可见光下TiO2光催化氧化氮氧化物研究

论文摘要

随着氮氧化物污染问题的加重,光催化氧化法去除氮氧化物的研究近年逐渐引起关注。由于光催化反应条件温和、能耗低、二次污染少,且氮氧化物的氧化路线与自然界具有积极作用的氮的固定过程一致,氧化产物易于回收利用,因此光催化氧化法去除氮氧化物是一项具有极大应用潜力的环境技术。本研究通过改性TiO2光催化剂,在可见光下对NO2这一典型氮氧化物进行了光催化氧化去除,并借助XRD、TEM、UV-vis、XPS、FTIR等现代分析仪器对光催化剂进行表征,对催化剂响应可见光、元素掺杂对TiO2光催化剂的改性效果以及光催化氧化NO2机理进行探讨和研究。本研究通过水解沉淀法制备了掺氮TiO2光催化剂,将氮引入TiO2的晶格,使TiO2禁带宽度变窄,对可见光产生响应,因此得以在可见光下对NO2进行光催化氧化去除,去除率相对纯TiO2有很大提高。不同煅烧温度、掺氮量对改性TiO2光催化氧化NO2的效率大有影响,掺氮量0.0160mol、600℃下煅烧2hr的掺氮TiO2光催化剂对NO2光催化氧化去除的效率最佳。通过吸附沉积方法制备了掺铁TiO2光催化剂。Fe3+进入TiO2晶格,部分取代晶格中的Ti4+,使TiO2晶格发生变形,样品粒径减小,比表面积增大,有利于光催化氧化反应的进行。同时,Fe3+的掺入也可使TiO2对可见光产生响应,吸收光谱向可见光区发生明显红移。在可见光下,掺铁原子百分数0.2%、在600℃下煅烧2hr的掺铁TiO2光催化剂对NO2具有最佳的去除效果。氮铁同掺的TiO2光催化剂综合了掺氮、掺铁TiO2光催化剂的优势:晶体生长情况良好,同时保持较小的粒径,有利于光催化反应的进行;TiO2吸收光谱向可见光区扩展,对可见光吸收能力增强,光催化反应得到促进,在可见光下光催化氧化NO2的去除率可达95%,且光催化氧化产物为硝酸,吸附在光催化剂表面,可通过水洗方式将氮转移至液相中,同时催化剂得到再生。因此,改性TiO2光催化氧化去除氮氧化物技术具有广阔的应用前景。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 氮氧化物污染问题
• 1.1.1 氮氧化物对人体的危害
• 1.1.2 氮氧化物对环境的危害
• 1.1.3 我国的氮氧化物污染问题
• 1.2 氮氧化物的控制
• 1.2.1 氮氧化物的生成控制
• 1.2.2 氮氧化物的去除
• 2的光催化原理、应用与研究热点'>1.3 TiO₂的光催化原理、应用与研究热点
• 2光催化反应原理'>1.3.1 TiO₂光催化反应原理
• 2光催化技术的应用'>1.3.2 TiO₂光催化技术的应用
• 2光催化剂的当前研究热点'>1.3.3 TiO₂光催化剂的当前研究热点
• 2光催化剂的可见光化'>1.3.4 TiO₂光催化剂的可见光化
• 1.4 氮氧化物的光催化转化
• 1.5 研究方案
• 2光催化剂转化氮氧化物研究'>第二章 掺氮TiO₂光催化剂转化氮氧化物研究
• 2光催化剂的制备'>2.1 掺氮TiO₂光催化剂的制备
• 2.1.1 实验药品与仪器
• 2.1.2 制备方法
• 2光催化剂对氮氧化物的转化'>2.2 掺氮TiO₂光催化剂对氮氧化物的转化
• 2.2.1 实验试剂与装置
• 2.2.2 实验方法
• 2.2.3 光催化氧化实验结果
• 2光催化剂的表征'>2.3 掺氮TiO₂光催化剂的表征
• 2.3.1 表征方法
• 2.3.2 表征结果与分析
• 2.4 小结
• 2光催化剂转化氮氧化物研究'>第三章 掺铁TiO₂光催化剂转化氮氧化物研究
• 2光催化剂的制备'>3.1 掺铁TiO₂光催化剂的制备
• 3.1.1 实验药品与仪器
• 3.1.2 制备方法
• 2光催化剂对氮氧化物的转化'>3.2 掺铁TiO₂光催化剂对氮氧化物的转化
• 3.2.1 实验试剂与装置
• 3.2.2 实验方法
• 3.2.3 光催化实验结果
• 2光催化剂的表征'>3.3 掺铁TiO₂光催化剂的表征
• 3.3.1 XRD
• 3.3.2 TEM
• 3.3.3 UV-Visible
• 3.3.4 XPS
• 3.4 小结
• 2光催化剂转化氮氧化物研究'>第四章 氮铁同掺TiO₂光催化剂转化氮氧化物研究
• 2光催化剂的制备'>4.1 氮铁同掺TiO₂光催化剂的制备
• 4.1.1 实验药品与仪器
• 4.1.2 制备方法
• 2光催化剂的表征'>4.2 氮铁同掺TiO₂光催化剂的表征
• 4.2.1 XRD
• 4.2.2 TEM
• 4.2.3 UV-Visible
• 4.2.4 XPS
• 2光催化剂对氮氧化物的转化'>4.3 氮铁同掺TiO₂光催化剂对氮氧化物的转化
• 4.3.1 光催化氧化实验结果
• 4.3.2 反应机理与产物分析
• 4.4 小结
• 第五章 结论
• 参考文献
• 发表论文和参加科研情况说明
• 致谢