环己酮分子在飞秒泵浦探测下的电离解离过程研究

论文摘要

本文围绕多原子分子在单色飞秒激光场中的电离解离进行了研究,通过飞秒泵浦-探测技术试图理解多原子分子电离解离复杂过程。为了进行适当的数值模拟,本文采用了对电离解离过程进行简单分类,归纳为两种基本情况,即中间态直接激发到终态后发生解离和中间态弛豫后激发到终态发生解离。在此基础上建立了数值模拟方法,对泵浦-探测过程产物时间变化进行了模拟计算。实验上使用800 nm飞秒激光泵浦-探测和质谱方法,测量了环己酮(C6H10O,cyclohexanone)碎片离子强度随泵浦-探测延迟时间变化的规律,并利用建立的模拟方法对随泵浦-探测延迟时间到变化趋势基本相同的两个碎片C2H3+和C3H3+进行了拟合。拟合获得的这两个碎片离子的弛豫时间相同,结果表明它们来自于同一个中间态。本文同时对环己酮分子的碎片化机制和以及C2H2+、C2H3+、C3H3+、C3H5+和C3H6+这几个碎片产生通道进行了分析,认为正电荷中心转移和自由基诱导H转移对环己酮解离起到主要的推动作用。此外,本文还研究了在纳秒355nm和它的三倍频118nm光场中一些多原子分子电离解离过程的相干控制,分别得到了碘代甲烷的碎片产物CH3+和I+,以及丙酮的碎片产物H+和CH3+的调制信号,计算了它们的调制深度。结果表明,通过上述分子的光解离过程相干控制,能够增加特定产物而减少或消除其余的产物,进而实现分子反应的控制。

论文目录

• 提要
• 第一章 前言
• 1.1 飞秒激光的发展与用途
• 1.2 飞秒激光作用下的分子反应过程
• 1.3 飞秒pump-probe 技术
• 1.4 环酮分子的研究进展
• 第二章 实验部分
• 2.1 飞行时间质谱仪
• 2.2 脉冲超声分子束技术
• 2.3 飞秒激光系统
• 2.4 实验系统触发时序及数据采集
• 第三章 飞秒激光场中的多原子分子电离解离的简单数值模拟
• 3.1 泵浦、探测光的总光强随时间变化
• 3.2 多原子分子在飞秒泵浦-探测下的电离解离过程模拟
• 3.2.1 中间态直接激发到终态后发生解离的情况
• 3.2.2 中间态弛豫后激发到终态发生解离的情况
• 3.2.3 一般情况的分析模型
• 第四章 环己酮分子在飞秒激光场中电离解离的泵浦-探测实验测量和结果解释
• 4.1 实验测量结果
• 2H₃⁺和C₃H₃⁺的电离解离通道随光强的变化'>4.2 碎片C₂H₃⁺和C₃H₃⁺的电离解离通道随光强的变化
• 4.3 环己酮在飞秒激光场中的反应过程
• 4.3.1 具有相同变化特征碎片的比较
• 4.3.2 不同碎片的反应过程
• 第五章 纳秒脉冲激光场中多原子分子电离解离过程的相干控制
• 5.1 相干控制反应的原理
• 5.2 实验装置
• 5.3 碘代甲烷分子的相干控制
• 5.4 丙酮分子的相干控制
• 第六章 结论与展望
• 参考文献
• 博士论文期间成果目录
• 致谢
• 摘要
• Abstract