论文摘要
CIS系太阳电池是最有潜力的薄膜太阳能电池之一,但复杂、难控的CIS系吸收层薄膜的制备技术是其实现大规模产业化的瓶颈。CIS系粉体材料的研发可为吸收层薄膜的制备提供多种简洁的思路,有望大幅度改进薄膜制备工艺、降低生产成本。本论文针对CIS系粉体材料的制备研究中存在的问题,对低成本、高质量CIS系粉体的可量产化制备技术进行了探索研究,以金属氯化物和Se/S为原料,在适宜的有机溶剂中通过回流反应法制备了CIS系粉体。开展的主要工作及研究结果简述如下:(1)以乙二胺为溶剂,通过回流反应结合快速热处理的方法制备了CuInSe2粉体;研究了各工艺参数对产物的影响,并分析了反应机理。结果表明,回流反应产物为Cu和In的二元硒化物,通过热处理可生成单相黄铜矿型CuInSe2,产物元素配比接近理想比例;提高热处理温度和增加热处理时间(30 min内)有利于CuInSe2相的完全形成和结晶质量的改善,但热处理时间的延长对产物微观形貌有不良影响;600℃/30 min是较佳的热处理条件。(2)以三乙烯四胺为溶剂,通过回流反应直接制备了CIS粉体,研究了反应温度和时间等参数对产物各种性质的影响,探讨了合成机理。结果表明:以三乙烯四胺为溶剂可有效制备单相CuInSe2粉体,并且反应时间大大缩短,产物的元素配比良好,形貌规则。反应温度的提高有利于反应的加快和良好的结晶,200℃/1~2 h是较佳的反应条件。而同样工艺条件用于CuInS2粉体制备时,则出现少量二元杂相,采用三乙烯四胺+乙二醇混合溶剂可得到单相CuInS2,相比CuInSe2粉体,其成相更为容易,粒子更为细小均匀。(3)采用三乙烯四胺+乙二醇混合溶剂通过回流反应制备了CuIn(SxSe1-x)2粉体,研究了S的掺入效果和S含量对产物各种性质的影响,并考察了不同S含量下CuIn(SxSe1-x)2的光学和电学性能。结果表明:制得的CuIn(SxSe1-x)2粉体为单相黄铜矿型结构,各元素比例与既定配比十分接近;产物微观形貌良好,粒子接近球形且尺寸较小分布均匀;S的掺入对CIS材料的带隙宽度有明显的提升作用;随S含量的增长,CuIn(SxSe1-x)2的载流子浓度逐渐减小,迁移率和电阻率逐渐增大,在S/(S+Se)为0~0.6的范围内,CuIn(SxSe1-x)2为p型半导体,各电学特性符合作为太阳电池吸收层的要求。
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