论文摘要
带电离子辐照固态物质时,会通过一定的方式将其自身能量传递至靶材中：（1）通过电子能量损失过程,引起靶材原子的激发或者电离；（2）基于离子与靶原子核的弹性碰撞过程,引起靶原子的移位与反冲,称为核能量损失过程。在离子隧穿材料时主要以何种过程沉积辐照能量,主要依赖于入射离子所处的能量区间,低能离子辐照时以过程（2）的核碰撞过程为主,而高能离子辐照时的强电子激发主要由过程（1）产生。不论低能或者高能离子,其辐照过程在一定条件（剂量、温度等）下均会较为明显地改变材料自身的物理化学性质（辐照肿胀、硬化、脆化等）。基于离子与固体材料的相互作用,离子辐照技术已被广泛应用于当今诸多热门研究领域,比如生物学研究中的辐照育种,半导体工业中的杂质掺杂,材料学中的耐磨抗腐蚀性研究及医学研究中的重离子辐照治疗癌症等。本论文的主要工作便是基于离子与功能晶体材料的相互作用,分别从离子束辐照光学晶体制备波导结构,单离子辐照闪烁晶体研究其响应特性,以及应用离子束技术研究核材料及光电子领域所用晶体在辐照环境下的损伤行为等几方面开展。论文的主要内容归纳如下：1.光波导是连接集成光路中各器件的基本元件与重要组成部分。集成光路类似于集成电路,但具有更高的信息处理与传播速率,在现代通信领域中有重要的应用前景。基于波导结构的波导激光、波导放大器,以及基于波导倍频和光学参量振荡的相干激光源等,均是光学领域的研究热点；近年来以工作于红外波段波导结构为基础的光电子器件在通讯、探测、医疗、军事等领域也发挥着越来越重要的作用。以此为研究背景,我们采用较为传统的5MeV O3+以及Si3+辐照Nd:Li6Y（BO3）3晶体制备了“势阱”+“位垒”型平面波导结构,棱镜耦合结果显示其在可见光波段可支持多个传输模式,在近红外波段可支持单模传输；共聚焦拉曼光谱仪测得波导区的荧光特性在辐照后得到较好保持；相对于Si3+,O3+辐照波导基模具有更高的有效折射率及更低的传输损耗,为离子辐照制备波导结构的条件优化提供了实验依据。利用180MeV Ar8+离子辐照LiTaO3晶体得到其平面波导,利用thermal spike模型估算该晶体中形成离子径迹所需的电子阻止本领阈值,说明波导的形成原因在于离子隧穿过程中产生的径迹损伤；通过RBS/channeling谱及微拉曼谱分别表征辐照样品近表面处及沿离子隧穿深度的损伤特性；端面耦合实验结果表明该波导在可见光波段可支持多模传输,在近红外波段可支持单模传输；较高的辐照能量使波导具有较大厚度,而电子能量损失造成的光位垒区又具较大展宽,因而可有效避免近红外波段光波发生隧穿效应进入衬底,这是快重离子辐照制备作用于近红外波段波导结构的技术优势。2.闪烁晶体已被广泛应用于核医学、高能物理、工业无损探伤及空间物理等各个领域。对于X射线、γ射线等的探测需要尺寸较大、质量优异的块状晶体,而生长相应尺寸晶体所需周期长,费用高,限制了各类新型闪烁材料的性能研究与快速发展。相对而言,利用分子束外延,电子束蒸发及激光脉冲沉积等技术可在相对短的时间内获得各类新型闪烁体薄膜,如何快速评价这类薄膜在辐照环境下的闪烁响应特性是辐照探测领域的一个研究热点所在。以此为研究背景,我们利用TOF-scintillator-PMT装置测试了YAlO3:Ce及CaF2:Eu晶体在能量连续分布的H+,He+及O3+单离子辐照下的闪烁特性。相对于X、γ射线,低能离子在几微米深度内便可将辐照能量沉积到晶体中并引发闪烁响应,因而对材料尺寸要求较低。我们分析了YAlO3:Ce在离子辐照下的荧光产额、能量分辨率以及辐照损伤对其性能的影响等,说明离子束技术可用于评价小尺寸或薄膜尺度候选闪烁材料的响应特性,为闪烁晶体的优化选择及进行大尺寸生长的必要性提供实验依据。利用能量分区方法分析CaF2:Eu及YAlO3:Ce在单离子辐照下的闪烁响应曲线,对于CaF2:Eu,在低,中或高激发密度区（Dexci）,非辐射复合过程均会伴随Dexci的增加而更易发生,进而降低闪烁效率；而YAlO3:Ce不同,在低Dexci区随着Dexci增加,单位激发能量所产生的激子数会增加,而激子在激活离子处被俘获的概率不变,从而提高闪烁效率；中Dexci区,辐射与非辐射复合过程达到一平衡态,闪烁效率保持恒定；高Dexci区,闪烁效率的变化与CaF2:Eu变为一致。