双极性脉冲无声放电降解气态混合VOCs的研究

论文摘要

挥发性有机物（VOCs）,是继二氧化硫、氮氧化物和颗粒物之后,又一大类空气污染物。大多数VOCs有毒,许多为化学致癌物,因而其污染问题及有效控制技术一直受到人们的普遍关注。采用放电等离子体技术对气态VOCs降解处理已引起世界各国研究者的高度关注。该技术可以实现常温常压下,非常短的时间内,对浓度变化范围较大的多种气态污染物进行同时降解。等离子体是实现等离子体反应过程低能耗、高降解效率的一条有效的途径。本文采用等离子体法中的无声放电法对混合VOCs降解展开应用研究。根据非平衡等离子体的基本理论,建立无声放电实验系统,选取工业生产中经常同时产生的苯和间二甲苯的混合气态VOCs作为目标物。首先从电源配置的角度实验研究了不同电源对无声放电特性的影响,比较了工频交流高压和双极性脉冲高压两种电源的供电特性,进而对双极性脉冲高压电源的脉冲重复频率和脉冲成形电容等供电参数对能量注入和VOCs降解效果的影响进行了深入探讨。另外,气体参数和反应器结构配置对VOCs降解效果和能量的注入都有很大影响。同时还简单探讨了无声放电协同过渡金属催化剂催化作用对VOCs降解的影响。研究结果表明:（1）无声放电系统对气态混合VOCs苯/间二甲苯具有明显的降解作用。VOCs的降解与有机物分子的键能和活性粒子的能量有关,在实验中苯比间二甲苯更难降解。混合气体降解时不同气体分子之间互相影响,苯受间二甲苯影响较大。与单一组分污染物的降解特性相比,苯最大降解率由单一组分时的85.4%下降到75.2%,而间二甲苯的降解受苯的影响不大,降解特性基本保持不变。（2）双极性脉冲高压电源比工频交流高压电源更有助于能量的注入,放电间隙增大有利于峰值电压的加大,能量密度随之增大。高压电极结构相同时,功率密度越大,VOCs的降解效果越好。增大放电长度可有效增加反应时间,提高VOCs的降解效果,同时控制进气浓度可达到气体降解率和能量效率上的平衡。合理的脉冲成形电容匹配,能更好地向反应器注入能量,本实验系统选择2 nF脉冲成形电容与反应器匹配较为合理,能量注入和降解效果均比较理想。（3）无声放电协同过渡金属催化剂作用大大提高VOCs的降解率和能量效率,催化剂以7%Mn╱γ-Al2O3的催化效果最好,同时催化剂在反应器出气口处的催化效果要好于进气口处。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 绪论
• 1.1 课题背景
• 1.2 VOCs的定义
• 1.3 VOCs的种类与来源
• 1.4 VOCs的危害
• 1.5 VOCs的处理技术
• 1.6 放电等离子体技术
• 1.6.1 放电等离子体的基本概念
• 1.6.2 非平衡等离子体技术处理VOCs
• 1.7 处理VOCs方法的性能比较
• 1.8 研究的内容和意义
• 2 实验系统的建立及测试方法
• 2.1 两种VOCs的选定及其浓度分析
• 2.1.1 选定苯系物化合物
• 2.1.2 浓度分析
• 2.2 实验设备及系统流程
• 2.2.1 实验设备
• 2.2.2 实验系统流程
• 2.2.3 配气系统
• 2.2.4 无声放电反应器
• 2.2.5 高压供电系统
• 2.2.6 检测系统及电参数的测定
• 2.2.7 实验步骤
• 3 无声放电降解混合VOCs苯/间二甲苯
• 3.1 高压供电参数
• 3.1.1 不同电源对混合VOCs降解的影响
• 3.1.2 脉冲重复频率对混合VOCs降解的影响
• 3.1.3 脉冲成形电容对平均功率及混合VOCs降解的影响
• 3.1.4 小结
• 3.2 气体参数
• 3.2.1 进气浓度对混合VOCs降解的影响
• 3.2.2 进气流速对混合VOCs降解的影响
• 3.2.3 混合VOCs中苯和间二甲苯之间的相互影响
• 3.2.4 小结
• 3.3 反应器参数
• 3.3.1 反应器尺寸大小对混合VOCs降解的影响
• 3.3.2 放电间隙对混合VOCs降解的影响
• 3.3.3 放电长度对混合VOCs降解的影响
• 3.3.4 小结
• 3.4 非平衡等离子体降解VOCs的机理
• 3.4.1 苯的氧化反应与机理讨论
• 3.4.2 间二甲苯的氧化反应与机理讨论
• 4 无声放电协同催化剂作用降解VOCs
• 4.1 催化剂的选择和制备
• 4.1.1 催化剂的选择
• 4.1.2 过渡金属催化剂的制备
• 4.2 催化剂协同作用对VOCs降解的影响
• 4.2.1 无声放电协同催化剂处理单种气体苯
• 4.2.2 无声放电协同催化剂作用对混合VOCs的降解
• 4.2.3 催化剂的位置对VOCs降解的影响
• 4.3 非平衡等离子体和催化剂协同作用技术的机理探讨
• 4.4 小结
• 5 总结与展望
• 5.1 本文的主要研究成果和结论
• 5.2 前景展望
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
• 致谢