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光催化氧化结合液相吸收处理氮氧化物的研究

2020-11-23阅读(494)

光催化氧化结合液相吸收处理氮氧化物的研究

论文摘要

本文围绕着烟气氮氧化物氧化这一湿法脱硝的关键技术问题，重点研究了NO的光催化氧化技术。系统研究了TiO2光催化剂制备工艺（溶胶-凝胶法，水热法），考察了过渡金属离子、贵金属离子掺杂对TiO2光催化氧化NO活性的影响。最后，提出了一种光催化氧化结合液相吸收的湿法脱硝新工艺。首先，采用模拟烟气，考察了氮氧化物在光催化氧化体系中的反应特性，讨论了水蒸气含量、氧气含量等主要因素的影响。研究结果表明，NO的光催化氧化符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型。傅立叶红外光谱的分析结果表明，催化剂表面的硝酸、亚硝酸沉积是造成催化剂失效的主要原因，500℃下30 min的灼烧是一种比较简便、有效的催化剂再生方式。其次，以氮氧化物的光催化氧化活性为考察指标，结合XRD、TEM、TG-DSC、SEM、UV-Vis等表征手段，系统研究了纳米TiO2的溶胶-凝胶法制备工艺，主要研究对象包括钛水比、钛醇比、钛酸比以及灼烧温度等。研究发现，溶胶制备的工艺条件对TiO2催化剂的结构和催化活性存在较大的影响。同时本文提出了一种在溶胶中加入空间填充物（纳米TiO2）的复合TiO2膜制备工艺。同时，结合XRD、TEM、TG-DSC、SEM、UV-Vis等表征手段，本文也平行研究了纳米TiO2的水热法制备工艺对光催化氧化NO活性的影响。研究结果表明，存在较佳的水热温度、水热时间以及灼烧温度。基于以上研究基础，制备了不同过渡金属离子Zn2+、Fe3+、Cr3+、Mn2+和Mo6+掺杂的TiO2光催化剂，考察了制备方法、不同金属离子以及掺杂浓度对改性TiO2光催化氧化NOx的性能影响。研究发现，溶胶-凝胶法以及浸渍沉淀法制各的Zn离子掺杂TiO2，其NO的氧化性能得到了较大提高。同时还制备了不同贵金属离子Ag+、Au3+和Pt4+表面沉积的TiO2光催化剂，分别考察了不同贵金属离子以及不同贵金属离子沉积浓度对改性TiO2光催化氧化NOx的性能影响。研究表明，Pt的表面沉积对TiO2光催化氧化NO具有良好的促进作用。最后，本文提出了一种光催化氧化结合液相Na2SO3吸收的湿法脱硝工艺，对接近实际烟气中NOx浓度的模拟烟气进行处理，考察了光催化氧化以及液相吸收的关键影响因素对该脱硝工艺的脱硝效率的影响。研究表明，相对湿度、氧含量对整体的脱硝效率有较大的影响；Na2S2O3的加入对Na2SO3的过度氧化具有良好的抑制效果。同时根据上述研究结果，探讨了该湿法脱硝工艺的反应机理。

