沥青基高比表面积活性炭材料的研究

论文摘要

本文以热处理后的松香改性煤沥青为原料,采用KOH化学活化法制备高比表面积活性炭（HSAAC）。研究了经松香改性、热处理、预氧化处理后煤沥青的结构与性能的变化。系统地考察了松香的用量、碱炭比、活化温度、活化时间对HSAAC的比表面积、孔结构、收率及吸附性能的影响。将所制备的HSAAC制成应用于双电层电容器（EDLC）的活性炭电极,研究了其在KOH电解液中的循环伏安特性、恒流充放电性能,并考察活化工艺对EDLC活性炭电极的比电容、充放电性能的影响。利用FT-IR、元素分析、XRD、偏光显微镜等考察煤沥青改性处理后的结构与性能的变化。结果表明：松香改性后煤沥青的H/C比得到提高,为中间相小球的形成创造了条件；热处理后煤沥青中出现大量的中间相小球；预氧化后热缩聚煤沥青生成了酮基、醛基、羧基、醚键等含氧官能团,使产物彼此交联,缩合程度进一步提高,保证了煤沥青中间相小球在后续活化过程中不发生熔融变形。煤沥青的改性处理以及活化工艺条件对HSAAC的结构与性能都有重要的影响。研究发现：随着松香用量的增加、碱炭比的增加、活化温度的提升、活化时间的延长,活性炭的孔容、BET比表面积呈现先增大后减小的趋势,在碱炭比为7：1、活化温度为850℃、活化时间为90min处HSAAC的比表面积达到最大值；HSAAC的吸附性能与比表面积变化趋势基本保持一致；随着活化程度的提升,活性炭的平均孔径、中孔含量变大。通过电化学性能测试发现,沥青基HSAAC是一种理想的EDLC电极活性材料,其比表面积、孔结构及孔径分布是决定EDLC电极的电化学性能的主要因素。研究表明：以改性煤沥青为原料制得的活性炭电极具有良好的电化学性能,与普通煤沥青制得的炭电极相比,其比电容大幅度提升；沥青基HSAAC电极的电化学性能与其比表面积及孔结构密切相关；沥青基HSAAC的比电容随着碱炭比增大、活化温度升高、活化时间延长均呈现先增大后减小的趋势,在松香添加量为10%,碱炭比为7/1,活化温度为850℃,活化时间为90min处获得最大单电极质量比电容203 F/g。

论文目录

• 中文摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 前言
• 1.2 HSAAC概述
• 1.2.1 HSAAC的发展及研究现状
• 1.2.2 HSAAC的结构与性能
• 1.2.3 HSAAC的制备工艺
• 1.2.4 HSAAC的应用
• 1.3 EDLC概述
• 1.3.1 EDLC发展历史及研究现状
• 1.3.2 EDLC 工作原理
• 1.3.3 EDLC电极材料
• 1.4 选题依据及主要研究内容
• 1.4.1 研究背景
• 1.4.2 研究意义
• 1.4.3 主要研究内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 前言
• 2.2 实验原料及试剂
• 2.2.1 主要原料
• 2.2.2 化学试剂
• 2.3 仪器设备
• 2.4 实验内容
• 2.4.1 松香氢化改性煤沥青
• 2.4.2 改性煤沥青的热处理
• 2.4.3 预氧化处理
• 2.4.4 HSAAC的制备
• 2.4.5 活性炭电极的制备
• 2.5 表征与测试方法
• 2.5.1 FT-IR分析
• 2.5.2 XRD分析
• 2.5.3 光学结构分析
• 2.5.4 扫描电子显微镜分析
• 2.5.5 比表面积与孔结构分析
• 2.5.6 吸附性能测试
• 2.5.7 HSAAC的收率测试
• 2.5.8 电化学性能测试
• 第三章 煤沥青改性工艺的研究
• 3.1 前言
• 3.2 实验
• 3.2.1 煤沥青的改性处理
• 3.2.2 分析测试
• 3.3 改性工艺对前驱体性质的影响
• 3.3.1 松香氢化改性煤沥青
• 3.3.2 热处理改性研究
• 3.3.3 预氧化研究
• 3.4 本章小结
• 第四章 沥青基HSAAC的制备工艺、结构与性能
• 4.1 前言
• 4.2 实验与表征
• 4.2.1 沥青基HSAAC的制备
• 4.2.2 分析测试
• 4.3 前驱体改性对HSAAC结构与性能的影响
• 4.3.1 前驱体改性对HSAAC的比表面积及孔结构的影响
• 4.3.2 前驱体改性对HSAAC性能的影响
• 4.4 活化工艺对HSAAC结构与性能的影响
• 4.4.1 碱炭比对HSAAC结构与性能的影响
• 4.4.2 活化温度对HSAAC结构与性能的影响
• 4.4.3 活化时间对HSAAC结构与性能的影响
• 4.5 HSAAC表面形貌分析
• 4.6 本章小结
• 第五章 EDLC用HSAAC电极材料的电化学性能
• 5.1 前言
• 5.2 实验与表征
• 5.2.1 活性炭电极的制备
• 5.2.2 分析测试
• 5.3 松香改性对HSAAC电极电化学性能的影响
• 5.3.1 循环伏安特性
• 5.3.2 比电容性能
• 5.3.3 恒流充放电
• 5.4 碱炭比对HSAAC电极电化学性能的影响
• 5.4.1 循环伏安特性
• 5.4.2 比电容性能
• 5.4.3 恒流充放电
• 5.5 活化温度对HSAAC电极电化学性能的影响
• 5.5.1 循环伏安特性
• 5.5.2 比电容性能
• 5.5.3 恒流充放电
• 5.6 活化时间对活性炭电极电化学性能的影响
• 5.6.1 循环伏安特性
• 5.6.2 比电容性能
• 5.6.3 恒流充放电
• 5.7 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 致谢
• 个人简历
• 在学期间的研究成果及发表的学术论文