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尖晶石铁氧化催化二氧化碳加氢的研究

2020-12-08阅读(160)

尖晶石铁氧化催化二氧化碳加氢的研究

论文摘要

尖晶石型铁氧体是一类重要的磁性材料,在实际应用中可作为磁记录材料、微波吸收剂等功能材料,同时在催化、生物等领域具有良好应用前景。由于日益加重的全球温室效应,人们正在寻求有效的方法将温室效应的主要成分CO2气体固定化,如将CO2分解为碳或加氢生成碳氢化合物。尖晶石型铁氧体（MFe2O4）部分还原得到的氧缺位具有较高的CO2加氢甲烷化催化活性,可以实现CO2的有益转化。本论文由醇-水溶液加热法结合超临界流体干燥制备得到晶体结构完整、磁性良好、比表面积大与分散性好的NiFe2O4、CoFe2O4、Co1-xZnxFe2O4及NiFe2O4-ZrO2复合物气凝胶,并将NiFe2O4与NiFe2O4-ZrO2用于催化CO2甲烷化,主要研究内容如下：1.由醇-水溶液加热法制备得到铁氧体前驱物,用超临界流体干燥处理得到铁氧体及其复合物气凝胶。在制备CoFe2O4铁氧体时发现,湿化学过程的最佳pH值为7.5；在制备CoFe2O4铁氧体时发现,随着锌含量增加,样品的比饱和磁化强度逐渐减小、比表面积逐渐增加而晶粒尺寸略有减小；在制备NiFe2O4铁氧体时发现,湿化学过程反应温度的升高使晶粒尺寸减小,比表面积增大。将NiFe2O4铁氧体用于催化CO2加氢甲烷化,随湿化学过程反应温度的增加,CO2转化率升高；当催化剂的筛分目数为40-60目及用催化剂量为1g时C02转化率最高,甲烷选择性为100%。2.将醇-水溶液加热法结合超临界流体干燥、醇-水溶液加热法并经一定温度焙烧处理与共沉淀并经不同温度焙烧处理的NiFe2O4-ZrO2样品进行催化CO2加氢甲烷化的比较研究表明,醇-水溶液加热法结合超临界流体干燥的样品具有较高的CO2转化率及100%的甲烷选择性；醇-水溶液加热法并经一定温度焙烧处理与共沉淀并经不同温度焙烧处理的样品具有较低的催化活性。3.醇-水溶液加热法结合超临界流体干燥制备的NiFe2O4-ZrO2样品,随反应温度的升高或样品中NiFe2O4含量的减小,催化活性逐渐降低；对铁氧体催化进行稳定性研究表明,由于ZrO2的存在,NiFe2O4-ZrO2与NiFe2O4相比,具有较好的反应稳定性,在反应前后的尖晶石结构未发生变化,连续反应200h后CO2转化率保持在62.86%,甲烷选择性仍为100%。

论文目录

  • 中文摘要
  • Abstract
  • 第一章 文献背景及选题依据
  • 1.1 引言
  • 1.1.1 温室效应
  • 1.1.2 温室效应对地球的影响
  • 2的处理技术'>1.2 CO2的处理技术
  • 1.2.1 物理吸收
  • 1.2.2 生物降解
  • 1.2.3 催化转化
  • 1.3 纳米催化剂
  • 1.3.1 纳米材料
  • 1.3.2 纳米微粒的性质
  • 1.4 尖晶石型铁氧体结构及制备方法
  • 1.4.1 铁氧体结构
  • 1.4.2 尖晶石铁氧体的制备
  • 1.5 铁氧体磁性材料的应用
  • 1.5.1 在磁性器件方面的应用
  • 1.5.2 在催化反应方面的应用
  • 1.6 研究的目的及意义
  • 1.6.1 选题的目的
  • 1.6.2 研究内容
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 实验药品及装置
  • 2.1.1 实验药品
  • 2.1.2 实验设备
  • 2.2 实验内容
  • 2.2.1 铁氧体催化剂制备
  • 2.2.2 甲烷化反应
  • 2.3 表征手段
  • 2.3.1 样品晶粒结构表征
  • 2.3.2 样品磁性表征
  • 2.3.3 样品比表面积及孔体结构表征
  • 2.3.4 样品形貌表征
  • 2.3.5 样品金属粒子组分表征
  • 2甲烷化的性能研究'>第三章 尖晶石铁氧体的制备及催化CO2甲烷化的性能研究
  • 3.1 尖晶石铁氧体的制备及其性能研究
  • 2O4铁氧体性能的影响'>3.1.1 不同pH对CoFe2O4铁氧体性能的影响
  • 1-xZnxFe2O4铁氧体性能影响'>3.1.2 不同Zn含量对Co1-xZnxFe2O4铁氧体性能影响
  • 2O4铁氧体性能的影响'>3.1.3 不同温度对NiFe2O4铁氧体性能的影响
  • 2O4铁氧体的催化CO2甲烷化的性能研究'>3.2 NiFe2O4铁氧体的催化CO2甲烷化的性能研究
  • 3.2.1 不同制备温度的影响
  • 3.2.2 筛分目数的影响
  • 3.2.3 用量的影响
  • 3.3 本章小节
  • 2O4-ZrO2的制备及催化CO2甲烷化的性能研究'>第四章 NiFe2O4-ZrO2的制备及催化CO2甲烷化的性能研究
  • 2O4-ZrO2铁氧体催化CO2甲烷化'>4.1 不同方法制备及处理的NiFe2O4-ZrO2铁氧体催化CO2甲烷化
  • 2O4-ZrO2的结构表征'>4.1.1 不同方法制备及处理的NiFe2O4-ZrO2的结构表征
  • 2O4-ZrO2的催化性能'>4.1.2 不同方法制备及处理的NiFe2O4-ZrO2的催化性能
  • 2O4-ZrO2催化CO2甲烷化'>4.2 不同n（Ni）:n（Zr）配比的NiFe2O4-ZrO2催化CO2甲烷化
  • 2O4-ZrO2的结构表征'>4.2.1 不同n（Ni）:n（Zr）配比的NiFe2O4-ZrO2的结构表征
  • 2O4-ZrO2催化性能研究'>4.2.2 不同n（Ni）:n（zr）配比的NiFe2O4-ZrO2催化性能研究
  • 2O4-ZrO2铁氧体催化CO2甲烷化稳定性的研究'>4.3 NiFe2O4-ZrO2铁氧体催化CO2甲烷化稳定性的研究
  • 4.3.1 处理条件对催化性能的影响
  • 4.3.2 催化剂循环反应的性能变化
  • 4.3.3 催化剂稳定性的研究
  • 4.4 本章小结
  • 第五章 结论及展望
  • 5.1 结论
  • 5.2 本论文创新点
  • 5.3 展望
  • 参考文献
  • 攻读学位期间取得的研究成果
  • 致谢
  • 个人简况及联系方式

    • 相关论文文献

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