论文目录

  • 目录
  • 摘要
  • Abstract
  • 图表清单
  • 主要符号说明
  • 第一章 绪论
  • 1.1 前言
  • 1.2 课题来源
  • 1.3 立题依据
  • 1.4 研究目标
  • 1.5 主要研究内容
  • 第二章 文献综述
  • 2.1 烟气脱硝技术概况
  • 2.2 湿法烟气脱硝技术
  • 2.2.1 氧化吸收法
  • 2.2.2 液相催化氧化法
  • 2.2.3 络合吸收法
  • 2.2.4 还原吸收法
  • 2.2.5 杂多酸法
  • 2光催化技术基本原理'>2.3 TiO2光催化技术基本原理
  • 2.3.1 半导体能带理论
  • 2的晶型结构和光催化活性'>2.3.2 TiO2的晶型结构和光催化活性
  • 2光催化机理'>2.3.3 TiO2光催化机理
  • 2制备工艺概述'>2.4 纳米TiO2制备工艺概述
  • 2.4.1 溶胶-凝胶法
  • 2.4.2 水热法
  • 2.4.3 钛醇盐水解法
  • 2.4.4 沉淀法
  • 2.4.5 微乳液法
  • 2光催化技术的研究进展及趋势'>2.5 TiO2光催化技术的研究进展及趋势
  • 2催化剂光生载流子复合率'>2.5.1 降低TiO2催化剂光生载流子复合率
  • 2催化剂的固定化研究'>2.5.2 TiO2催化剂的固定化研究
  • 2.6 本章小结
  • 第三章 NO的光催化氧化及机理研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验材料与方法
  • 3.2.1 实验材料
  • 2催化剂的制备流程'>3.2.2 负载纳米TiO2催化剂的制备流程
  • 3.2.3 催化剂表面成分分析及分析方法
  • 3.2.4 光催化实验过程
  • 3.3 NO光催化氧化过程研究
  • 3.4 NO光催化氧化过程主要影响参数研究
  • 3.4.1 相对湿度
  • 3.4.2 氧含量
  • 3.4.3 停留时间
  • 3.4.4 进气浓度
  • 3.5 NO光催化氧化的动力学方程推导
  • 3.5.1 基元反应过程的推导
  • 3.5.2 反应动力学模型的推导
  • 3.6 催化剂失效原因以及再生方式探讨
  • 3.7 NO光催化氧化的机理分析
  • 3.8 本章小结
  • 2光催化剂的溶胶-凝胶法制备'>第四章 TiO2光催化剂的溶胶-凝胶法制备
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验材料与方法
  • 4.2.1 实验材料
  • 4.2.2 溶胶-凝胶法制备流程
  • 4.2.3 催化剂的表征
  • 4.2.4 光催化实验过程
  • 4.3 溶胶-凝胶法制备工艺研究
  • 4.3.1 钛水比
  • 4.3.2 钛醇比
  • 4.3.3 钛酸比
  • 4.3.4 灼烧温度
  • 4.3.5 煅烧时间
  • 2膜的制备工艺研究'>4.4 复合TiO2膜的制备工艺研究
  • 2膜的TG-DSC分析结果'>4.4.1 复合TiO2膜的TG-DSC分析结果
  • 2膜的XRD分析结果'>4.4.2 复合TiO2膜的XRD分析结果
  • 2膜的表面形貌研究'>4.4.3 复合TiO2膜的表面形貌研究
  • 2膜的催化效果比较'>4.4.4 复合TiO2膜的催化效果比较
  • 4.5 本章小结
  • 2催化剂的水热法制备'>第五章 TiO2催化剂的水热法制备
  • 5.1 引言
  • 5.2 实验材料与方法
  • 5.2.1 实验材料
  • 5.2.2 催化剂的制备
  • 5.2.3 催化剂的表征
  • 5.2.4 光催化实验过程
  • 5.3 水热温度对催化性能的影响
  • 5.4 水热时间对催化性能的影响
  • 5.5 灼烧温度对催化性能的影响
  • 5.6 本章小结
  • 第六章 过渡金属离子改性对光催化活性的影响
  • 6.1 引言
  • 6.2 实验材料与方法
  • 6.2.1 实验材料
  • 6.2.2 催化剂制备过程
  • 6.2.3 催化剂表征及分析方法
  • 6.2.4 光催化实验过程
  • 6.3 过渡金属离子掺杂对催化活性的影响
  • 6.3.1 XRD分析结果
  • 6.3.2 TEM以及EDS分析结果
  • 6.3.3 UV-Vis分析结果
  • 2的效果比较'>6.3.4 金属离子掺杂的纳米TiO2的效果比较
  • 6.4 过渡金属离子表面沉积对催化活性的影响
  • 6.4.1 XRD分析结果
  • 6.4.2 TEM、HR-TEM分析结果
  • 6.4.3 UV-ViS分析结果
  • 2的X射线光电子能谱分析'>6.4.4 浸渍沉淀法制备的Zn/TiO2的X射线光电子能谱分析
  • 2的效果比较'>6.4.5 过渡金属离子表面沉积的TiO2的效果比较
  • 6.5 金属离子改性对催化活性影响的机理探讨
  • 6.6 本章小结
  • 第七章 贵金属表面沉积对光催化活性的影响
  • 7.1 引言
  • 7.2 实验材料与方法
  • 7.2.1 实验材料
  • 7.2.2 催化剂制备过程
  • 7.2.3 催化剂表征及分析方法
  • 7.2.4 光催化实验过程
  • 7.3 XRD分析结果
  • 7.4 TEM、HR-TEM以及能谱分析结果
  • 7.5 UV-Vis分析结果
  • 2的光电子能谱分析结果'>7.6 贵金属掺杂TiO2的光电子能谱分析结果
  • 2对NO光催化氧化效果'>7.7 贵金属离子表面沉积的纳米TiO2对NO光催化氧化效果
  • 7.8 本章小结
  • X的联合工艺开发'>第八章 光催化氧化结合液相吸收处理NOX的联合工艺开发
  • 8.1 引言
  • 8.2 实验材料与方法
  • 8.2.1 实验材料
  • 2催化剂的制备流程'>8.2.2 负载纳米TiO2催化剂的制备流程
  • 8.2.3 固体样品组成分析以及分析方法
  • 2SO3吸收处理NOX实验过程'>8.2.4 光催化氧化结合液相Na2SO3吸收处理NOX实验过程
  • 8.3 光催化氧化部分主要操作参数研究
  • 8.3.1 停留时间
  • 8.3.2 进气浓度
  • 8.3.3 相对湿度
  • 8.3.4 氧含量
  • 8.3.5 催化剂失效考察
  • 2SO3吸收部分主要操作参数研究'>8.4 液相Na2SO3吸收部分主要操作参数研究
  • 8.4.1 吸收液浓度
  • 8.4.2 吸收液温度
  • 8.4.3 吸收液pH值
  • 8.5 吸收液的氧化抑制研究
  • 8.5.1 不同浓度抑制剂对吸收液使用时间的影响
  • 8.5.2 吸收产物的FT-IR分析以及结果讨论
  • 8.6 联合吸收工艺的反应历程推导
  • 8.7 本章小结
  • 第九章 结论与建议
  • 9.1 主要结论
  • 9.2 对未来工作的建议
  • 参考文献
  • 论文的创新点
  • 攻博期间发表的论文
  • 攻博期间申请的发明专利
  • 致谢

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