本文主要研究内容
作者王凯（2019）在《公共安全相关新型毒物的表面增强拉曼光谱现场检测新技术方法研究》一文中研究指出：毒物是指进入生物体后通过化学或物理化学作用能损害生命正常活动,引发功能性或器质性病变乃至造成死亡的化学物质,主要包括合成药物、植物毒物、动物毒物、毒品、杀虫剂、除草剂、杀鼠剂、挥发性毒物、气体毒物、金属毒物、其它水溶性无机毒物等。新型毒物主要是指一些新发突发的毒物,如百草枯、秋水仙碱、琥珀胆碱、可乐定等;也指一些新类型的毒物,例如新型有机磷毒物、新精神活性物质等。新发突发化学毒物中毒事件、以及以芬太尼同系物、吗啡同系物等代表的新精神活性物质的滥用误用事件,对国防安全、公共安全和社会民众健康等造成了严重威胁。因此,针对新型毒物所引发的人员中毒及社会伤亡事件,建立快速、准确、灵敏的现场检测方法,对于现场救援、临床诊治、以及法医学鉴定具有重要意义。本学位论文主要围绕新发突发毒物的代表—琥珀胆碱以及新类型毒物的代表—新精神活性物质如芬太尼及其同系物、吗啡及其同系物等开展现场检测新技术方法研究。上述几类物质的现场快速检测存在广泛需求,目前所发展的现场快速检测技术以比色法、红外光谱、离子迁移谱、小型化质谱为主,但多处于方法开发阶段,适用于复杂生物医学样品的快检方法仍较为局限。表面增强拉曼光谱（Surface-Enhanced Raman Spectroscopy,SERS）是近年来备受重视的现场快检技术之一,其与小型化质谱一起,被誉为“下一代化学毒物现场快检技术”。SERS作为一种振动光谱技术,其谱峰清晰、尖锐,并具有丰富的指纹信息;而且不易受水峰的干扰,更适合水体系中的检测,结合一些简便快捷的样品前处理手段,可以实现复杂基质的高灵敏高特异性检测。目前关于琥珀胆碱、芬太尼以及吗啡同系物等物质的SERS检测报道较为缺乏,且以水溶液等简单体系为主。因此,本论文重点针对复杂生物医学基质中的新型化学毒物开展SERS新技术方法研究,突出抗干扰和实用性,为公共安全相关事件的应急响应等提供新的技术方法依据。本学位论文总共分为四章:第一章为文献综述,首先概述了毒物包括新型毒物的定义及分类,着重介绍了新精神活性物质;针对论文研究对象,逐一阐述琥珀胆碱、吗啡以及芬太尼类化合物的物理化学性质、体内作用机制和代谢过程、以及危害等;针对上述几类化学毒物,论述其场内外分析检测现状;继而重点围绕SERS技术,从拉曼光谱以及SERS的发现发展、SERS增强机制、以及SERS基底构建等方面开展简要概括。最后,基于上述三类化合物的SERS检测现状,提出本论文的立题依据和主要研究内容。第二章,建立了一种复杂生物医学基质中琥珀胆碱的现场SERS定量检测新方法。以“无机盐诱导金纳米粒子（AuNPs）有效团聚,产生大量SERS“热点””这一核心思想为指导,我们发现,MgI2诱导AuNPs团聚可以制造更多的SERS“热点”,并可有效淬灭较高激光功率下产生的高荧光背景;而高pH条件可以增强AuNPs与琥珀胆碱间的静电作用力;而且,AuNPs因其巨大的比表面积而吸附琥珀胆碱,使其即使在碱性条件下仍可长时间保持稳定。该方法中,琥珀胆碱的代谢产物琥珀单酰胆碱以及胆碱均不影响其SERS检测。结合简单的样品前处理,实现了血浆和尿液样品中琥珀胆碱的高灵敏度检测,检测限分别为1 ng/mL和10ng/mL。前处理过程中,酸在沉淀血浆蛋白的同时可有效抑制胆碱酯酶的活性,同时蛋白的加入抵制了尿液样品中大量无机盐导致的AuNPs聚沉现象。第三章,针对新精神活性物质如芬太尼类和吗啡类所具有的结构可设计、种类繁多的特点,首先,我们以不变的分子骨架为核心,结合化学计量学算法,实现了芬太尼同系物和吗啡同系物两大类物质的SERS归类区分,并在以浓度或种类为变量的两种测试集中得到了良好验证;其次,巧妙利用MgI2对芬太尼SERS响应的选择性增强作用,分别实现了化学样品和尿液样品中ng/mL级芬太尼的选择性检出。化学样品中,分别以海洛因、4种原料药或药用辅料为主体进行测试,海洛因主体中可以检测到低至0.05%的芬太尼,原料药或药用辅料主体中可以检测到低至0.002%的芬太尼;尿液样品中,结合“StageTips”前处理方法,实现了尿液样品中海洛因主要代谢产物-吗啡存在时0.01%的芬太尼选择性SERS检测。并且同时实现了5种代表性芬太尼的定量检测。第四章,探讨可实现选择提取和增强信号一体化的功能化纳米粒子的制备,并作为新型SERS基底,用于新型毒物的高特异性检测。我们成功制备了基于包合作用的功能化基底β-CD@AuNPs和基于磁性作用的金磁纳米粒子M@AuNPs,并通过多种方法进行表征,且初步应用于水溶液中芬太尼的SERS检测。其中,通过β-CD直接还原法,可制备不同粒径的β-CD@AuNPs,最大粒径为40-45 nm,均一性较强。该基底可实现水溶液中芬太尼的选择性提取及特异性SERS检测,并且其SERS增强作用与柠檬酸钠还原制备的AuNPs相当,芬太尼的检测限可低至2 ng/mL。另外,经共沉淀法和还原法等成功实现了M@AuNPs的制备,发现TEOS的引入是成功实现芬太尼的SERS检出的关键因素;毋需任何前处理,M@AuNPs即可实现尿液中的芬太尼直接提取和高灵敏检测。
Abstract
du wu shi zhi jin ru sheng wu ti hou tong guo hua xue huo wu li hua xue zuo yong neng sun hai sheng ming zheng chang huo dong ,yin fa gong neng xing huo qi zhi xing bing bian nai zhi zao cheng si wang de hua xue wu zhi ,zhu yao bao gua ge cheng yao wu 、zhi wu du wu 、dong wu du wu 、du pin 、sha chong ji 、chu cao ji 、sha shu ji 、hui fa xing du wu 、qi ti du wu 、jin shu du wu 、ji ta shui rong xing mo ji du wu deng 。