基于钙基吸收剂碳酸化/煅烧循环分离CO2反应特性研究

论文摘要

随着温室效应对全球气候影响越来越显著,减排以CO2为主的温室气体已经引起世界各国政府和研究人员的高度重视,基于钙基吸收剂的循环碳酸化/煅烧（CCRs）是一项非常有前途的CO2分离技术。本文基于CCRs技术分析了钙基吸收剂反应活性随循环次数变化的规律,从宏观和微观角度深入探讨烧结作用的机理以及对碳酸化转化率的影响。通过制备复合钙基吸收剂,改善吸收剂循环反应稳定性并基于Core-in-Shell模型制取满足流化床应用要求的吸收剂颗粒。在固定床反应装置中进行多循环碳酸化/煅烧试验,分析比较碳酸化转化率的变化规律,结果表明,高温烧结引起的比表面积减小以及孔隙结构恶化导致吸收剂反应活性随循环次数增加呈衰减趋势,与样品种类无关。基于XRD测试结果,从微观晶粒角度分析烧结对吸收剂碳酸化转化率的影响。烧结使晶粒生长,宏观表现为吸收剂颗粒之间的粘合,从而导致孔隙率降低,与CO2接触面积减小,不利于碳酸化反应的进行。通过对水蒸气气氛下吸收剂循环反应特性的研究发现,碳酸化阶段适量水蒸气能够改善吸收剂性能,但长期高温反应水蒸气会催化烧结作用,抑制碳酸化进程。煅烧阶段水蒸气的存在对于吸收剂性能影响不明显。使用溶胶凝胶法制备复合钙基吸收剂,并研究其在CCRs反应中的表现。结果表明,La2O3以及Ca12Al14O33组分在吸收剂颗粒中起到原子骨架的作用,减轻烧结影响,相比传统钙基吸收剂有更为稳定的循环反应性能。基于Core-in-Shell模型,制备满足流化床应用要求的钙基吸收剂颗粒,通过测试,可承受最低抗破碎压力为4.73N。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 1 绪论
• 1.1 研究背景与意义
• 1.2 CCRs 技术研究概况
• 1.3 本文研究内容
• 2 基于钙基吸收剂的CCRs 反应特性研究
• 2.1 引言
• 2.2 试验方案
• 2.3 试验结果及分析
• 2.4 本章小结
• 3 钙基吸收剂微观高温烧结特性
• 3.1 引言
• 3.2 XRD 微观参数计算理论与方法
• 3.3 数据处理及分析
• 3.4 本章小结
• 4 水蒸气气氛下CCRs 反应特性研究
• 4.1 引言
• 4.2 试验方案
• 4.3 试验结果及分析
• 4.4 本章小结
• 5 复合钙基吸收剂循环反应特性研究
• 5.1 引言
• 5.2 复合钙基吸收剂制备方法
• 5.3 循环碳酸化/煅烧试验
• 5.4 试验结果及分析
• 5.5 本章小结
• 6 吸收剂颗粒制备
• 6.1 引言
• 6.2 Core-in-Shell 颗粒模型
• 6.3 颗粒制备流程
• 6.4 本章小结
• 7 全文总结与建议
• 7.1 全文总结
• 7.2 今后工作建议
• 致谢
• 参考文献
• 附录 攻读硕士学位期间发表的论文