微孔介孔复合分子筛论文-王亚楠,史春薇,张彩红,吴文远,边雪

微孔介孔复合分子筛论文-王亚楠,史春薇,张彩红,吴文远,边雪

导读:本文包含了微孔介孔复合分子筛论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:Ce,微孔-介孔复合分子筛,催化,乙酸正丁酯

微孔介孔复合分子筛论文文献综述

王亚楠,史春薇,张彩红,吴文远,边雪[1](2017)在《Ce负载微孔-介孔复合分子筛催化合成乙酸正丁酯》一文中研究指出采用浸渍法对HY/SBA-15微孔介孔复合分子筛进行Ce改性,制备了催化剂Ce-HY/SBA-15。X射线衍射和高倍透射电镜的表征结果表明,Ce改性后的催化剂保持了HY/SBA-15微孔、介孔结构,Ce离子均匀地分散在分子筛的孔道里,没有出现团聚;Py-FTIR和NH3-TPD的表征结果表明,Ce的负载使羟基表现出更强的B酸强度。以Ce-HY/SBA-15为催化剂催化合成乙酸正丁酯,通过实验确定了较佳的制备条件:反应时间为2.0 h、酸醇物质的量比为1∶1.2、催化剂质量分数为10%时酯化率最高,并考察了叁种分子筛催化剂的重复使用性能,结果证明了Ce的负载和HY的结构有利于提高催化剂的酸催化活性。(本文来源于《稀土》期刊2017年03期)

李建华[2](2016)在《具有微孔和介孔多级孔道复合分子筛的合成及表征》一文中研究指出多级孔道复合分子筛可利用微孔和介孔结构分子筛各自的优势,改善单一分子筛形貌结构、酸性分布,并协同二者孔道结构,在催化反应中表现不同的催化性能。本论文对EU-1晶种进行酸改性处理,采用两步水热晶化合成具有包埋结构特征ZSM-5/EU-1复合分子筛,根据分析可知,酸处理影响了晶种骨架结构及表面酸性,促进ZSM-5分子筛在EU-1团聚体内成核生长。该复合分子筛为同时具有微孔和介孔结构多级孔道复合分子筛,其微孔孔径为0.82nm,介孔孔径分布在1.42nm、2.20nm处,且复合以后强酸量有所增强。在甲醇转化反应中,包埋结构复合分子筛的甲醇转化率提高到98.16%,二甲苯在芳香烃产物分布中的比例达到64.65%,也进一步提升了对二甲苯在二甲苯产物中的分布。核壳结构复合分子筛因其特殊核层、壳层构造,具有较合理的酸分布和孔道结构性质,在催化反应中表现良好的催化性能。本文在添加适量柠檬酸的条件下采用双模板剂一步法,一次晶化合成高结晶度ZSM-5/EU-1核壳共生复合分子筛,通过表征可知,EU-1分子筛沿ZSM-5分子筛表面缺陷处外延生长,核壳分子筛的强酸量比单一分子筛相对提高,且核壳分子筛为融合度较高的微孔-介孔多级孔道结构,其微孔孔径达到0.94nm,明显高于包埋结构复合分子筛,在1.24nm及1.84nm处出现介孔结构。通过对合成工艺分析,获得合成核壳共生结构的最佳条件:n(citrate)/n(Al2O3)=0.8~1.2,pH为10.5~11.5,晶化时间为72~96h。推测核壳分子筛可能的生长过程为:先合成ZSM-5晶体,随着时间的延长及HMBr2的导向作用,EU-1分子筛的结构单元形成并在ZSM-5表面缺陷外延生长,从而形成ZSM-5/EU-1核壳共生复合分子筛。在甲醇转化制对二甲苯催化反应中,核壳分子筛催化产物的选择性明显高于机械复合物,而且随着柠檬酸浓度的增大,催化产物中对二甲苯的选择性也在增强。Beta分子筛由于其十二元环的特殊孔道结构及较强的酸性,具有较高的甲醇转化率,结合EU-1与Beta沸石结构相似性,合成EU-1/β多级孔道复合分子筛,可进一步提升甲醇转化率并应用于一些大分子反应。本论文采用预置晶种法,在碱性体系中,以EU-1为晶种,四乙基氢氧化铵为模板剂,水热合成EU-1/β复合分子筛。通过分析可知,Beta分子筛粘附于EU-1分子筛表面生长,复合分子筛同时具有微孔-介孔多级孔道,其微孔孔径约为0.82nm,介孔孔径分布在2.19nm左右,其酸性、酸量明显高于机械混合物,最佳合成条件为:EU-1晶种添加量10%~20%,碱硅比n(OH-)/n(SiO2)=0.24~0.48,模板剂量n(TEAOH)/n(SiO2)=0.55~0.68,晶化时间72h~96h。(本文来源于《太原理工大学》期刊2016-06-01)

