高性能白光LED黄色荧光粉化学共沉淀合成与表征

论文摘要

荧光粉是LED实现白光照明的关键材料,因此荧光粉技术进步对白光LED的发展有着非常重要的作用。蓝光激发的黄色荧光粉目前尚未完全满足白光LED产品的要求,还需提高效率、降低粒度,制备出球形的荧光粉。化学共沉淀法是一种应用广泛的湿化学合成方法,其原料各组分混合能在分子或原子级别上进行,有利于精确控制掺杂量,反应活性高,可显著降低合成温度。因此,共沉淀法是非常有希望替代高温固相法而应用于荧光粉工业化生产的方法。实验采用混合沉淀剂,以反滴方式进行共沉淀反应,通过两步煅烧法合成(Y3-x-yREx)Al5O12:Cey黄色荧光粉,研究荧光粉发射波长红移的途径,获取其封装白光LED的色温、色坐标及显色指数等性能指标。主要内容包括:①综述白光LED原理与实现方式,简要分析稀土荧光材料的发光和钇铝石榴石型荧光粉的性质与合成方法。②研究用于半导体白光照明的稀土类黄色荧光粉Y3Al5O12:Ce化学共沉淀合成技术。优化化学共沉淀法合成工艺条件,并研究各因素对荧光粉晶相形成和发光性能影响规律,对比研究NH4HF2、NaF、BaF2和AlF3等助熔剂改善荧光粉发光和形貌的能力。结果表明,采用共沉淀法合成温度比传统高温固相法降低300℃以上,荧光粉粒径0.3～1μm,颗粒规则呈类球状,468nm激发下荧光粉发射峰值波长为530nm,采用NaF助熔剂时发光性能最佳。③采用化学共沉淀法合成、表征稀土掺杂的钇铝石榴石型荧光粉体系(Y3-xLux)Al5O12:Ce、(Y3-xYbx)Al5O12:Ce、(Y3-xTbx)Al5O12:Ce、(Y3-xGdx)Al5O12:Ce和(Y3-xLax)Al5O12:Ce,重点研究Tb、Gd掺杂体系晶体结构、光致发光性质和荧光粉发射波长红移特征。研究表明Tb、Gd掺杂的Y3Al5O12:Ce荧光粉仍具有石榴石结构,发射波长发生较大红移,这种荧光粉发射波长红移现象可根据晶体场理论得到解释。④选取性能优良的荧光粉与蓝光LED芯片封装形成白光LED,其色温Tc为5571K,光效率为45lm·W-1,显色指数Ra为79.9,色坐标为（0.3308,0.3476）,基本能满足白光LED产品封装的要求。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 1 绪论
• 1.1 白光LED——原理与实现方式
• 1.1.1 LED 的工作原理与基本结构
• 1.1.2 白光LED 实现方式及封装
• 1.2 稀土荧光材料简介
• 1.2.1 稀土荧光材料的发光性能
• 1.2.2 光致发光过程与发光机理
• 1.3 钇铝石榴石（YAG）型荧光粉的性质及合成方法
• 1.3.1 YAG 型荧光粉的性质
• 1.3.2 合成方法
• 1.4 论文的目的与研究内容
• 2 实验
• 2.1 仪器、材料与试剂
• 2.1.1 仪器
• 2.1.2 材料与试剂
• 2.2 荧光粉共沉淀法合成及工艺条件优化
• 2.2.1 荧光粉共沉淀法合成工艺
• 2.2.2 共沉淀阶段工艺条件优化
• 2.2.3 煅烧阶段工艺条件优化
• 2.3 稀土掺杂（Y,RE）AG:CE 荧光粉的合成
• 2.4 表征
• 2.4.1 DTA-TGA 与XRD 分析
• 2.4.2 荧光光谱分析
• 2.4.3 SEM 分析与粒度分析
• 2.4.4 荧光粉及其封装的白光LED 性能测试
• 3 结果与讨论
• 3.1 YAG:CE 荧光粉合成过程中现象分析
• 3.2 共沉淀工艺条件对YAG:CE 荧光粉性质影响
• 3.2.1 共沉淀阶段正交实验的结果分析
• 3.2.2 混合沉淀剂配比对YAG:Ce 荧光粉发光影响
• 3.3 煅烧工艺条件对YAG:CE 荧光粉性质影响
• 3.3.1 煅烧温度与恒温时间对YAG:Ce 荧光粉发光影响
• 3.3.2 助熔剂对YAG:Ce 荧光粉发光性质和表面形貌影响
• 3.3.3 煅烧过程中结构变化与YAG 晶相形成
• 3.3.4 YAG:Ce 荧光粉的激发光谱与发射光谱
• 3.4 稀土掺杂对荧光粉结构与波长红移影响
• 3.4.1 稀土掺杂对YAG:Ce 发光性质的影响
• 3.4.2 Tb、Gd 掺杂对YAG:Ce 晶体结构的影响
• 3.4.3 （Y,RE）AG:Ce（RE=Tb,Gd）的光致发光性质
• 3.4.4 荧光粉发射波长红移的定性解释
• 3.4.5 小结
• 3.5 共沉淀法合成的荧光粉及其封装形成白光LED 的发光性能
• 3.5.1 共沉淀法合成荧光粉的发光性能
• 3.5.2 荧光粉封装形成白光LED 的发光性能
• 4 结论与展望
• 4.1 结论
• 4.2 展望
• 致谢
• 参考文献
• 附录