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钙钛矿用于柴油机尾气中碳黑颗粒催化燃烧的研究

2020-12-16阅读(482)

钙钛矿用于柴油机尾气中碳黑颗粒催化燃烧的研究

论文摘要

柴油机自1892年问世以来,凭借其良好的经济性、动力性和耐久性等优点在各种发动机装置和车辆上得到日益广泛的应用。柴油机尾气中碳黑微粒和NOx是两种最主要的污染物。NOx毒性很强,可对人的呼吸道及肺造成损害。碳黑颗粒容易被吸入肺叶,可能有致癌作用。虽然有关柴油车尾气处理催化剂的研究已进行多年,但至今尚未找到像汽油车所用的三效催化剂那样有效的柴油车催化剂,所以迫切需要寻找高活性的催化剂来催化柴油机排放污染物。本论文主要研究了ABO3型类钙钛矿复杂氧化物催化剂在疏松接触条件下对碳黑燃烧反应的催化性能。采用柠檬酸络合燃烧法制备了La0.5K0.5BO3（B=Cu,Co,Mn,Ni）,La2-xKxNiMnO6和La1-xKxCo0.5Mn0.5O3系列催化剂,这三系列催化剂都生成了钙钛矿结构。La0.5K0.5BO3催化剂中当B位为Cu或Co的催化剂活性较好。La2-xKxNiMnO6系列催化剂中当K取代值为0.4时,催化剂对碳黑燃烧的催化活性最好。这是由于当A位阳离子(La3+)被K+部分取代后,使得部分B位金属离子化合价升高,氧气空位也相应增加从而保持了电荷守恒。通过TPO循环实验可以看到,La1.6K0.4NiMnO6催化剂对碳黑燃烧的的稳定性很好。La1-xKxCo0.5Mn0.5O3系列催化剂中当K取代值大于0.2时,生成了不属于钙钛矿结构的峰。通过TPO实验得出当K取代值为0.4时催化剂活性最高。在催化剂La1.6K0.4NiMnO6和La0.6K0.4Co0.5Mn0.5O3上担载少量贵金属Pt,发现担载后的催化剂对碳黑燃烧的活性并没有提高,反而有些下降。这可能是在制备中使用的氯铂酸中含有Cl-,而Cl-容易使催化剂失活的原因。采用柠檬酸络合燃烧法制备了催化剂Ba0.5Sr0.5Co0.5Fe0.5O3-&,在800℃焙烧下的样品已经形成了钙钛矿结构,但其中还有少量氧化物杂质没有转化。通过做TPO检测催化剂对碳黑的燃烧活性,发现结果并不理想。原因是在800℃焙烧下的样品结构疏松,包含少量杂质,使催化剂晶粒团聚从而影响催化剂活性。用络合燃烧法制备一系列催化剂La1-xSrxCo1-yFeyO3,样品La0.7Sr0.3Co0.8Fe0.2O3相对具有较好的催化活性。采用共沉淀法和柠檬酸络合燃烧法制备催化剂La0.2Sr0.8CoO3,通过TPO实验发现用柠檬酸络合燃烧法制备的催化剂对碳黑燃烧活性比共沉淀法制备的催化剂活性好。可能是由于共沉淀法制备的催化剂发生了团聚,且生成了较多的杂质,从而降低了催化活性。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 1. 文献综述
  • 1.1 引言
  • 1.2 各地柴油机排放标准
  • 1.3 碳黑颗粒生成机理和燃烧过程
  • 1.4 碳黑颗粒燃烧催化剂的研究进展
  • 1.4.1 贵金属催化剂
  • 1.4.2 碱金属和碱土金属催化剂
  • 1.4.3 过渡金属催化剂
  • 1.4.4 尖晶石型催化剂
  • 1.4.5 钙钛矿或类钙钛矿型催化剂
  • 1.5 复合型催化剂反应机理
  • 1.6 工作思路
  • 1.6.1 研究目的及意义
  • 1.6.2 主要研究内容
  • 2 实验总述
  • 2.1 主要试剂
  • 2.2 催化剂反应性能评价及分析方法
  • 2.2.1 催化剂反应性能评价
  • 2.2.2 催化剂反应分析方法
  • 2.3 催化剂表征
  • 2.3.1 X 射线衍射（XRD）实验
  • 2程序升温还原（H2-TPR）'>2.3.2 H2程序升温还原（H2-TPR）
  • 3催化剂用于碳黑催化燃烧的研究'>3 改变B 位金属元素制备La–K–B–O3催化剂用于碳黑催化燃烧的研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 0.5K0.5BO3（B=Cu，Co，Mn，Ni）催化剂的制备'>3.2.1 La0.5K0.5BO3（B=Cu，Co，Mn，Ni）催化剂的制备
  • 0.5K0.5BO3（B=Cu,Co,Mn,Ni）催化剂的表征'>3.2.2 La0.5K0.5BO3（B=Cu,Co,Mn,Ni）催化剂的表征
  • 0.5K0.5BO3（B=Cu,Co,Mn,Ni） 催化剂对碳黑燃烧活性评价'>3.2.3 La0.5K0.5BO3（B=Cu,Co,Mn,Ni） 催化剂对碳黑燃烧活性评价
  • 0.5K0.5BO3（B=Cu，Co，Mn，Ni） 催化剂的H2-TPR'>3.2.4 La0.5K0.5BO3（B=Cu，Co，Mn，Ni） 催化剂的H2-TPR
  • 2-xKxCuO4 （x=0.75，0.25，0.9，0.1）催化剂的表征及活性评价'>3.3 La2-xKxCuO4（x=0.75，0.25，0.9，0.1）催化剂的表征及活性评价
  • 1-xKxCuO3系列催化剂制备'>3.3.1 La1-xKxCuO3系列催化剂制备