李洲[3](2016)在《微孔—介孔复合分子筛在加氢异构化上的应用》一文中研究指出对于MCM-41等几种的介孔分子筛材料,他们在石油化工领域上的催化裂化、异构化和烷基化等基本反应的应用前景十分广阔。但是在这些反应中往往需要催化剂有较强的酸性、水热稳定性和强度,在这些方面介孔材料表现出明显的不足。研究表明,将纳米微孔沸石引入介孔介孔分子筛骨架所得的合成材料的酸性和水热稳定性将得到部分的提升。基于此,本文以实验所合成的Beta沸石为原料,将其进行碱处理后的浆液制备含有微孔和介孔的复合分子筛,对合成有较好的抗SH水热性和酸性质的复合分子筛进行尝试。本文首先按照常规方法,制备Beta分子筛。然后用NaOH对其进行简单的溶解。处理后Beta分子筛表面粗糙产生裂缝,随着处理条件的苛刻,产生的裂缝更多更深,甚至引起微孔结构的坍塌。在碱处理的浆液当中含有一些溶解的Beta的初级、次级单元结构甚至还有超细化纳米微孔结构晶粒。因此可以用该浆液作为前驱体浆液制备目标材料。以Beta分子筛碱处理的浆液与表面活性剂在一定的条件下晶化,可以得到既含有微孔结构含有介孔结构的复合材料。其主孔道为常规的MCM-41的六方结构一样,孔壁为微孔材料的结构。以不同表征手段考察了合成的复合分子筛的结构性能、表面形貌和水热稳定性等,发现合成的复合材料具有良好的酸性与水热稳定性,同时该材料的扩散性能与介孔材料相似。试验还发现合成的微孔结构和介孔结构的比例可控,可以通过改变对Beta碱处理的浓度来实现。在以上研究的基础上,本文以正庚烷为反应原料,以Beta、碱处理后的Beta与合成的复合分子筛制备的催化剂进行加氢异构化反应。试验发现,由于介孔的引入,提高了反应的传质速率,缩短了原料在催化剂上的反应时间,大大抑制了裂化反应的发生,从而异构化选择性得到了很大提高。(本文来源于《中国石油大学(北京)》期刊2016-05-01)

