载铁有序介孔碳复合材料的合成及应用研究

论文摘要

针对纳米零价铁（NZVI）易团聚和易被氧化的问题,提出以有序介孔碳（OMC）为基体制备载铁复合材料的研究思路。拟利用OMC的高比表面积、大孔容优势实现NZVI的高度分散,利用介孔基体的物理阻隔改善NZVI的安定性能。以苯酚-甲醛预聚体（PF）为碳源,F127为模板剂,经软模板法合成OMC作为载体,硫酸亚铁为铁源,经后浸渍-焙烧-液相还原制备出了负载型载铁有序介孔碳复合材料（NZVI/OMC）. NZVI/OMC具备有序的介孔结构,NZVI高度分散且粒径小,兼具强吸附性能和高还原活性。采用软模板法,PF为碳源,F127为模板剂,硝酸铁为铁源,多组分共组装一步合成包覆型载铁有序介孔碳复合材料（Fe/OMC）,且可磁分离。采用XRD、TEM. N2吸附-脱附进行材料表征,分别以硝基苯（NB）和对氯酚（4-CP）为目标污染物对NZVI/OMC和Fe/OMC进行应用研究。结论如下：1.负载型NZVI/OMC保持有序的介孔结构,铁物种以α-Fe0形式存在,NZVI均匀分散于碳基体中,粒径10-50nm。与OMC和NZVI相比,NZVI/OMC对于NB具有更好的去除性能,去除过程是其强吸附性能与高还原活性的协同作用结果,苯胺为最终产物。去除效果随投加量加大而升高,酸性条件宜于反应进行,初始浓度越大则材料去除能力发挥程度越高。2.包覆型Fe/OMC在n（Fe）/n（R）为0.05～0.15时具备有序的二维六方介孔结构,有序性随n（Fe）/n（R）升高而降低,n（Fe）/n（R）为0.20时失去有序性。铁盐在700℃下碳热还原为α-Fe0,包覆于碳基体骨架中,粒径10～20nm。Fe/OMC比表面积大,与OMC比孔径增大。对4-CP在20℃时吸附容量为267mg/g,且可磁分离。去除效果随投加量加大而升高,酸性条件宜于吸附进行,30℃时效果明显降低。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 绪论
• 1.1 有序介孔碳材料
• 1.1.1 有序介孔碳材料的发展
• 1.1.2 有序介孔碳材料的应用
• 1.1.3 有序介孔碳材料的制备
• 1.2 有序介孔碳复合材料
• 1.2.1 有序介孔碳复合材料的应用
• 1.2.2 有序介孔碳复合材料的合成
• 1.3 纳米零价铁的应用及研究进展
• 1.3.1 纳米零价铁的还原性
• 1.3.2 纳米零价铁的磁分离性
• 1.3.3 纳米零价铁的制备
• 1.4 课题的提出及研究内容
• 2 负载型载铁有序介孔碳复合材料（NZVI/OMC）的合成及应用
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验试剂及仪器
• 2.2.2 NZVI/OMC的合成
• 2.2.3 NZVI/OMC的结构表征
• 2.2.4 NZVI/OMC对NB的去除实验
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 NZVI/OMC的结构表征
• 2.3.2 NZVI/OMC对NB的去除效果
• 2.4 本章小结
• 3 包覆型载铁有序介孔碳复合材料（Fe/OMC）的合成及应用
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验试剂及仪器
• 3.2.2 Fe/OMC的合成
• 3.2.3 Fe/OMC的结构表征
• 3.2.4 Fe/OMC对4-CP的去除实验
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 Fe/OMC的结构表征
• 3.3.2 Fe/OMC对4-CP的去除效果
• 3.4 本章小结
• 4 结论
• 致谢
• 参考文献
• 附录