纳米材料电催化及生物传感研究

论文题目: 纳米材料电催化及生物传感研究

论文类型: 博士论文

论文专业: 分析化学

作者: 唐浩

导师: 姚守拙,陈金华

关键词: 碳纳米管,铂纳米颗粒,金纳米颗粒,电催化,生物传感,电化学

文献来源: 湖南大学

发表年度: 2005

论文摘要: 纳米材料具有特殊的结构以及由此产生的一系列独特的物理、化学性质,其应用已涉及到纳米电子学、纳米化学、催化、生物传感器、环境检测、医药、纳米制造技术、生物技术等诸多领域。本论文将贵金属纳米粒子、基体直接生长碳纳米管等纳米材料应用于电催化和生物传感领域,并通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线能量散射谱(EDS)、电化学循环伏安、方波伏安、电化学交流阻抗等分析测试技术,详细研究了贵金属纳米粒子和碳纳米管等纳米材料的形貌、结构及对化学小分子(氧、甲醇)和生物活性分子(谷胱甘肽)的电催化性能; 构建了贵金属纳米粒子和碳纳米管基酶、脱氧核糖核酸、肿瘤标志物电化学生物传感器,并研究了其电化学响应特性。本论文的主要研究工作如下: (1)采用循环伏安法在直接生长的碳纳米纤维/石墨电极表面沉积铂催化剂,制备了高度分散的铂纳米颗粒/碳纳米纤维/石墨(Pt/GCNFs/G)电极,通过SEM、EDS等表面分析技术对Pt/GCNFs/G电极的微观形貌、元素组成进行表征,并在甲醇溶液中研究了其电催化性能。所制备的铂纳米颗粒大小均匀,粒径约为40～50 nm。Pt/GCNFs/G电极在甲醇溶液中表现出了很好的电催化活性,与相同条件下制备的Pt/石墨电极相比,在相同Pt沉积量下,催化活性约为后者的2倍。甲醇在Pt/GCNFs/G电极上的氧化过程受扩散步骤控制,Pt/GCNFs/G电极具有较好的长期工作稳定性。(2)采用钛基直接生长高度有序碳纳米管阵列为铂催化剂载体,利用控制电位法制备了纳米铂催化剂/有序碳纳米管/钛(Pt/有序CNT/Ti)电极。采用SEM、TEM及EDS等表面分析技术对Pt/有序CNT/Ti电极的微观形貌和元素组成进行表征。并利用电化学循环伏安和线性扫描伏安法详细研究了此电极对甲醇氧化及氧气还原反应的电催化性能。结果表明:铂催化剂在高度有序碳纳米管上实现了高度分散; Pt/有序CNT/Ti电极对甲醇氧化、氧气还原反应均表现出很好的电催化活性。动力学研究表明:氧气和甲醇在Pt/有序CNT/Ti电极上的还原和氧化过程均受扩散步骤控制; 与Pt/无序CNT/石墨、Pt/石墨电极相比,Pt/有序CNT/Ti电极更有利于甲醇氧化、氧还原反应的进行。(3)以石墨为基体,采用控制电位法制备了金纳米颗粒(AuNPs),然后在金纳米颗粒表面欠电位沉积铜单层,最后在氯铂酸溶液中通过置换反应实现金纳米颗粒表面纳米铂催化剂的分散沉积。采用SEM、EDS对AuNPs和

论文目录:

摘要

Abstract

第1章绪论

1．1 纳米材料及其性质

1．2 碳纳米管

1．2．1 碳纳米管简介

1．2．2 碳纳米管的制备

1．2．3 碳纳米管的性质

1．2．3．1 力学性质

1．2．3．2 电学性质

1．2．3．3 化学性质

1．2．3．4 电化学性质

1．2．4 碳纳米管的应用

1．3 纳米颗粒

1．3．1 纳米颗粒概述

1．3．2 贵金属纳米颗粒

1．3．2．1 贵金属纳米颗粒的制备

1．3．2．2 贵金属纳米颗粒的特性和应用

1．4 纳米材料在电催化方面的应用

1．4．1 纳米材料在化学小分子电催化中的应用

1．4．2 纳米材料在生物分子电催化中的应用

1．5 纳米材料在生物、化学分析方面的应用

1．5．1 物质的分离与富集

1．5．2 生物大分子探针

1．5．3 基于纳米材料的化学传感器

1．5．3．1 气体传感器

1．5．3．2 光学传感器

1．5．4 基于纳米材料的生物电化学传感器

1．5．4．1 金属纳米粒子

1．5．4．2 碳纳米管

1．6 本文构思

第2章铂/碳纳米纤维/石墨电极的制备及其甲醇电催化性能研究

2．1 前言

2．2 实验部分

2．2．1 实验药品

2．2．2 实验仪器

2．2．3 实验所需溶液

2．2．4 Pt/GCNFs/G 电极的制备

2．2．4．1 GCNFs/G 电极的制备

2．2．4．2 GCNFs/G 电极的预处理

2．2．4．3 Pt/GCNFs/G 电极的制备

2．2．5 Pt/GCNFs/G 电极的微观形貌、元素组成分析

2．2．6 Pt/GCNFs/G 电极的甲醇电催化性能研究

2．3 结果与讨论

2．3．1 Pt/GCNFs/G 电极微观形貌、元素组成研究

2．3．2 Pt/GCNFs/G 电极甲醇电催化性能研究

2．3．3 铂沉积量对 Pt/GCNFs/G 电极甲醇电催化性能的影响

2．3．4 甲醇浓度、循环伏安扫速对 Pt/GCNFs/G 电极电催化性能的影响

2．3．5 Pt/GCNFs/G 电极稳定性研究

2．4 本章小结

第3章铂在高度有序碳纳米管阵列电极上的分散和电催化性能研究

3．1 前言

3．2 实验部分

3．2．1 实验药品

3．2．2 实验仪器

3．2．3 实验所需溶液

3．2．4 Pt / 有序 CNT/Ti 电极的制备及预处理

3．2．4．1 有序 CNT/Ti 电极的制备

3．2．4．2 有序 CNT/Ti 电极的预处理

3．2．4．3 Pt/有序CNT/Ti 电极的制备

3．2．5 Pt/有序CNT/Ti 电极的微观形貌、元素组成分析

3．2．6 Pt/有序CNT/Ti 电极的电催化性能研究

3．3 结果与讨论

3．3．1 Pt /有序CNT/Ti 电极微观形貌、元素组成研究

3．3．2 Pt /有序CNT/Ti 电极的氧还原电催化性能研究

3．3．3 Pt /有序CNT/Ti 电极甲醇氧化电催化性能研究

3．4 本章小结

第4章金纳米颗粒上铂催化剂的可控沉积及其甲醇电催化性能研究

4．1 前言

4．2 实验部分

4．2．1 实验药品

4．2．2 实验仪器

4．2．3 实验所需溶液

4．2．4 Pt/AuNP/G电极的制备

4．2．4．1 石墨电极的预处理

4．2．4．2 Pt/AuNP/G 电极的制备

4．2．5 电极微观形貌、元素组成分析

4．2．6 Pt/AuNP/G 电极甲醇电催化性能研究

4．3 结果与讨论

4．3．1 AuNP/G 电极微观形貌、电化学性能研究

4．3．2 Cu 在 AuNP/G 电极上的欠电位沉积

4．3．3 Pt/AuNP/G 电极的制备及其甲醇电催化性能研究

4．3．4 Pt/AuNP/G 电极稳定性研究

4．4 本章小结

第5章谷胱甘肽在有序碳纳米管阵列电极上的直接电化学氧化及检测研究

5．1 前言

5．2 实验部分

5．2．1 实验药品

5．2．2 实验仪器

5．2．3 实验所需溶液

5．2．4 有序 CNT/G 电极的制备及预处理

5．2．4．1 有序 CNT/G 电极的制备

5．2．4．2 有序 CNT/G 电极的预处理

5．2．5 有序 CNT/G 电极的微观形貌表征

5．2．6 有序 CNT/G 电极的谷胱甘肽电化学氧化、检测研究

5．3 结果与讨论

5．3．1 有序 CNT/G 电极微观形貌和电化学性能研究

5．3．2 谷胱甘肽在有序 CNT/G 电极表面直接电化学氧化行为研究

5．3．3 谷胱甘肽在有序 CNT/G 电极表面直接电化学氧化动力学研究

5．3．4 有序 CNT/G 电极用于谷胱甘肽安培检测的初步研究