孙洪满,彭鹏,历阳,王有和,许本静[4](2015)在《微孔-介孔复合ZSM-5分子筛的中试放大制备及其催化应用研究》一文中研究指出与传统沸石分子筛相比,微孔-介孔复合分子筛可以减小微孔对传质的扩散限制以提高催化剂的利用效率~([1])。脱硅改性和脱铝改性由于效率高且操作简便,因此成为了制备这类复合分子筛最常用的方法。然而,迄今为止,利用酸碱复合处理尤其是微孔-介孔复合ZSM-5分子筛的放大制备及其催化应用研究较少,因此本研究主要利用酸碱复合处理法对微孔-介孔复合ZSM-5的小试优化制备、中试放大(50L)及其催化裂化性能进行了深入研究。结果发现,碱处理可以脱除骨架硅原子形成富含晶体内介孔的微孔-介孔复合ZSM-5,再经过酸处理,可进一步使得孔道变得更加通畅(图1),同时比表面积和介孔孔容均有所增加(图2和表1)。以上结果均表明,碱处理是一种有效引入晶体内介孔的后处理方法,酸处理是洗掉脱硅后残留在孔道中的非骨架铝的有效途径(图1)。以碱处理和酸碱复合处理后50L放大产品微孔-介孔复合ZSM-5作为FCC催化剂助剂(6wt%)的固定床评价结果表明:与商业ZSM-5原料相比,经过碱处理后,丙烯产量提高0.2个百分点,而酸碱复合处理后提高了0.44个百分点;同时,汽柴油等轻油的收率以及重油转化率均明显提高,其中酸碱复合处理较单纯碱处理后选择性进一步提高。综上所述,与商业ZSM-5相比,利用酸碱复合处理所得微孔-介孔复合ZSM-5用作FCC助剂,得益于晶体内丰富介孔的存在,不但能够多产丙烯等低碳烯烃,而且能够提高重油转化率,同时还可兼顾多产汽柴油等轻质油品。(本文来源于《第18届全国分子筛学术大会论文集(上)》期刊2015-10-25)

王志永,张晨,张航飞,李刚,陆江银[5](2015)在《介孔-微孔复合分子筛的合成及应用研究进展》一文中研究指出综述了介孔-微孔复合分子筛的合成方法,分析了各种合成方法的优缺点,首次在乌鲁木齐采用纳米组装法,酸性条件下,以Beta沸石微晶为原料,以P123和正丁醇为介孔导向剂,合成出Beta-KIT-6(BK)介微孔复合材料。并进行了XRD和TEM表征,对Beta-KIT-6的晶型与孔道结构有了更清晰的认识,分析了复合分子筛的应用价值,指出了其在催化和吸附方面的应用前景。(本文来源于《化工新型材料》期刊2015年08期)

