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可见光响应型光催化剂Pt/TiO2的制备及降解苯酚的研究

2020-11-23阅读(779)

可见光响应型光催化剂Pt/TiO2的制备及降解苯酚的研究

论文摘要

TiO2光催化氧化技术因其具有能耗低、反应条件温和、操作简便、可减少二次污染等突出优点而日益受到重视。然而由于TiO2的带隙能较大（Eg=3.2eV），只有在能量较大的紫外光照射下才能表现出光催化活性。而紫外光在太阳光中所占的比例较小，且在水体中传播时衰减很快，使得光利用效率很低。此外，光生电子与空穴的复合几率也较高，以致于光量子产率较低。这些不利因素均使TiO2光催化氧化技术在水处理的实际应用中受到限制。本论文针对TiO2光催化氧化技术存在的问题，在深入分析TiO2光催化机理及TiO2核外电子结构特点的基础上，提出了以铂离子作为掺杂剂改性TiO2光催化剂的研究方案。采用溶胶凝胶法分别制备了TiO2纳米粒子光催化剂、铂离子改性的TiO2纳米粒子光催化剂及纳米膜光催化剂，并以光催化降解苯酚体系考察了其光催化活性。采用热重分析和差热分析（TG-DTA）、X-射线衍射（XRD）分析、透射电子显微镜（TEM）分析、X-射线光电子能谱（XPS）分析及紫外—可见（UV-VIS）漫反射光谱分析等测试手段对所制备的光催化剂进行了表征。重点考察了焙烧温度及铂离子的掺杂浓度对改性TiO2纳米粒子晶型结构、晶粒尺寸及性能的影响。此外，以模拟太阳光下光催化降解苯酚为模型反应，考察了焙烧温度和铂离子掺杂浓度对光催化活性的影响，同时探讨了光催化剂的失活与再生。本论文的研究表明铂离子的引入对改性TiO2纳米粒子由无定型相向锐钛矿相及由锐钛矿相向金红石相的变化过程有一定的促进作用。焙烧温度及铂离子的掺杂浓度是影响改性TiO2纳米粒子晶型结构、晶型组成及晶粒尺寸的两个主要因素。所制备的Pt／TiO2纳米粒子的光谱响应范围拓展到了可见光区，且随着铂离子掺杂浓度的增加，在可见光区的吸收强度增强。其形貌特征近似为球形，且粒径分布比较均匀。在铂离子改性TiO2纳米粒子中，铂离子的存在形态比较复杂。当焙烧温度为300℃时，铂离子以PtCl4形态存在于改性TiO2样品中；当焙烧温度为400℃时，铂离子以PtCl2和PtO2形态存在于改性TiO2样品中；当焙烧温度为500℃时，铂离子以PtO2形态存在于改性TiO2样品中。光催化降解苯酚实验结果表明：在铂离子改性TiO2系列的光催化剂中，Pt／Ti摩尔比为3％并于300℃焙烧的铂离子改性TiO2样品的光催化活性最高。Pt／TiO2／ITO膜光催化降解苯酚实验表明：涂膜的次数直接影响到所制备的膜催化剂的光催化性能。在本实验条件下，三次涂膜的Pt／TiO2／ITO膜具有最佳的光催化活性。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 课题背景和意义
  • 2光催化机理的研究'>1.2 TiO2光催化机理的研究
  • 2光催化反应过程'>1.2.1 TiO2光催化反应过程
  • 1.2.2 半导体光激发
  • 1.2.3 半导体的能带位置
  • 1.2.4 半导体载流子的捕获
  • 2半导体光催化活性的主要因素'>1.2.5 影响TiO2半导体光催化活性的主要因素
  • 2的改性研究'>1.3 TiO2的改性研究
  • 1.3.1 表面贵金属沉积
  • 1.3.2 金属离子掺杂
  • 1.3.3 与其它半导体材料复合
  • 1.3.4 表面光敏化
  • 2光催化技术在环境保护方面的应用研究'>1.4 TiO2光催化技术在环境保护方面的应用研究
  • 1.5 本课题研究的主要内容
  • 2光催化材料改性的研究方法'>第2章 TiO2光催化材料改性的研究方法
  • 2.1 引言
  • 2.2 改性剂贵金属Pt的选择
