • 第四章 催化剂的化学结构及还原性能
  • 4.1 催化剂热重分析（TG）
  • 2催化剂'>4.1.1 硫酸铈铈源CuO/ZnO/CeO2催化剂
  • 2催化剂'>4.1.2 硝酸铈铈源CuO/ZnO/CeO2催化剂
  • 4.2 催化剂表面元素分析（EDX）
  • 2催化剂'>4.2.1 硫酸铈铈源CuO/ZnO/CeO2催化剂
  • 2催化剂'>4.2.2 硝酸铈铈源CuO/ZnO/CeO2催化剂
  • 4.3 催化剂价态分析（XPS）
  • 2催化剂'>4.3.1 硫酸铈铈源CuO/ZnO/CeO2催化剂
  • 2催化剂'>4.3.2 硝酸铈铈源CuO/ZnO/CeO2催化剂
  • 2-TPR）'>4.4 催化剂还原性能分析（H2-TPR）
  • 2催化剂'>4.4.1 硫酸铈铈源CuO/ZnO/CeO2催化剂
  • 2催化剂'>4.4.2 硝酸铈铈源CuO/ZnO/CeO2催化剂
  • 4.5 本章小结
  • 参考文献
  • 第五章 不同催化剂催化纤维素加氢性能
  • 5.1 催化剂对纤维素转化率和产物产率的影响
  • 5.1.1 Cu体系多元氧化物催化剂的催化性能
  • 5.1.2 Ni体系多元氧化物催化剂的催化性能
  • 5.1.3 负载型CuO催化剂的催化性能
  • 5.1.4 Cu盐的催化性能
  • 5.2 反应条件对纤维素转化率和产物产率的影响
  • 5.2.1 反应条件对纤维素转化率的影响
  • 5.2.2 反应条件对总还原糖产率的影响
  • 5.2.3 反应条件对乙酰丙酸产率的影响
  • 5.3 液态产物的分析
  • 5.3.1 质谱分析
  • 5.3.2 液相色谱分析
  • 5.3.3 红外分析
  • 5.4 本章小结
  • 参考文献
  • 第六章 结论
  • 6.1 催化剂的制备与物理、化学性能研究结论
  • 6.2 催化剂纤维素加氢反应性能的研究结论
  • 致谢
  • 研究成果及发表的学术论文
  • 作者和导师简介
  • 硕士研究生学位论文答辩委员会决议书

    • 相关论文文献

    • [1].电感耦合等离子体发射光谱法测定钌炭催化剂中的钌[J]. 能源化工 2019(05)
    • [2].山西煤化所燃料电池催化剂设计研究取得进展[J]. 化工新型材料 2019(11)
    • [3].介孔催化剂用于合成气制低碳醇的研究进展[J]. 当代化工研究 2020(03)
    • [4].Y改性对V_2O_5-MoO_3/TiO_2催化剂脱硝性能的影响[J]. 现代化工 2020(03)
    • [5].一种制备稀土顺丁橡胶的催化剂的制备方法[J]. 橡胶科技 2020(03)
    • [6].钇掺杂钌催化剂的制备及其催化对硝基甲苯加氢制对甲基环己胺[J]. 精细石油化工 2020(02)
    • [7].新型孔雀石型1,4-丁炔二醇催化剂的开发[J]. 辽宁化工 2020(04)
    • [8].蜂窝式催化剂与平板式催化剂的运行现状分析[J]. 清洗世界 2020(04)
    • [9].高铼酸铵热分解及其在银催化剂中的应用研究[J]. 齐鲁工业大学学报 2019(03)
    • [10].介质阻挡放电联合锰基催化剂对乙酸乙酯的降解效果[J]. 环境工程学报 2020(05)
    • [11].低变催化剂运行末期对装置的影响[J]. 化工设计通讯 2020(03)
    • [12].乙烷驯化对银催化剂的性能影响研究[J]. 广东化工 2020(08)
    • [13].规整催化剂数值模拟的研究进展[J]. 化工技术与开发 2020(04)
    • [14].两种铬系催化剂的制备及催化乙烯聚合性能研究[J]. 精细化工中间体 2020(02)
    • [15].全密度聚乙烯干粉催化剂的控制及优化[J]. 中国仪器仪表 2020(06)
    • [16].车用催化剂的研究进展及产业现状[J]. 浙江冶金 2020(Z1)
    • [17].有机化学反应中非金属有机催化剂的应用研究[J]. 化工管理 2020(18)
    • [18].甲醇制丙烯催化剂侧线装置性能评价[J]. 现代化工 2020(06)
    • [19].干燥过程对催化剂物化性质的影响[J]. 辽宁化工 2020(06)
    • [20].甲烷化反应器催化剂积炭过程的模拟研究[J]. 高校化学工程学报 2020(03)
    • [21].钴基费托合成催化剂硫中毒热力学分析[J]. 化学工程 2020(07)
    • [22].合成气制二甲醚中残留钠对催化剂的影响[J]. 天然气化工(C1化学与化工) 2020(04)
    • [23].费托合成钴基催化剂助剂研究进展[J]. 现代化工 2020(09)
    • [24].二氧化硫氧化制硫酸用钒催化剂的研究进展[J]. 广州化工 2020(14)
    • [25].催化裂化外取热器入口区域催化剂分布及优化[J]. 过程工程学报 2020(09)
    • [26].Mn-Ce-Pr/Al_2O_3臭氧催化剂的制备及其性能研究[J]. 功能材料 2020(09)
    • [27].钒催化剂在硫酸生产中的应用[J]. 广东化工 2020(17)
    • [28].中低温煤焦油加氢反应中催化剂的开发与研究[J]. 化学工程师 2020(09)
    • [29].乙炔氢氯化钌基催化剂的研究与进展[J]. 中国氯碱 2020(10)
    • [30].Cu-xZrO_2/SiO_2改性催化剂对醋酸甲酯制乙醇性能的影响[J]. 天然气化工(C1化学与化工) 2020(05)

    标签：;  ;  ;  ;  ;  

    铜基催化剂的制备与表征及其纤维催化加氢性能的研究
    下载Doc文档

    猜你喜欢

    © 2024 毕速过 版权所有 鄂ICP备12018319号-5