不同激发密度下辐射复合（闪烁响应）与非辐射复合（加热晶格）两种退激发过程的相互竞争会引起闪烁效率的变化,这也是闪烁体非线性响应的主要原因。3.随着能源问题的日益突出,以及福岛事故后人们对于核电安全性的要求不断提升,新型抗辐照核材料的研究与应用正变得极为迫切。当前核材料领域各研究组正在尝试将SiC作为一种重要的工程材料应用于高温、强辐照等极端苛刻的环境中,如作为裂变堆的结构材料及核燃料的包覆层,聚变堆的部分结构构件等；而如何处理与保存高放射性核废料是核材料领域面临的另一问题,钛酸盐基钙钛矿SrTiO3,被考虑作为保存及固化锕系与其他高放射性裂变废料的候选基体。上述材料在辐照环境下的损伤累积可使其自身体积膨胀,并经历从晶态到非晶态的转变,进而极大地影响材料自身的物理化学性质,因而对其在辐照环境下的缺陷产生以及损伤的演变等进行系统评估显得尤为必要。以此为背景,我们讨论了SiC以及SrTiO3在低能及高能离子辐照下的损伤行为。对于SiC,利用RBS/channeling实验定出6H-SiC在0.9MeV Si+室温辐照下的损伤累积曲线；2.0MeV及3.5MeV He+分析束所测Si无序度并无明显不同；0.9MeV Si+辐照预损伤过的4H-SiC再经高能离子（4.5MeV C2+、6.5MeV O2+、21MeV Si6+及21MeV Ni6+）辐照后的损伤演变为：剂量为4×1015cm-2的C2+辐照未引起损伤区再结晶,该剂量下C2+辐照引起的移位损伤已开始变得明显；O2+辐照,在剂量为1×1014cm-2时SiC损伤区便已开始出现再结晶,而对于Ni6+,剂量为2×1013cm-2时该现象已变得十分明显；各离子所引起的再结晶效率直接依赖于辐照过程中的电子阻止本领,并随辐照剂量的增加而逐渐降低；同种离子诱导高初始损伤区的再结晶效率比低初始损伤区要高；在高能离子辐照下整个初始损伤区同时出现再结晶,而并没有出现在损伤层-晶体交界面处优先结晶的情况；离子辐照下再结晶效应的存在表明SiC有良好的抗辐照损伤特性。对于SrTiO3晶体,给出其在0.9MeV Au+（模拟α衰变环境中的低能高质量数反冲核）室温辐照下的损伤累积曲线；通过0.9MeV Au+辐照在SrTiO3晶体上产生四个损伤区（Sr无序度分别为0.07、0.29、0.54、0.67）,再经21MeV Ni7+辐照（剂量从1×1011cm-2到2×1013cm-2）后发现其损伤会急剧升高直至非晶,而上述剂量的21MeV Ni7+辐照完美（未损伤）SrTiO3晶体时并无任何损伤产生,表明低能重离子（α衰变反冲核）对SrTiO3的辐照损伤可引起晶体结构的不稳定性,使其在高能Ni7+辐照时较易被损伤直至非晶化,对该过程起主要作用的仍是高能离子辐照时较强的电子阻止本领（～10keV/nm）,实验表明将SrTiO3作为锕系废料固化体时需考虑α衰变产生的反冲核对其晶格稳定性的影响。LiNbO3晶体作为光电子领域最基本及最重要的功能材料,已广泛应用于光通讯、光学数据存储、激光技术等领域,目前的研究表明该晶体对离子辐照过程中的电子能量损失较为敏感。我们也围绕该晶体开展了部分工作,以期为离子辐照技术制备LiNbO3波导的实验条件优化提供必要数据,结果包括：RBS/channeling实验给出z切IiNbO3在0.9MeV Si+室温辐照下核能损区域的损伤累积曲线；研究了21MeV Si7+辐照时表面损伤与剂量之间的关系；相同剂量21MeV Si7+辐照,沿沟道方向造成的损伤比非沟道注入要低,沟道方向剂量为2×1013cm-2时表面Nb无序度为0.81,而该剂量非沟道辐照下样品表面区已完全非晶；研究了高能离子辐照损伤截面的速度效应,对于相同的电子阻止本领（5.8keV/nm）, Si7+在LiNbO3中速度越低时产生的径迹半径越大;21MeV Si7+辐照预损伤过的z切LiNbO3会继续引入损伤,而不会引起初始损伤区的再结晶现象。