  • 2纳米粒子制备方法的确定'>2.3 Pt改性 TiO2纳米粒子制备方法的确定
  • 2纳米膜催化剂的制备方法及其载体的选择'>2.4 Pt改性 TiO2纳米膜催化剂的制备方法及其载体的选择
  • 2纳米膜催化剂的制备方法'>2.4.1 Pt改性 TiO2纳米膜催化剂的制备方法
  • 2纳米膜载体的选择'>2.4.2 Pt改性 TiO2纳米膜载体的选择
  • 2.5 实验试剂和仪器
  • 2.5.1 实验试剂
  • 2.5.2 实验仪器
  • 2光催化材料的表征方法'>2.6 改性TiO2光催化材料的表征方法
  • 2光催化性能评价'>2.7 Pt改性 TiO2光催化性能评价
  • 2.7.1 悬浊体系
  • 2.7.2 固定化体系
  • 2.8 本章小结
  • 2纳米粒子及光催化活性的研究'>第3章 溶胶-凝胶法制备 TiO2纳米粒子及光催化活性的研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 溶胶-凝胶技术的基本原理
  • 2纳米粒子'>3.3 溶胶凝胶法制备 TiO2纳米粒子
  • 3.3.1 制备所需原材料的确定
  • 2纳米粒子的制备'>3.3.2 TiO2纳米粒子的制备
  • 2纳米粒子的表征'>3.4 TiO2纳米粒子的表征
  • 3.4.1 热重分析和差热分析（TG-DTA）
  • 3.4.2 X-射线衍射（XRD）分析
  • 3.4.3 透射电镜（TEM）分析
  • 2纳米粒子光催化活性测试'>3.5 TiO2纳米粒子光催化活性测试
  • 3.5.1 光催化反应装置及分析检测方法的确定
  • 3.5.2 苯酚浓度标准曲线的绘制
  • 2纳米粒子光催化活性研究'>3.5.3 TiO2纳米粒子光催化活性研究
  • 3.6 本章小结
  • 2纳米粒子制备及其活性的研究'>第4章 铂离子改性 TiO2纳米粒子制备及其活性的研究
  • 4.1 引言
  • 2纳米粒子的制备'>4.2 Pt离子改性 TiO2纳米粒子的制备
  • 4.2.1 实验仪器及药品
  • 2纳米粒子的制备'>4.2.2 Pt离子改性 TiO2纳米粒子的制备
  • 2纳米粒子的表征'>4.3 Pt离子改性 TiO2纳米粒子的表征
  • 4.3.1 热重和差热分析（TG-DTA）
  • 4.3.2 X-射线衍射（XRD）分析
  • 4.3.3 透测电子显微镜（TEM）分析
  • 4.3.4 X-射线光电子能谱（XPS）分析
  • 4.3.5 紫外可见（UV-VIS）漫反射光谱分析
  • 2纳米粒子光催化活性测试及寿命评价'>4.4 Pt离子改性 TiO2纳米粒子光催化活性测试及寿命评价
  • 2纳米粒子光催化活性测试'>4.4.1 Pt离子改性 TiO2纳米粒子光催化活性测试
  • 2纳米粒子光催化活性寿命评价'>4.4.2 Pt离子改性 TiO2纳米粒子光催化活性寿命评价
  • 4.5 本章小结
  • 2纳米粒子膜的制备及其光催化活性的研究'>第5章 Pt离子改性 TiO2纳米粒子膜的制备及其光催化活性的研究
  • 2纳米粒子膜的制备'>5.1 Pt离子改性 TiO2纳米粒子膜的制备
  • 5.1.1 实验仪器及药品
  • 2纳米粒子膜的制备'>5.1.2 Pt离子改性 TiO2纳米粒子膜的制备
  • 2纳米粒子膜的SEM分析'>5.2 Pt离子改性TiO2纳米粒子膜的SEM分析
  • 2纳米粒子膜的光催化活性测试'>5.3 Pt离子改性TiO2纳米粒子膜的光催化活性测试
  • 5.4 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 工程硕士研究生个人简历

    • 相关论文文献

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