论文摘要
纳米尺寸的金属与功能分子的自组装在未来纳米电子器件中具有广阔的应用前景,对其基本理论和实际应用的研究正成为一个新兴的研究领域。单粒子电荷转移的性质与粒子的大小和粒子间的距离有很大的关系。重要的是,耦联分子的结构可以改变两个粒子间电子转移的活化能。特别是当粒子与具有共轭Π键的分子相结合时,会有隧道电荷转移现象出现。另外,最近SERS已实现单分子检测,这对纳米材料,分析化学,和单分子光谱学都是相当有意义的。据估计,空间上相距很近的两个粒子间,由电磁场增强引起的增强因子大约为1011。在单分子SERS中,电荷转移(CT)机理也扮演着重要角色。在大多数的SERS研究中,从实验上获得与CT机理相关的增强效应是困难的,通常情况下,化学增强不可避免地伴随有电磁场增强。考虑到电磁场增强与金属粒子在可见光区的表面等离子体共振有强烈的依赖关系,在我们的SERS测定中选用1064nm的激发光作为光源,此激发光远离组装体中纳米粒子的表面等离子体吸收区,在这样的条件下获得的SERS谱峰可能与CT效应有极大的关系。本论文主要研究内容和结论如下:1.通过合成粒度分布均匀,性能稳定的金、银溶胶,利用自组装技术在玻璃表面成功构筑银纳米粒子的二维亚单层结构,利用UV-Visiable技术,发现在组装结构中银纳米粒子之间的相互作用对偶极子表面等离子体共振有较大的影响,这也可能意味着相邻银粒子间电磁场的增强与银粒子的偶极子模式间的偶合密切相关。2.利用自组装方法,在聚乙烯吡啶修饰的玻璃基底表面构筑了银纳米粒子的单层及双层有序结构。基底上正电荷所诱导的金属纳米粒子的偶极的形成减弱了从金属纳米粒子到DTO分子,CCTTF分子的电荷转移,银离子的加入使得CCTTF分子在金属纳米粒子表面的吸附方式发生改变。3.经由化学合成方法来制备金属纳米粒子和纳米棒,利用诱导晶种生长方法合成了均匀的球形和棒状金纳米粒子,考察了金纳米粒子形状对其表面等离子体共振的影响,并以R6G为探针分子,比较了球型和棒状金纳米粒子对R6G分子的拉曼散射的表面增强效应。
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