碳载PdSn催化剂对甲酸电催化氧化的研究

论文摘要

本论文研究了碳载钯锡催化剂（PdSn/C）的制备及对甲酸的电催化氧化。用X-射线衍射（XRD）,透射电子显微镜（TEM）,能谱（EDS）和电化学比表面积（ESA）等方法对催化剂进行了表征。采用循环伏安法,线性扫描法,计时电流曲线法,测试了PdSn/C催化剂对甲酸电催化氧化的活性和稳定性。采用乙二醇体系,甲酸作还原剂,微波辅助法制备的PdSn/C（a）催化剂对甲酸的电催化氧化,比用硼氢化钠作还原剂,常温下制备的PdSn/C（b）催化剂具有较高的催化活性和较好的稳定性。PdSn/C（a）催化剂,Pd粒子的粒径约为8nm。实验结果表明,Sn/C本身对甲酸没有明显的催化活性,但Sn的加入,能够使催化剂中的金属Pd更好地分散,能显著提高Pd/C催化剂对甲酸氧化的催化活性和稳定性。当PdSn原子比为3：1时,PdSn/C催化剂对甲酸电催化氧化的性能最佳。研究了甲酸在PdSn/C催化剂电极上电氧化的动力学过程,结果表明甲酸在PdSn/C电极上的氧化是完全不可逆的动力学过程,同时确定了甲酸在PdSn/C电极上氧化的Tafel斜率、反应级数、扩散系数、传递系数和表观反应活化能等动力学参数。在不同温度下测试PdSn/C催化剂对甲酸电催化氧化的性能,发现PdSn/C催化剂对甲酸电催化氧化的活性随温度的升高而增大,电极电势在0.2～0.6 V其间,甲酸在PdSn/C电极上反应的表观活化能基本不变,当电极电势高于0.6 V,则表观活化能随电位的增加而增大,这说明电势较高时,甲酸在PdSn/C催化剂电极上的氧化对温度更敏感。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 燃料电池的概述
• 1.1.1 燃料电池的发展历史及研究现状
• 1.1.2 燃料电池的特点
• 1.1.3 燃料电池的分类
• 1.1.4 燃料电池的结构和工作原理
• 1.2 直接甲醇燃料电池的发展
• 1.2.1 直接甲醇燃料电池研发的必要性
• 1.2.2 直接甲醇燃料电池的结构和工作原理
• 1.2.3 直接甲醇燃料电池目前存在的问题
• 1.3 直接甲酸燃料电池的发展
• 1.3.1 直接甲酸燃料电池研发的必要性
• 1.3.2 直接甲酸燃料电池的结构和工作原理
• 1.3.3 甲酸氧化机理的研究
• 1.3.4 直接甲酸燃料电池阳极催化剂的研究进展
• 1.3.5 影响阳极催化剂电催化活性的因素
• 1.3.6 Pd基催化剂的制备方法
• 1.4 本文主要研究方向和内容
• 1.4.1 研究方向
• 1.4.2 研究内容
• 第2章 实验部分
• 2.1 试剂与材料
• 2.2 实验仪器
• 2.3 催化剂的制备
• 2.3.1 Pd/C催化剂的制备
• 2.3.2 PdSn/C催化剂的制备
• 2.4 工作电极的制备
• 2.4.1 碳纸工作电极的制备
• 2.4.2 玻碳工作电极的制备
• 2.5 实验装置及电化学测试方法
• 2.5.1 实验装置
• 2.5.2 电化学测试
• 2.6 催化剂表征
• 2.6.1 X射线衍射谱
• 2.6.2 透射电镜分析
• 2.6.3 电化学比表面分析
• 2.6.4 能谱分析
• 2.6.5 热重分析
• 第3章 结果与讨论
• 3.1 不同方法制备的PdSn/C催化剂对甲酸的电氧化
• 3.1.1 引言
• 3.1.2 催化剂的制备方法
• 3.1.3 两种方法制备的PdSn/C催化剂对甲酸的电催化氧化
• 3.2 不同Pd:Sn的PdSn/C催化剂对甲酸的电催化氧化
• 3.2.1 不同Pd:Sn原子比的PdSn/C催化剂的制备方法
• 3.2.2 不同Pd:Sn原子比的PdSn/C催化剂的表征
• 3.2.3 不同Pd:Sn原子比的PdSn/C催化剂的对甲酸的电催化氧化
• 3.2.4 甲酸在PdSn/C催化剂电极上电催化氧化动力学参数的研究
• 3.2.5 甲酸浓度对甲酸在PdSn/C催化剂电极上电催化氧化的影响
• 3.2.6 温度对甲酸在PdSn/C催化剂电极上电催化氧化的影响
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文
• 致谢