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负载型金属磷化物催化剂的合成与加氢性能

2020-12-01阅读(607)

负载型金属磷化物催化剂的合成与加氢性能

论文摘要

本文采用共浸渍法制备了过渡金属磷化物氧化态的前驱体,通过H2程序升温原位还原方法制备了一系列负载型过渡金属磷化物催化剂。磷化物的生成过程及结构用XRD、原位XRD、BET和TPR作了表征。在压力2MPa、体积空速3-1、氢液比300/1 （V/V）条件下,以二苯并噻吩（DBT）和喹啉（Q）为模型化合物考察了催化剂的HDS和HDN活性,采用不同的进料顺序考察了加氢脱硫和加氢脱氮之间的相互影响,比较了不同催化剂的加氢活性。结果表明,Ni2P的最佳担载量对HDS为25wt%,对HDN为30wt%,最佳Ni/P摩尔比为2/1.6,最佳还原温度为600℃,氢气流速≥80ml/min。单独脱硫和单独脱氮时,Ni2P/SiO2催化剂表现出较高的加氢活性,在喹啉存在下,DBT的转化率显著降低,DBT通过直接氢解生成联苯的趋势更显突出,表明DBT生成环己基苯的加氢反应路径受到了抑制。加入DBT后,喹啉的脱氮率也明显降低,DBT对喹啉的HDN反应的影响主要体现在对喹啉的加氢反应路径的抑制,说明DBT和喹啉在催化剂的加氢活性位存在着强烈的竞争吸附。催化剂加氢活性顺序为:Ni2P/SiO2>NiMoP/SiO2>Ni2P/Al2O3。在上述研究的基础之上,以FCC汽油、FCC柴油为原料对Ni2P/SiO2催化剂进行了加氢性能测试。结果表明,在360℃、4MPa、体积空速2h-1、氢油比500/1 （V/V）的条件下,对FCC柴油脱硫率为80.7%,脱氮率为45.6%,其中脱氮率高于传统CoMoWS/γ-Al2O3催化剂;在320℃、1.6MPa、体积空速4h-1、氢油比300/1 （V/V）的条件下,对FCC汽油脱硫率可达81%,烯烃饱和率9.9%,说明Ni2P/SiO2催化剂具有良好的汽油选择性加氢脱硫性能。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 前言
  • 1.1 选题背景及意义
  • 1.2 过渡金属磷化物的结构特征
  • 1.3 过渡金属磷化物的制备及生成过程
  • 1.4 过渡金属磷化物的表征
  • 1.5 过渡金属磷化物的催化性能
  • 1.5.1 过渡金属磷化物在HDS 和HDN 反应中的应用
  • 1.5.2 过渡金属磷化物在其它方面的应用
  • 1.6 本论文的研究目的及内容
  • 第二章 负载型磷化物催化剂的制备与表征
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验部分
  • 2.2.1 实验药品和仪器
  • 2.2.2 催化剂的制备
  • 2.2.3 催化剂的表征
  • 2.3 结果与讨论
  • 2.3.1 催化剂的晶相结构分析
  • 2.3.2 BET 测定结果
  • 2.3.3 原位XRD 分析
  • 2.3.4 TPR 分析
  • 2.4 本章小结
  • 第三章 负载型磷化物催化剂对DBT 的加氢脱硫性能
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 催化剂的制备
  • 3.2.2 加氢脱硫反应条件
  • 3.2.3 喹啉对二苯并噻吩HDS 活性的影响实验
  • 3.2.4 反应产物分析
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 DBT 加氢脱硫反应网络
  • 2P/SiO2 催化剂制备条件对DBT HDS 活性的影响'>3.3.2 Ni2P/SiO2 催化剂制备条件对DBT HDS 活性的影响
  • 2P/SiO2 催化剂加氢脱硫活性的影响'>3.3.3 反应温度对Ni2P/SiO2催化剂加氢脱硫活性的影响
  • 2P/SiO2 加氢脱硫性能比较'>3.3.4 其它负载型磷化物和Ni2P/SiO2加氢脱硫性能比较
  • 2P/SiO2 催化剂加氢脱硫活性的稳定性考察'>3.3.5 Ni2P/SiO2催化剂加氢脱硫活性的稳定性考察
  • 3.3.6 喹啉对DBT HDS 的影响
  • 3.4 本章小结
  • 第四章 负载型磷化物催化剂对喹啉的加氢脱氮性能
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 催化剂的制备
  • 4.2.2 加氢脱氮反应条件
  • 2S 对喹啉HDN 活性的影响实验'>4.2.3 DBT 和H2S 对喹啉HDN 活性的影响实验
  • 4.2.4 反应产物分析
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 喹啉加氢脱氮反应网络
  • 2P/SiO2 催化剂制备条件对喹啉 HDN 活性的影响'>4.3.2 Ni2P/SiO2 催化剂制备条件对喹啉 HDN 活性的影响
  • 2P/SiO2 催化剂加氢脱氮活性的影响'>4.3.3 反应温度对Ni2P/SiO2催化剂加氢脱氮活性的影响
  • 2P/SiO2 加氢脱硫性能比较'>4.3.4 其它负载型磷化物和Ni2P/SiO2加氢脱硫性能比较
  • 2P/SiO2 催化剂加氢脱氮活性的稳定性考察'>4.3.5 Ni2P/SiO2催化剂加氢脱氮活性的稳定性考察
  • 2S 对喹啉 HDN 的影响'>4.3.6 DBT 和H2S 对喹啉 HDN 的影响
  • 4.4 本章小结
  • 2P/SiO2催化剂对 FCC 汽、柴油的加氢性能'>第五章 Ni2P/SiO2催化剂对 FCC 汽、柴油的加氢性能
  • 5.1 引言
  • 5.2 实验部分
  • 5.2.1 原料
  • 5.2.2 催化剂的制备
  • 5.2.3 FCC 柴油加氢反应
  • 5.2.4 FCC 汽油选择性加氢反应
  • 5.2.5 原料及产物分析方法
  • 5.3 结果与讨论
  • 5.3.1 FCC 柴油加氢精制
  • 5.3.2 FCC 汽油选择性加氢
  • 5.4 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 附录
  • 攻读硕士学位期间取得的学术成果
  • 致谢

    • 相关论文文献

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