多孔碳材料的制备、表征及在光催化中的应用研究

论文摘要

近年来,多孔碳材料由于其自身独特的性质引起人们的普遍关注。本文以硬模板法,通过选择不同的碳源和催化剂,合成了不同孔径的多孔碳材料,并在此材料上负载TiO2,考察了复合材料对不同染料分子的光催化降解活性。以单分散苯乙烯球既作模板,又作碳源,Ni为催化剂,通过催化石墨化,在较低温度下原位合成了具有三维有序大孔结构的SiO2/石墨碳、TiO2/石墨碳以及大孔石墨碳材料。采用粉末X射线衍射、低温N2吸附、紫外拉曼光谱、热重分析、扫描电镜、透射电镜和高分辨透射电镜对碳材料的结构进行了综合表征。结果发现,氧化物的三维骨架及Ni的存在对复合材料中碳的含量及石墨化程度影响较大。当热解温度在600-1000°C之间时,SiO2/石墨碳复合材料表现出较好的长程有序性,高的热解温度（900-1000°C）有利于提高碳材料的石墨化程度。以罗丹明B和曙红Y的光催化降解为探针反应,考察了TiO2/石墨碳复合材料的光催化降解活性。结果表明,在紫外光照射下,罗丹明B和曙红Y在该复合材料上的光催化降解反应遵循一级反应动力学,其对罗丹明B的光催化活性优于商用P25催化剂。这些优良的催化性能取决于碳载体良好的电子导电性以及三维相通的孔道结构等特点。通过种子聚合法合成了粒径在16.8-39.0 nm之间连续可调的单分散SiO2球,并以此为模板,蔗糖为碳源,合成了孔径在12.4～34.5 nm之间连续可调、孔间三维相通的超大中孔碳材料。结果表明,以种子聚合法得到的SiO2球为模板,可实现对多孔碳材料孔径的连续可调,且该材料具有较高比表面积,较大的孔体积。通过调节碳源与硅模板的之间的质量比,可使碳材料的比表面积可在1055-1579 m2/g之间,孔体积在2.50-5.64 cm3/g之间变化。分别以一种粒径和两种粒径混合的SiO2球为模板,苯乙烯为碳源,Ni为催化剂,在950°C合成了具有较高比表面积的中孔石墨碳材料。结果发现,通过Ni的催化作用,可在较低温度下得到具有较高石墨化的中孔碳材料。碳材料的表面积和孔体积取决于模板中两种粒径SiO2球的尺寸和数量。负载在中孔石墨碳材料上的TiO2,对罗丹明B和苯酚的光催化降解活性要明显高于相同条件下制备的纯锐钛矿型TiO2。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 文献综述
• 1.1 模板法—纳米铸造（NANOCASTING）
• 1.1.1 模板的选择
• 1.1.2 前躯体的选择
• 1.2 多孔碳材料
• 1.2.1 大孔碳材料
• 1.2.2 中孔碳材料
• 1.3 课题的选择及意义
• 参考文献
• 第二章 大孔石墨化碳材料的制备、表征及其光催化性质的研究
• 2.1 实验部分
• 2.1.1 药品及仪器
• 2/石墨碳、TiO₂/石墨碳复合材料及大孔石墨碳的制备'>2.1.2 SiO₂/石墨碳、TiO₂/石墨碳复合材料及大孔石墨碳的制备
• 2/GC 光催化降解罗丹明B 和曙红Y'>2.1.3 TiO₂/GC 光催化降解罗丹明B 和曙红Y
• 2.2 结果与讨论
• 2.2.1 大孔石墨碳材料的石墨化结构
• 2/石墨碳及大孔石墨碳材料孔结构'>2.2.2 SiO₂/石墨碳及大孔石墨碳材料孔结构
• 2/石墨碳材料的结构表征及其光催化应用'>2.2.3 TiO₂/石墨碳材料的结构表征及其光催化应用
• 2.3 结论
• 参考文献
• 第三章 中孔碳材料的合成、表征及其应用研究
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 单分散氧化硅的合成
• 3.1.2 中孔碳材料的合成
• 3.2 结果与讨论
• 2 颗粒的表征'>3.2.1 单分散SiO₂颗粒的表征
• 3.2.2 多孔碳材料的结构表征
• 3.3 结论
• 参考文献
• 第四章 具有多级孔径分布的中孔石墨化碳材料的合成及表征
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 药品及仪器
• 4.1.2 中孔石墨碳材料的制备
• 2 的中空石墨碳材料的制备及其光催化应用'>4.1.3 负载TiO₂的中空石墨碳材料的制备及其光催化应用
• 4.2 结果与讨论
• 4.2.1 中孔石墨碳材料的结构
• 2 的结构及其光催化应用'>4.2.2 中孔石墨碳材料负载TiO₂的结构及其光催化应用
• 4.3 复合材料的光催化性能
• 4.4 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表论文情况
• 致谢