xin xing du wu zhu yao shi zhi yi xie xin fa tu fa de du wu ,ru bai cao ku 、qiu shui xian jian 、hu po dan jian 、ke le ding deng ;ye zhi yi xie xin lei xing de du wu ,li ru xin xing you ji lin du wu 、xin jing shen huo xing wu zhi deng 。xin fa tu fa hua xue du wu zhong du shi jian 、yi ji yi fen tai ni tong ji wu 、ma fei tong ji wu deng dai biao de xin jing shen huo xing wu zhi de lan yong wu yong shi jian ,dui guo fang an quan 、gong gong an quan he she hui min zhong jian kang deng zao cheng le yan chong wei xie 。yin ci ,zhen dui xin xing du wu suo yin fa de ren yuan zhong du ji she hui shang wang shi jian ,jian li kuai su 、zhun que 、ling min de xian chang jian ce fang fa ,dui yu xian chang jiu yuan 、lin chuang zhen zhi 、yi ji fa yi xue jian ding ju you chong yao yi yi 。ben xue wei lun wen zhu yao wei rao xin fa tu fa du wu de dai biao —hu po dan jian yi ji xin lei xing du wu de dai biao —xin jing shen huo xing wu zhi ru fen tai ni ji ji tong ji wu 、ma fei ji ji tong ji wu deng kai zhan xian chang jian ce xin ji shu fang fa yan jiu 。shang shu ji lei wu zhi de xian chang kuai su jian ce cun zai an fan xu qiu ,mu qian suo fa zhan de xian chang kuai su jian ce ji shu yi bi se fa 、gong wai guang pu 、li zi qian yi pu 、xiao xing hua zhi pu wei zhu ,dan duo chu yu fang fa kai fa jie duan ,kuo yong yu fu za sheng wu yi xue yang pin de kuai jian fang fa reng jiao wei ju xian 。biao mian zeng jiang la man guang pu （Surface-Enhanced Raman Spectroscopy,SERS）shi jin nian lai bei shou chong shi de xian chang kuai jian ji shu zhi yi ,ji yu xiao xing hua zhi pu yi qi ,bei yu wei “xia yi dai hua xue du wu xian chang kuai jian ji shu ”。SERSzuo wei yi chong zhen dong guang pu ji shu ,ji pu feng qing xi 、jian rui ,bing ju you feng fu de zhi wen xin xi ;er ju bu yi shou shui feng de gan rao ,geng kuo ge shui ti ji zhong de jian ce ,jie ge yi xie jian bian kuai jie de yang pin qian chu li shou duan ,ke yi shi xian fu za ji zhi de gao ling min gao te yi xing jian ce 。mu qian guan yu hu po dan jian 、fen tai ni yi ji ma fei tong ji wu deng wu zhi de SERSjian ce bao dao jiao wei que fa ,ju yi shui rong ye deng jian chan ti ji wei zhu 。yin ci ,ben lun wen chong dian zhen dui fu za sheng wu yi xue ji zhi zhong de xin xing hua xue du wu kai zhan SERSxin ji shu fang fa yan jiu ,tu chu kang gan rao he shi yong xing ,wei gong gong an quan xiang guan shi jian de ying ji xiang ying deng di gong xin de ji shu fang fa yi ju 。