介质阻挡放电结合催化降解气态苯的研究

论文摘要

目前,低温等离子体技术是一种最有前途的新型末端治理技术,尤其是在处理低浓度的挥发性有机物（简称VOCs）方面。它具有使用范围广、效率高、能耗低、结构简单等优点。本论文以VOCs代表物质——苯作为目标污染物,利用线筒式介质阻挡放电反应器,采用双极性高压脉冲电源供电,探讨单一催化剂以及两种催化剂共同使用对苯降解的影响。主要考察了反应器结构（放电长度和放电间隙）、气体参数（初始浓度和气体流量）、催化剂制备条件（负载量、载体直径、焙烧温度和焙烧时间）等影响因素,同时考察了两种金属催化剂（Mn和Cu）共同使用对苯降解特性影响,最后对等离子体结合催化降解苯的机理进行了研究,主要研究结果如下：1.反应器结构对放电状态有很重要的影响,调整放电长度和放电间隙可以改变放电区域注入的能量密度。放电长度增大时反应器内的注入能量增加,产生较多的高能电子和活性粒子；放电间隙减小反而有利于增大场强,放电强度增大,提高能量密度。2.能量密度相同时,气体初始浓度增大对苯降解率的增大具有反作用,而气体流量的减小能提高苯的降解率,却抑制了能量效率的增长。3.在系统中加入Mn/γ-Al2O3催化剂,不仅可以增大苯的降解率和碳氧化物选择性,还可以提高能量效率。在本研究系统中,催化剂的最佳制备条件为：载体直径3mm、焙烧温度550℃、焙烧时间4 h、Mn催化剂的最佳负载量12%,此时催化剂具有较好的作用效果,苯的降解率可达90.4%。4.两种金属催化剂（12% Mn/γ-Al2O3和5% Cu/γ-Al2O3）共同存在条件下,催化剂串联方式时效果最为显著,最高可达84.1%,且气流通过催化剂顺序为先通过Mn/γ-Al2O3催化剂后通过Cu/γ-Al2O3催化剂。增大Cu的负载量,苯的降解特性均有所增大,Cu催化剂的最佳负载量为12%,此时苯的降解率为92.7%,碳氧化物选择性为97.4%。5.探讨等离子体放电结合催化降解苯机理时发现,两种催化剂对苯的脱除作用效果不同,Mn催化剂主要是利用03分解将苯分子直接降解,而Cu催化剂则是对中间产物及CO进一步氧化成CO2作用显著。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 绪论
• 1.1 挥发性有机化合物（VOCs）概述
• 1.1.1 定义与特点
• 1.1.2 来源与危害
• 1.1.3 相关控制标准
• 1.1.4 控制技术
• 1.2 低温等离子体技术（NTP）
• 1.2.1 等离子体概述
• 1.2.2 低温等离子体化学反应原理
• 1.2.3 低温等离子体处VOCs的研究现状
• 1.3 等离子体-催化技术
• 1.4 本文的研究内容
• 2 实验系统的建立及测试方法
• 2.1 实验药品及简介
• 2.1.1 目标污染物简介
• 2.1.2 实验药品
• 2.1.3 主要实验仪器
• 2.2 实验系统流程及实验装置
• 2.2.1 实验系统流程
• 2.2.2 配气系统
• 2.2.3 极性脉冲高压供电系统
• 2.2.4 等离子体反应器
• 2.3 测试方法
• 2.3.1 放电功率的测定
• 2.3.2 苯浓度分析
• 2.3.3 苯降解效果评价参数的计算
• 2.3.4 碳氧化物选择性的测定
• 3浓度的测定'>2.3.5 O₃浓度的测定
• 3 介质阻挡放电降解苯的研究
• 3.1 引言
• 3.2 反应器结构的研究
• 3.2.1 反应器放电长度的影响
• 3.2.2 反应器放电间隙的影响
• 3.3 气体参数对苯降解的影响
• 3.3.1 苯的初始浓度对其降解的影响
• 3.3.2 气体流量对苯降解的影响
• 3.4 脉冲成形电容对放电功率的影响
• 3.5 本章小结
• 4 介质阻挡放电结合催化剂降解苯的研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 催化剂的选择和制备
• 4.2.2 实验流程
• 4.2.3 实验仪器
• 4.3 放电结合单一催化剂降解苯的研究
• 4.3.1 催化剂负载量对苯降解的影响
• 4.3.2 催化剂载体直径对苯降解的影响
• 4.3.3 催化剂焙烧温度对苯降解的影响
• 4.3.4 催化剂焙烧时间对苯降解的影响
• 4.3.5 催化剂的加入对能量效率的影响
• 4.4 放电结合两种催化剂降解苯的研究
• 4.4.1 Fe与Cu催化剂对苯降解的影响
• 4.4.2 复合催化剂对苯降解的影响
• 4.4.3 复合催化剂浸渍顺序对苯降解的影响
• 4.4.4 Mn与Cu催化剂放置方式对苯降解的影响
• 4.4.5 Mn与Cu催化剂串联顺序对苯降解的影响
• 4.4.6 Mn与Cu催化剂质量比对苯降解的影响
• 4.4.7 Cu催化剂负载量对苯降解的影响
• 4.5 本章小结
• 5 介质阻挡放电结合催化剂降解苯机理的探讨
• 5.1 引言
• 5.2 X射线荧光光谱分析
• 5.3 催化剂表面傅里叶红外分析
• 5.4 尾气中碳氧化物选择性的研究
• 5.5 尾气中臭氧的研究
• 5.6 催化机理的探讨
• 5.7 本章小结
• 6 总结与建议
• 6.1 全文总结
• 6.2 建议
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
• 致谢