负载铈活性炭催化臭氧化氯霉素研究

论文摘要

近年来,水环境中的抗生素污染问题引起了国内外研究者的关注。由于常用给水处理和污水处理工艺无法有效去除抗生素,抗生素有可能污染地下水源和地表水源,通过饮水等途径进入人体,进而威胁人类健康。为了保障人民群众的用水安全性,有必要研究能有效处理水中抗生素的技术。本论文采用负载铈活性炭催化臭氧化工艺（AC-Ce/O3）,对水中典型抗生素氯霉素（chloramphenicol, CAP）进行了降解实验,详细研究了AC-Ce/O3工艺的降解效果、催化剂的制备条件、反应影响因素及反应机理等,主要获得以下结论：1负载铈活性炭催化臭氧化工艺对CAP具有较显著的降解效果,反应速率快,去除效果好。反应5 min后,CAP的浓度去除率达90%以上,单独臭氧工艺仅为58%；反应30min后,AC-Ce/O3工艺对CAP的TOC去除率高达56%,而单纯臭氧工艺不高于20%,说明AC-Ce/O3工艺降解氯霉素是可行的。2铈负载量、超声时间、焙烧温度等制备条件对催化剂活性有较大的影响。结果表明,铈负载量为0.5%,浸渍超声时间为60 min,在500℃氮气保护气氛炉中焙烧制备得到的催化剂活性较高。3 AC-Ce/O3工艺的影响因素有CAP初始浓度、催化剂投加量、臭氧投加量、反应温度、pH及催化剂使用次数。结果表明,当臭氧投加量为100 mg/h,催化剂投加量为1.0 g/L,反应温度为30℃,pH=9时,该工艺对浓度低于5 mg/L的CAP原水降解效果良好。4 AC-Ce/O3工艺不是催化剂吸附和臭氧氧化的简单加和反应,二者具有协同作用。研究发现,单独臭氧和AC-Ce/O3工艺降解CAP的去除效果随pH值升高而增强；羟基自由基捕获剂——叔丁醇的加入显著地影响AC-Ce的催化活性,单独臭氧和AC-Ce/O3工艺对CAP的降解主要源自羟基自由基·OH的氧化作用。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 水体中抗生素污染概况
• 1.1.1 国内外水环境中的抗生素污染现状
• 1.1.2 水环境中的抗生素来源和潜在危害
• 1.2 水环境中抗生素的去除技术
• 1.2.1 污水处理工艺
• 1.2.2 深度处理技术
• 1.2.3 高级氧化技术
• 1.2.4 抗生素污染研究存在的问题
• 1.3 催化臭氧氧化技术
• 1.3.1 均相催化臭氧化技术
• 1.3.2 非均相催化臭氧化技术
• 1.3.3 催化臭氧化技术存在的问题
• 第二章 研究目的、内容和方法
• 2.1 研究目的和意义
• 2.2 主要研究内容
• 2.3 研究技术路线
• 2.4 研究方法
• 2.4.1 催化剂的制备
• 2.4.2 催化剂的表征
• 2.4.3 CAP水样的配制
• 2.4.4 水样分析方法
• 2.4.5 CAP降解实验设计
• 2.4.6 实验装置
• 2.4.7 CAP降解实验流程
• 2.4.8 实验试剂及仪器
• 第三章 活性炭负载铈催化臭氧化CAP的研究
• 3.1 催化剂的结构和物理性质
• 3.2 催化剂的活性评价
• 3工艺降解CAP的影响'>3.3 制备条件对AC-Ce/O₃工艺降解CAP的影响
• 3.3.1 铈负载量
• 3.3.2 超声时间
• 3.3.3 焙烧温度
• 3工艺降解的反应因素研究'>3.4 影响AC-Ce/O₃工艺降解的反应因素研究
• 3.4.1 CAP初始浓度
• 3.4.2 催化剂投加量
• 3.4.3 臭氧投加量
• 3.4.4 反应温度
• 3.4.5 pH值
• 3.4.6 催化剂重复利用次数
• 3.5 小结
• 3工艺降解CAP机理的初步研究'>第四章 AC-Ce/O₃工艺降解CAP机理的初步研究
• 4.1 pH值对不同工艺降解CAP效果的影响
• 4.2 叔丁醇对三种工艺降解CAP效果的影响
• 4.3 三种不同工艺的矿化能力
• 4.4 小结
• 第五章 结论与建议
• 5.1 结论
• 5.2 创新之处
• 5.3 建议
• 参考文献
• 致谢