论文摘要
选择性催化还原（SCR）NOX是目前最为重要的烟气脱硝技术，国内外广泛致力于高效催化剂的研发，而我国尚无自主研发的商业SCR催化剂。本论文采用溶胶-凝胶法制备催化剂载体TiO2，通过浸渍法负载活性组分WO3和V2O5，制备了V2O5-WO3/TiO2催化剂，并在固定床反应器上对其脱硝活性进行评价，得到适宜的制备条件和良好的脱硝效果。采用溶胶-凝胶法制备催化剂载体TiO2，钛凝胶的干燥温度和煅烧温度对最终催化剂的结构和性能都有较大影响。较低干燥温度（105℃）有利于锐钛矿型TiO2的生成，其脱硝活性与145℃干燥时相比整体较高；煅烧温度的升高会导致锐钛矿型TiO2向金红石型转变，提高催化剂的活性温度范围和脱硝率，但会降低催化剂的比表面积（从72．16m2/g降到22．70m2/g）。105℃干燥，450℃和600℃煅烧时催化剂脱硝率最高均可达98％。工业钛白粉为载体的V2O5-WO3/TiO2催化剂活性在360℃以后低于自制催化剂。研究了活性组分WO3和V2O5含量对催化剂脱硝性能的影响。V2O5-WO3/TiO2催化剂中WO3含量为10％，V2O5含量为0．5％时活性最高，在250℃-330℃之间，脱硝率高达100％。在载体中引入质量分数为10％的SiO2或Al2O3可以有效提高催化剂的机械强度，但在温度高于360℃时脱硝率会下降。对比商业SCR催化剂与自制催化剂的脱硝活性，前者在330℃-420℃之间脱硝率稳定在90％以上，后者在330℃之后脱硝率逐渐下降，降至平均80％左右。对两种催化剂进行SEM和ICP分析结果表明，商业催化剂具有更好的表面孔隙结构，其元素组成与自制催化剂也有很大差异。V2O5-WO3/TiO2催化剂在模拟烟气中最佳活性温度位于250℃-330℃之间；最适宜n（NH3）/n（NO）为1．2；反应接触时间应不小于0．47s：反应气中O2含量应保持在5％左右；SO2会大幅降低催化剂脱硝活性。宏观动力学研究结果表明反应速率常数kv为6．86×109exp（-122570/RT）s-1，反应活化能Ea为122．57kJ/mol。
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摘要Abstract1 前言1.1 课题的研究背景X的来源及危害'>1.2 NOX的来源及危害X的污染状况及控制政策'>1.3 NOX的污染状况及控制政策X的主要控制技术'>1.4 NOX的主要控制技术X燃烧技术与低NOX燃烧器'>1.4.1 低NOX燃烧技术与低NOX燃烧器1.4.2 燃烧后烟气脱硝技术1.5 SCR脱硝技术的研究进展1.5.1 SCR脱硝催化剂1.5.2 SCR脱硝反应机理1.5.3 SCR脱硝技术的应用现状1.6 本课题的主要研究内容2 选择性催化还原脱硝的理论基础2.1 SCR反应原理2.2 影响催化剂活性的主要因素2.3 SCR工艺流程3 实验3.1 仪器与试剂3.2 催化剂制备3.2.1 催化剂载体的制备3'>3.2.2 浸渍法负载助催化剂WO32O5'>3.2.3 浸渍法负载活性组分V2O53.3 实验装置与流程3.3.1 催化反应装置3.3.2 催化剂脱硝性能评价实验流程3的TPD实验流程'>3.3.3 NH3的TPD实验流程3.4 催化剂表征3.4.1 BET比表面积和孔结构测定3.4.2 SEM扫描电镜分析3.4.3 XRD晶体物相测定3.4.4 FT-IR傅立叶红外分析3-TPD分析'>3.4.5 NH3-TPD分析3.4.6 ICP元素分析2的制备工艺对催化剂脱硝性能的影响'>4 载体TiO2的制备工艺对催化剂脱硝性能的影响2凝胶干燥温度对催化剂脱硝率的影响'>4.1 TiO2凝胶干燥温度对催化剂脱硝率的影响2凝胶煅烧温度对催化剂脱硝率的影响'>4.2 TiO2凝胶煅烧温度对催化剂脱硝率的影响2凝胶干燥温度和煅烧温度对催化剂物理结构性能的影响'>4.3 TiO2凝胶干燥温度和煅烧温度对催化剂物理结构性能的影响4.3.1 XRD分析结果4.3.2 BET分析结果5 催化剂组成对脱硝性能的影响3含量对催化剂脱硝率的影响'>5.1 WO3含量对催化剂脱硝率的影响2O5的含量对催化剂脱硝率的影响'>5.2 V2O5的含量对催化剂脱硝率的影响2对催化剂脱硝率的影响'>5.3 载体中加入SiO2对催化剂脱硝率的影响2O3对催化剂脱硝率的影响'>5.4 载体中加入Al2O3对催化剂脱硝率的影响2作载体的催化剂脱硝性能对比'>5.5 与工业级成品TiO2作载体的催化剂脱硝性能对比5.6 与商业催化剂的脱硝性能对比6 模拟烟气组成对催化剂脱硝性能的影响6.1 反应温度的影响3）/n（NO）的影响'>6.2 n（NH3）/n（NO）的影响6.3 接触时间的影响2含量的影响'>6.4 O2含量的影响2的影响'>6.5 SO2的影响6.6 NO初始浓度的影响7 宏观动力学研究7.1 动力学方程推导7.2 反应速率常数7.3 反应活化能结论致谢参考文献
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