史春薇[6](2015)在《Ce负载Y/SBA-15微孔—介孔复合分子筛的微波法合成、表征及催化性能的研究》一文中研究指出塑料在给人们生活带来便利的同时,也带来了严重的“白色污染”。塑料中应用较多的聚烯烃类塑料的处理已成为迫切需要解决的社会问题,催化降解是比较理想的方法,但是目前聚烯烃类废塑料的催化降解用催化剂存在降解温度高、易积炭、总转化率、气液转化率和液体收率低等问题。在本文的研究中,结合了介孔分子筛的孔道优势与微孔分子筛的强酸性和高水热稳定性优势,设计出一种Ce负载的微孔—介孔复合分子筛催化剂,使微孔与介孔两种材料优势互补、协同作用,以满足聚烯烃类塑料催化降解的要求。在微波法加热条件下,实验采用介孔附晶微孔生长法合成了微孔—介孔复合分子筛,并研究了 Ce负载前后的复合分子筛的合成条件、表面形貌和孔道结构、酸催化活性和断链及加氢开环能力,考察了复合分子筛催化剂降解聚乙烯和聚苯乙烯的效果。主要的研究成果如下:(1)采用微波法制备了 Y/SBA-15微孔—介孔复合分子筛,并用离子交换法将Ce负载到复合分子筛中。通过实验得出复合分子筛的优化合成条件为:pH为2~3,Si02/P123物质的量比为58,微波功率为200W,搅拌速度为500r/min,晶化温度为100℃。(2)利用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)、N2吸附—脱附、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、失重—热重(TG-DTG)、能量弥散X射线谱(EDS)、X射线荧光光谱(XRF)等检测方法对微波法合成的Y/SBA-15和Ce-Y/SBA-15进行了表征,结果表明:Y/SBA-15及Ce-Y/SBA-15复合分子筛均以Y型微孔沸石为内核、SBA-15介孔分子筛沿Y型微孔沸石外表面生长,复合分子筛内部同时具有微孔和介孔结构;Ce-Y/SBA-15中Ce的质量分数达到5.84%,大部分Ce均匀地分散在孔道中,少部分Ce进入了分子筛的骨架中,Ce的负载没有影响复合分子筛的基本结构,没有出现Ce的团聚现象;Y/SBA-15和Ce-Y/SBA-15复合分子筛的介孔孔径都为6nm左右,介孔孔壁厚度分别为1.84、1.88nm;微孔孔径都为1.8nm左右,微孔孔壁厚度分别为0.45、0.48nm,Ce负载后的复合分子筛孔壁较厚,比负载前的复合分子筛具有更强的水热稳定性。(3)探明了微孔—介孔复合分子筛的合成过程分为四个阶段:第一阶段为自组装的聚集体形成阶段;第二阶段为形成有机—无机复合相阶段;第叁阶段为有序复合孔结构组装阶段;第四阶段为有序复合孔长成阶段。微孔—介孔复合分子筛是由无序排列的类八角形和类球形聚合物到颗粒的聚集体,再到类似棒状的结构,最后生成外形似莲藕形结构。(4)利用吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)、NH3-TPD等分析方法得出L酸中心强度由大到小的顺序为:HY/SBA-15、Ce-HY/SBA-15、HY-SBA-15、NaY/SBA-15;B酸中心强度由大到小的顺序为:Ce-HY/SBA-15、HY/SBA-15、HY-SBA-15、NaY/SBA-15;Ce的引入增加了改性复合分子筛表面的B酸强度,提高了改性复合分子筛的酸催化活性。(5)以乙酸正丁酯的酯化率为评价指标,考察了复合分子筛催化剂的酸催化性能及总酸量、酸类型对催化反应的影响。以Ce-HY/SBA-15为催化剂,催化剂质量分数为10.0%,硝酸铈的浓度为0.6mol/L,酸醇物质的量比为1:1.2,反应时间为2.0h,酯化率为94.4%。这说明Ce可以提高复合分子筛的酸强度,改性复合分子筛的酸催化是由B酸和L酸共同作用的,SO42-有利于改性材料表面酸位的形成。(6)以正庚烷为反应物考察了复合分子筛催化剂断链的能力,结果表明:正庚烷在Ce-Y/SBA-15的作用下主要发生的是一次裂解,很好的抑制了二次裂解的发生;Ce-Y/SBA-15催化下的正庚烷的转化率大于Y/SBA-15;由于Ce-Y/SBA-15中的酸性功能和加氢功能得到了很好的匹配,使得Ce-Y/SBA-15加氢裂化性能优于Y/SBA-15。以甲苯为反应物考察了复合分子筛催化剂加氢开环的能力,结果表明:Ce-Y/SBA-15的催化下的甲苯的开环率大于Y/SBA-15;加氢产物的收率随着温度的升高而降低,开环产物的收率随着催化剂酸性的增强而增加,增加的幅度也显着增大。Ce-Y/SBA-15比Y/SBA-15的加氢开环的性能好,说明中强酸酸量的增加有助于催化剂加氢开环性能的提高。(7)复合分子筛催化剂对聚乙烯的催化降解的影响主要取决于催化剂的总酸量,总酸量大、中强酸酸分布高的催化剂有利于催化降解聚乙烯。Ce-HY/SBA-15将PE的热裂解温度降低了 40℃,其催化降解PE得到的液体产物的分布比较集中,以C7~C14为主,析出的炭少、石蜡多,气体产物中C3~C6脂肪族类气体比较多。由于Ce的引入提高了复合分子筛的B酸强度和总酸量,因此Ce-HY/SBA-15催化降解PE的总转化率以及气体、液体收率均比热裂解有大幅提高。Ce-HY/SBA-15将PS的热裂解温度降低了 60℃,其催化降解PS得到的液体产物的分布较宽,包括苯、甲苯、异丙苯、茚及其衍生物等。Ce的引入提高了复合分子筛的B酸强度和总酸量,提高了 Ce-HY/SBA-15催化降解PS的能力。(本文来源于《东北大学》期刊2015-06-01)