5．4 本章小结

第6章铂纳米颗粒修饰碳纳米管葡萄糖氧化酶电极的制备及其生物电化学特性

6．1 前言

6．2 实验部分

6．2．1 实验药品

6．2．2 实验仪器

6．2．3 实验所需溶液

6．2．4 Nafion/GOD/Pt/CNT 酶电极的制备

6．2．4．1 CNT/G 电极的制备及预处理

6．2．4．2 酶电极的制备

6．2．5 电极的微观形貌表征

6．2．6 Nafion/GOD/Pt/CNT 酶电极的安培检测

6．3 结果与讨论

6．3．1 CNT/G 电极微观形貌及电化学性能研究

6．3．2 Pt/CNT/G 电极微观形貌、电化学性能研究

6．3．3 Nafion 溶液滴加量对 CNT/G 电极电化学性能的影响

6．3．4 不同酶电极对β-D 葡萄糖的电化学响应特性

6．3．5 溶液pH 值、检测电位、电活性干扰物对酶电极性能的影响

6．3．5．1 溶液pH 值的影响

6．3．5．2 检测电位的影响

6．3．5．3 电活性干扰物的影响

6．3．6 酶电极对葡萄糖的安培检测及应用

6．3．6．1 Nafion/GOD/Pt/CNT 电极的动力学特征

6．3．6．2 酶电极的重现性、稳定性和实际血样葡萄糖检测性能

6．4 本章小结

第7章小牛胸腺 DNA 在烷基胺改性碳纳米管电极上的固定和电化学氧化及其与盐酸异丙嗪的相互作用研究

7．1 前言

7．2 实验部分

7．2．1 实验药品

7．2．2 实验仪器

7．2．3 实验所需溶液

7．2．4 CNT/G 电极的制备及电化学改性处理

7．2．4．1 CNT/G 电极的制备及预处理

7．2．4．2 CNT/G 电极的电化学改性处理及dsDNA 的固定

7．2．5 电极的微观形貌表征

7．2．6 dsDNA/EDM-CNT 电极电化学性能研究

7．3 结果与讨论

7．3．1 CNT/G 电极的电化学改性及表征

7．3．2 dsDNA 在 EDM-CNT 电极表面的固定及直接电化学氧化研究

7．3．2．1 dsDNA 的固定

7．3．2．2 dsDNA 在 EDM-CNT 电极表面电化学氧化研究

7．3．2．3 dsDNA 固定电位、固定时间的影响

7．3．2．4 固定液中dsDNA 浓度的影响

7．3．3 盐酸异丙嗪与dsDNA 的相互作用及其对dsDNA 氧化行为的影响

7．3．4 dsDNA/EDM-CNT 电极用于盐酸异丙嗪检测的初步研究

7．4 本章小结

第8章金纳米颗粒/聚邻氨基酚癌胚抗原免疫电极的制备及电化学特性研究

8．1 前言

8．2 实验部分

8．2．1 实验药品

8．2．2 实验仪器

8．2．3 癌胚抗原抗体-金纳米颗粒复合物(CEAAb-AuNP)的制备

8．2．4 POAP/CEAAb-AuNP/Au 免疫电极的制备

8．2．5 POAP/CEAAb-AuNP/Au 电极的电化学检测

8．3 结果与讨论

8．3．1 CEAAb-AuNP 与邻氨基酚的电化学共聚

8．3．2 POAP/CEAAb-AuNP/Au电极电化学特性研究

8．3．2．1 CEA 检测原理

8．3．2．2 免疫电极的响应特性

8．3．2．3 CEAAb-AuNP 浓度、抗原-抗体反应时间的影响

8．3．2．4 与不使用 AuNP 电极的比较

8．3．3 POAP/CEAAb-AuNP/Au 电极重现性和抗非特异性吸附性能研究

8．3．4 POAP/CEAAb-AuNP/Au 电极用于 CEA 检测的初步研究

8．4 本章小结

结论

参考文献

致谢

附录A(攻读学位期间所发表的学术论文目录)

发布时间: 2006-05-10

参考文献

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[2].超重力技术构建有机小分子纳米材料及其性能研究[D]. 吴凯.北京化工大学2018
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[4].ZnO纳米材料的表面修饰及其光电化学性能研究[D]. 张云龙.中国科学院大学(中国科学院上海硅酸盐研究所)2018
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[7].基于九种纳米材料的电化学传感研究[D]. 杨子印.西北大学2018
[8].光学纳米材料的制备与miRNA传感研究[D]. 王丹晨.南京大学2012
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