N/Ag掺杂纳米TiO2的制备及光催化性能研究

论文摘要

二氧化钛作为一种重要的无机半导体材料,在太阳能光解水,污水处理等方面有着重要的应用前景。但禁带宽度约3.2 eV的二氧化钛激发产生电子-空穴对时需用紫外线光照射,而紫外光只占太阳光的5%左右,其电荷载流子复合速率很快,所以其在太阳光下的光催化活性及对污染物的降解效率不高,从而限制了二氧化钛光催化剂的广泛应用。大量研究实验证明,通过掺杂可有效提高二氧化钛的光催化活性,拓宽其光响应范围。本文采用两种不同方法对二氧化钛进行了掺杂：（1）采用阳极氧化法制备了高度有序的氧化钛纳米管阵列膜,在热处理的过程中通过浓氨水的受热挥发产生氨气,进行N的掺杂；（2）采用溶胶凝胶法制备了Ag掺杂的纳米二氧化钛粉体。采用扫描电镜（SEM）、场发射扫描电镜（FESEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射物相分析（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、紫外可见漫反射光谱（Uv-vis）对样品进行了表征。以甲基橙为模拟污染物,采用分光光度计研究了N掺杂、甲基橙初始浓度、pH值对光催化性能的影响。制备的纳米管管径为70～80nm,壁厚约为5～10nm,管长约为400～500nm；400℃热处理的未掺杂、N掺杂二氧化钛晶型相同；N元素成功进入晶格,含量为0.68at%,未掺杂二氧化钛中N含量为0.44at%。分别采用普通光催化实验装置、自制光催化污水处理装置研究了样品的光催化性能。结果显示,N掺杂使二氧化钛的光催化性能分别提高了11.1%、4.7%。相比未掺杂的二氧化钛纳米管,N掺杂的二氧化钛纳米管在可见光区表现出更强的吸收。甲基橙的最佳初始浓度为20mg·L-1,最佳pH值为1。未掺杂的二氧化钛粉体的粒径在80～100nm,Ag掺杂的二氧化钛粒径在40～50nm；Ag元素成功进入晶格,含量为0.67at%；400℃热处理时,掺杂与未掺杂样品晶型基本相同,600℃热处理时,掺杂能够抑制样品晶型的转变；Ag的掺杂使二氧化钛在可见光区表现出更强的吸收,吸收带边发生了一定的红移。本实验条件下Ag的最佳掺杂量为0.5%,最佳热处理温度为600℃。在最佳条件下,以甲基橙为模拟污染物,经过120min的光催化实验,降解率达到97.9%。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 文献综述
• 2光催化剂的发展历史'>1.1 纳米TiO₂光催化剂的发展历史
• 2光催化的应用'>1.2 TiO₂光催化的应用
• 1.2.1 空气净化
• 1.2.2 杀菌消毒
• 1.2.3 污水处理
• 1.2.4 催化还原
• 2的光催化机理'>1.3 TiO₂的光催化机理
• 2光催化活性的影响因素'>1.4 TiO₂光催化活性的影响因素
• 2的晶相结构'>1.4.1 TiO₂的晶相结构
• 2的粒径'>1.4.2 TiO₂的粒径
• 2的光催化面积'>1.4.3 TiO₂的光催化面积
• 2的表面电导性和表面酸性'>1.4.4 TiO₂的表面电导性和表面酸性
• 2的表面钛羟基'>1.4.5 TiO₂的表面钛羟基
• 1.4.6 其他因素
• 2光催化剂的制备'>1.5 TiO₂光催化剂的制备
• 2的制备'>1.5.1 粉体型TiO₂的制备
• 2的主要制备方法'>1.5.2 薄膜型TiO₂的主要制备方法
• 2的光催化活性的提高'>1.6 TiO₂的光催化活性的提高
• 1.6.1 减小禁带宽度的方法
• 1.6.2 降低空穴和光生电子复合的方法
• 1.7 掺杂纳米二氧化钛研究进展
• 1.7.1 掺杂元素
• 1.7.2 掺杂方法
• 1.8 本论文的研究内容和意义
• 第二章 实验试剂与仪器
• 2.1 主要试剂
• 2.2 主要仪器设备
• 2.3 光催化实验
• 2.3.1 普通光催化装置下的光催化实验
• 2.3.2 自制污水处理装置下的光催化实验
• 2纳米管阵列膜的制备'>第三章 TiO₂纳米管阵列膜的制备
• 2纳米管阵列膜的制备'>3.1 TiO₂纳米管阵列膜的制备
• 3.2 试样表征方法
• 3.3 实验结果与讨论
• 3.3.1 阳极氧化电压对二氧化钛纳米管形貌的影响
• 3.3.2 阳极氧化时间对二氧化钛纳米管形貌的影响
• 3.3.3 电解液温度对二氧化钛纳米管形貌的影响
• 2纳米管阵列膜形成机理研究'>3.4 TiO₂纳米管阵列膜形成机理研究
• 2纳米管的制备与表征'>第四章 氮掺杂TiO₂纳米管的制备与表征
• 4.1 氮掺杂二氧化钛纳米管的制备
• 4.2 试样表征及分析
• 4.2.1 FESEM分析
• 4.2.2 XRD分析
• 4.2.3 XPS分析
• 4.2.4 UV-Vis光谱分析
• 4.2.5 光催化试验结果
• 4.2.6 甲基橙初始浓度对光催化活性的影响
• 4.2.7 pH值对光催化性能的影响
• 4.3 小结
• 2的制备与表征'>第五章 掺杂纳米TiO₂的制备与表征
• 5.1 实验原料与仪器
• 5.2 实验方法
• 5.2.1 纳米二氧化钛粉体的制备
• 5.2.2 热处理
• 5.2.3 样品表征
• 5.2.4 光催化实验
• 5.3 实验结果与讨论
• 5.3.1 SEM分析
• 5.3.2 TEM分析
• 5.3.3 XPS分析
• 5.3.4 XRD分析及光催化性能研究
• 5.3.5 DSC-TG分析
• 5.3.6 UV-Vis光谱分析
• 5.4 小结
• 参考文献
• 致谢
• 在读期间论文发表及获奖情况