郭磊,朱伟平,李飞,薛云鹏[7](2014)在《微孔-介孔复合分子筛研究进展》一文中研究指出概述了近年来国内外在微孔-介孔复合分子筛合成方面的一些常用方法,总结了其结构与性质分析常用的表征手段,并对今后微孔-介孔复合分子筛的发展进行了展望。(本文来源于《天然气化工(C1化学与化工)》期刊2014年04期)

刘振,马志鹏,孙常庚,李婷婷,宋浩[8](2014)在《硬模板法制备微孔-介孔复合SAPO-11分子筛及其长链烷烃异构化反应》一文中研究指出以常规SAPO-11分子筛水热合成方法为基础,在分子筛晶化过程中加入一定量的炭黑颗粒作为硬模板构造介孔结构,得到具有微孔-介孔复合结构的SAPO-11分子筛。考察不同碳模板含量对所得分子筛中介孔容量和表面酸性质的影响,并利用N2吸脱附测试、X-射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)和吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)对所得分子筛的晶体结构、孔结构和酸类型进行分析。以正十二烷作为模型化合物,对负载0.5%Pt的SAPO-11分子筛的异构化反应催化性能进行评价。结果表明:随着碳模板加入量的增加,分子筛介孔容量先增加后降低,在10%时达到最大;适量碳模板的加入并没有影响分子筛的晶体结构;分子筛中有明显介孔结构产生;异构化反应结果显示催化剂活性与分子筛介孔容量以及表面酸类型相关:一方面,介孔孔容增大可以降低传质阻力,暴露更多孔口活性位,从而提高异构化催化活性;另一方面,提高分子筛孔道内B酸和L酸比值,有利于提高异构化反应的异构化选择性;随着反应温度升高转化率升高,但选择性明显下降。(本文来源于《中国石油大学学报(自然科学版)》期刊2014年02期)

张君涛,闫圆圆,郝娜娜,申志兵,梁生荣[9](2014)在《微孔-介孔复合分子筛的合成及催化应用》一文中研究指出综述了近几年微孔-中孔复合分子筛的合成和催化应用,重点介绍了不同复合模式的微孔-中孔复合分子筛的合成方法,包括原位合成法、后合成法和纳米组装法等,并对微孔-介孔复合分子筛的应用前景进行了展望。(本文来源于《现代化工》期刊2014年01期)

徐新龙,沈健[10](2013)在《微孔-介孔复合分子筛的合成方法研究进展》一文中研究指出综述了近几年微孔-介孔复合分子筛的合成方法研究进展情况,包括分子筛硅源法、2步晶化法、离子交换法、纳米组装法等。重点介绍了各合成方法的具体过程及所合成复合分子筛的特性,并指出分子筛硅源法、离子交换法是复合分子筛合成方法中值得关注和深入的研究方向。(本文来源于《石化技术与应用》期刊2013年05期)