  • 2-xKxCuO4 （x=0.75，0.25，0.9，0.1）催化剂的XRD 结果'>3.3.2 La2-xKxCuO4 （x=0.75，0.25，0.9，0.1）催化剂的XRD 结果
  • 2-xKxCuO4 （x=0.5，0.9，0.1）催化剂的活性评价'>3.3.3 La2-xKxCuO4（x=0.5，0.9，0.1）催化剂的活性评价
  • 1-xKxCu1-yCoyO3系列催化剂表征及活性评价'>3.4 La1-xKxCu1-yCoyO3系列催化剂表征及活性评价
  • 1-xKxCu1-yCoyO3系列催化剂制备'>3.4.1 La1-xKxCu1-yCoyO3系列催化剂制备
  • 1-xKxCu1-yCoyO3系列催化剂XRD 表征'>3.4.2 La1-xKxCu1-yCoyO3系列催化剂XRD 表征
  • 1-xKxCu1-yCoyO3系列催化剂活性评价'>3.4.3 La1-xKxCu1-yCoyO3系列催化剂活性评价
  • 3.4.4 在NOx 气氛下程序升温氧化实验
  • 2-xKxNiMnO6（x=0，0.1，0.2，0.3，0.4，0.5，0.6）催化剂表征及活性评价'>3.5 La2-xKxNiMnO6（x=0，0.1，0.2，0.3，0.4，0.5，0.6）催化剂表征及活性评价
  • 2-xKxNiMnO6系列样品制备'>3.5.1 La2-xKxNiMnO6系列样品制备
  • 2-xKxNiMnO6催化剂XRD 表征'>3.5.2 La2-xKxNiMnO6催化剂XRD 表征
  • 2-xKxNiMnO6催化剂活性评价'>3.5.3 La2-xKxNiMnO6催化剂活性评价
  • 2-xKxNiMnO6 （x=0，0.1，0.2，0.3，0.4，0.5，0.6）系列催化剂TPR 结果'>3.5.4 La2-xKxNiMnO6 （x=0，0.1，0.2，0.3，0.4，0.5，0.6）系列催化剂TPR 结果
  • 1-xKxCO0.5Mn0.503（x=0，0.1，0.2，0.3，0.4，0.5）催化剂表征及活性评价'>3.6 La1-xKxCO0.5Mn0.503（x=0，0.1，0.2，0.3，0.4，0.5）催化剂表征及活性评价
  • 1-xKxCO0.5Mn0.5O3催化剂的制备'>3.6.1 La1-xKxCO0.5Mn0.5O3催化剂的制备
  • 1-xKxCO0.5Mn0.5O3催化剂XRD 表征'>3.6.2 La1-xKxCO0.5Mn0.5O3催化剂XRD 表征
  • 1-xKxCO0.5Mn0.5O3催化剂活性评价'>3.6.3 La1-xKxCO0.5Mn0.5O3催化剂活性评价
  • 3.7 将Pt 担载或掺杂在钙钛矿催化剂中对催化活性的影响
  • 1.6K0.4NiMnO6催化剂担载或掺杂贵金属Pt'>3.7.1 La1.6K0.4NiMnO6催化剂担载或掺杂贵金属Pt
  • 0.6K0.4CO0.5Mn0.5O3催化剂担载Pt'>3.7.2 La0.6K0.4CO0.5Mn0.5O3催化剂担载Pt
  • 4. 某钙钛矿催化剂的结构表征及碳黑催化燃烧活性
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验部分
  • 0.5Sr0.5CO0.5Fe0.5O3-＆钙钛矿催化剂制备'>4.2.1 Ba0.5Sr0.5CO0.5Fe0.5O3-＆钙钛矿催化剂制备
  • 0.5Sr0.5CO0.5Fe0.5O3-＆钙钛矿催化剂的XRD 结果'>4.2.2 Ba0.5Sr0.5CO0.5Fe0.5O3-＆钙钛矿催化剂的XRD 结果
  • 0.5Sr0.5CO0.5Fe0.5O3-＆钙钛矿活性评价'>4.2.3 Ba0.5Sr0.5CO0.5Fe0.5O3-＆钙钛矿活性评价
  • 1-xSrxCO1-yFeyO3（x=0，0.3;y=0，0.2）催化剂表征及活性评价'>4.3 La1-xSrxCO1-yFeyO3（x=0，0.3;y=0，0.2）催化剂表征及活性评价
  • 1-xSrxCO1-yFeyO3 催化剂的制备'>4.3.1 La1-xSrxCO1-yFeyO3催化剂的制备
  • 1-xSrxCO1-yFeyO3 催化剂XRD 表征'>4.3.2 La1-xSrxCO1-yFeyO3 催化剂XRD 表征
  • 1-xSrxCO1-yFeyO3催化剂活性评价'>4.3.3 La1-xSrxCO1-yFeyO3催化剂活性评价
  • 0.7Sr0.3CoO3样品对碳黑燃烧催化活性'>4.4 不同方法制备La0.7Sr0.3CoO3样品对碳黑燃烧催化活性
  • 4.4.1 制备方法
  • 4.4.2 TPO 实验评价两样品对碳黑的催化活性
  • 0.2Sr0.8CoO3 样品XRD 结果'>4.4.3 不同方法制备的La0.2Sr0.8CoO3 样品XRD 结果
  • 4.5 小结
  • 总结
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间发表的文章目录
  • 作者简介
  • 致谢

    • 相关论文文献

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