ben xue wei lun wen zong gong fen wei si zhang :di yi zhang wei wen suo zeng shu ,shou xian gai shu le du wu bao gua xin xing du wu de ding yi ji fen lei 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gou ke she ji 、chong lei fan duo de te dian ,shou xian ,wo men yi bu bian de fen zi gu jia wei he xin ,jie ge hua xue ji liang xue suan fa ,shi xian le fen tai ni tong ji wu he ma fei tong ji wu liang da lei wu zhi de SERSgui lei ou fen ,bing zai yi nong du huo chong lei wei bian liang de liang chong ce shi ji zhong de dao le liang hao yan zheng ;ji ci ,qiao miao li yong MgI2dui fen tai ni SERSxiang ying de shua ze xing zeng jiang zuo yong ,fen bie shi xian le hua xue yang pin he niao ye yang pin zhong ng/mLji fen tai ni de shua ze xing jian chu 。hua xue yang pin zhong ,fen bie yi hai luo yin 、4chong yuan liao yao huo yao yong fu liao wei zhu ti jin hang ce shi ,hai luo yin zhu ti zhong ke yi jian ce dao di zhi 0.05%de fen tai ni ,yuan liao yao huo yao yong fu liao zhu ti zhong ke yi jian ce dao di zhi 0.002%de fen tai ni ;niao ye yang pin zhong ,jie ge “StageTips”qian chu li fang fa ,shi xian le niao ye yang pin zhong hai luo yin zhu yao dai xie chan wu -ma fei cun zai shi 0.01%de fen tai ni shua ze xing SERSjian ce 。bing ju tong shi shi xian le 5chong dai biao xing fen tai ni de ding liang jian ce 。di si zhang ,tan tao ke shi xian shua ze di qu he zeng jiang xin hao yi ti hua de gong neng hua na mi li zi de zhi bei ,bing zuo wei xin xing SERSji de ,yong yu xin xing du wu de gao te yi xing jian ce 。wo men cheng gong zhi bei le ji yu bao ge zuo yong de gong neng hua ji de β-CD@AuNPshe ji yu ci xing zuo yong de jin ci na mi li zi M@AuNPs,bing tong guo duo chong fang fa jin hang biao zheng ,ju chu bu ying yong yu shui rong ye zhong fen tai ni de SERSjian ce 。ji zhong ,tong guo β-CDzhi jie hai yuan fa ,ke zhi bei bu tong li jing de β-CD@AuNPs,zui da li jing wei 40-45 nm,jun yi xing jiao jiang 。gai ji de ke shi xian shui rong ye zhong fen tai ni de shua ze xing di qu ji te yi xing SERSjian ce ,bing ju ji SERSzeng jiang zuo yong yu ning meng suan na hai yuan zhi bei de AuNPsxiang dang ,fen tai ni de jian ce xian ke di zhi 2 ng/mL。ling wai ,jing gong chen dian fa he hai yuan fa deng cheng gong shi xian le M@AuNPsde zhi bei ,fa xian TEOSde yin ru shi cheng gong shi xian fen tai ni de SERSjian chu de guan jian yin su ;wu xu ren he qian chu li ,M@AuNPsji ke shi xian niao ye zhong de fen tai ni zhi jie di qu he gao ling min jian ce 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自军事科学院的王凯，发表于刊物军事科学院2019-09-02论文，是一篇关于表面增强拉曼光谱论文,现场检测论文,化学毒物论文,琥珀胆碱论文,芬太尼同系物论文,吗啡同系物论文,复杂生物医学样品论文,功能化基底论文,军事科学院2019-09-02论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自军事科学院2019-09-02论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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