微孔介孔复合分子筛论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

多级孔道复合分子筛可利用微孔和介孔结构分子筛各自的优势,改善单一分子筛形貌结构、酸性分布,并协同二者孔道结构,在催化反应中表现不同的催化性能。本论文对EU-1晶种进行酸改性处理,采用两步水热晶化合成具有包埋结构特征ZSM-5/EU-1复合分子筛,根据分析可知,酸处理影响了晶种骨架结构及表面酸性,促进ZSM-5分子筛在EU-1团聚体内成核生长。该复合分子筛为同时具有微孔和介孔结构多级孔道复合分子筛,其微孔孔径为0.82nm,介孔孔径分布在1.42nm、2.20nm处,且复合以后强酸量有所增强。在甲醇转化反应中,包埋结构复合分子筛的甲醇转化率提高到98.16%,二甲苯在芳香烃产物分布中的比例达到64.65%,也进一步提升了对二甲苯在二甲苯产物中的分布。核壳结构复合分子筛因其特殊核层、壳层构造,具有较合理的酸分布和孔道结构性质,在催化反应中表现良好的催化性能。本文在添加适量柠檬酸的条件下采用双模板剂一步法,一次晶化合成高结晶度ZSM-5/EU-1核壳共生复合分子筛,通过表征可知,EU-1分子筛沿ZSM-5分子筛表面缺陷处外延生长,核壳分子筛的强酸量比单一分子筛相对提高,且核壳分子筛为融合度较高的微孔-介孔多级孔道结构,其微孔孔径达到0.94nm,明显高于包埋结构复合分子筛,在1.24nm及1.84nm处出现介孔结构。通过对合成工艺分析,获得合成核壳共生结构的最佳条件:n(citrate)/n(Al2O3)=0.8~1.2,pH为10.5~11.5,晶化时间为72~96h。推测核壳分子筛可能的生长过程为:先合成ZSM-5晶体,随着时间的延长及HMBr2的导向作用,EU-1分子筛的结构单元形成并在ZSM-5表面缺陷外延生长,从而形成ZSM-5/EU-1核壳共生复合分子筛。在甲醇转化制对二甲苯催化反应中,核壳分子筛催化产物的选择性明显高于机械复合物,而且随着柠檬酸浓度的增大,催化产物中对二甲苯的选择性也在增强。Beta分子筛由于其十二元环的特殊孔道结构及较强的酸性,具有较高的甲醇转化率,结合EU-1与Beta沸石结构相似性,合成EU-1/β多级孔道复合分子筛,可进一步提升甲醇转化率并应用于一些大分子反应。本论文采用预置晶种法,在碱性体系中,以EU-1为晶种,四乙基氢氧化铵为模板剂,水热合成EU-1/β复合分子筛。通过分析可知,Beta分子筛粘附于EU-1分子筛表面生长,复合分子筛同时具有微孔-介孔多级孔道,其微孔孔径约为0.82nm,介孔孔径分布在2.19nm左右,其酸性、酸量明显高于机械混合物,最佳合成条件为:EU-1晶种添加量10%~20%,碱硅比n(OH-)/n(SiO2)=0.24~0.48,模板剂量n(TEAOH)/n(SiO2)=0.55~0.68,晶化时间72h~96h。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

微孔介孔复合分子筛论文参考文献

[1].王亚楠,史春薇,张彩红,吴文远,边雪.Ce负载微孔-介孔复合分子筛催化合成乙酸正丁酯[J].稀土.2017

[2].李建华.具有微孔和介孔多级孔道复合分子筛的合成及表征[D].太原理工大学.2016

[3].李洲.微孔—介孔复合分子筛在加氢异构化上的应用[D].中国石油大学(北京).2016

[4].孙洪满,彭鹏,历阳,王有和,许本静.微孔-介孔复合ZSM-5分子筛的中试放大制备及其催化应用研究[C].第18届全国分子筛学术大会论文集(上).2015

[5].王志永,张晨,张航飞,李刚,陆江银.介孔-微孔复合分子筛的合成及应用研究进展[J].化工新型材料.2015

[6].史春薇.Ce负载Y/SBA-15微孔—介孔复合分子筛的微波法合成、表征及催化性能的研究[D].东北大学.2015

[7].郭磊,朱伟平,李飞,薛云鹏.微孔-介孔复合分子筛研究进展[J].天然气化工(C1化学与化工).2014

[8].刘振,马志鹏,孙常庚,李婷婷,宋浩.硬模板法制备微孔-介孔复合SAPO-11分子筛及其长链烷烃异构化反应[J].中国石油大学学报(自然科学版).2014

[9].张君涛,闫圆圆,郝娜娜,申志兵,梁生荣.微孔-介孔复合分子筛的合成及催化应用[J].现代化工.2014

[10].徐新龙,沈健.微孔-介孔复合分子筛的合成方法研究进展[J].石化技术与应用.2013

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