论文摘要
近年来,应用碳纳米管固定生物分子及其生物电化学研究受到了极大的关注,研究表明碳纳米管修饰电极具有明显的促进生物分子的电子传递作用。而碳纳米管表面的化学结构（侧壁和端口上的缺陷位点和功能基团）直接影响着纳米碳管的电化学性质、溶解性和生物相容性等性质。最近一些研究报道了通过在碳管中掺杂非碳的其它化学元素（比如硼、氮等）方法,来进一步改善碳纳米管的结构和电学特性。本论文主要以氮掺杂碳纳米管为新型纳米材料,探索其在生物电化学领域的应用研究,为开发研制用于生物医学和环境检测的纳米生物传感器提供有价值的理论和应用的参考依据。另外,还较系统的研究了不同类型碳纳米管和碳纳米管尺寸效应对其电化学活性影响。论文主要研究内容包括以下几个方面:1、掺氮碳纳米电化学行为及生物电催化。用循环伏安法考察了合成的掺氮碳纳米管在K3Fe（CN）6溶液中的电化学行为;并通过对比多壁碳纳米管,对氮掺杂碳纳米管在多巴胺、抗坏血酸、尿酸及其还原型辅酶NADH的生物电催化进行了研究;用循环伏安法和方波伏安法在有高浓度的抗坏血酸和尿酸存在下对多巴胺进行了电化学测定。结果表明掺氮碳纳米管对这些生物分子有着更显著的电催化作用,并具有良好的选择性。这主要是由于氮的掺杂在碳纳米管的石墨层中产生了许多缺陷位点,使得它具有比纯碳纳米管更高的电化学活性。2、肌红蛋白在掺氮碳纳米管修饰电极上直接电化学。采用电化学方法研究表明肌红蛋白在-0.330V（vs.SCE）附近出现一对可逆的循环伏安氧化还原峰,为血红素基团中Fe（III）/Fe（II）氧化还原电对的特征峰,固定的肌红蛋白对过氧化氢、亚硝酸钠具有良好的生物电化学活性,显示了类似过氧化物酶和亚硝酸还原酶的活性。表明氮掺杂的碳纳米管具有较高的蛋白质/酶固载量,作为分子导线大大加快了肌红蛋白与电极之间的电子传递速率,并且保持了蛋白质较高的生物电催化活性。3、多壁碳纳米管的尺寸效应对其电化学活性的影响。通过对不同多壁碳纳米管在K3Fe（CN）6中的电化学以及对多巴胺等生物分子电催化的研究,结果表明多壁碳纳米管长度对碳纳米管修饰电极的电化学行为具有较大影响,就同一类型的碳纳米管而言,长度较短的碳纳米管的电化学活性要高于长度较长碳纳米管。这可以解释如下:碳纳米管管壁和管端具有不同电化学活性,其管壁结构类似于高度有序石墨的层面,电子传递能力较差;管端则类似于高度有序石墨电极的棱面,表现出快速的电子传递能力.在相同用量的条件下短碳纳米管的管端要多于长碳纳米管,因此由短碳纳米管修饰的玻碳电极,显示出更优良的电化学反应活性.4、单壁碳纳米管的电化学行为及其生物电催化研究。制备了单壁碳纳米管（SWNT）修饰电极,应用循环伏安法考察了SWNT修饰电极在K3Fe（CN）6溶液中的电化学行为,并研究了该修饰电极对多巴胺、尿酸、等生物分子的电催化,结果显示了SWNT修饰电极对这些生物分子具有较强的电催化作用。
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标签：竹节状掺氮碳纳米管论文; 生物电催化论文; 尺寸效应论文; 电化学活性论文;