泰乐菌素在黑土胶体和矿物表面吸附解吸及热力学特性研究

论文摘要

采集吉林公主岭的土壤,沉降虹吸法分离小于2μam的土壤胶体,离心分离出0.2-2μm和小于0.2μm的粗细粘粒,取部分粘粒经H202去有机质处理得到四种黑土胶体：0.2-2μm含有机质粘粒、0.2-2μm去有机质粘粒、小于0.2μm含有机质粘粒和小于0.2μm去有机质粘粒。以上述四种黑土胶体、高岭石、针铁矿和蒙脱石为实验材料,研究了大环内酯类抗生素-泰乐菌素在其表面的吸附、解吸特性及吸附前后的官能团变化和吸附过程的热力学特性。主要结果如下：1、土壤细粘粒的吸附量高于粗粘粒,有机质对泰乐菌素的吸附起促进作用,蒙脱石的吸附量远远高于黑土胶体和高岭石、针铁矿。泰乐菌素与蒙脱石之间的亲和力最大,黑土胶体次之,针铁矿最小。2、阳离子对泰乐菌素的吸附起抑制作用,CaCl2比NaCl的抑制作用更强。同时,阳离子对黑土胶体和高岭石、针铁矿的抑制强度大于蒙脱石。3、采用Tris-HCl缓冲液和氯化钠缓冲液连续解吸了土壤胶体和矿物表面吸附的泰乐菌素,结果表明,吸附于黑土胶体表面的泰乐菌素80%结合较松散,可以被解吸剂解吸；蒙脱石的解吸率最低,说明它与泰乐菌素结合最紧密。4、应用傅里叶红外光谱仪对泰乐菌素、黑土胶体和矿物及其复合物的结构进行了分析,发现两者作用后,泰乐菌素的大环内酯类特征峰均有所减小或消失,可能是因为羰基与OH形成了分子间或分子内氢键,导致羰基消失。5、泰乐菌素在黑土胶体和矿物表面的吸附是自发过程。泰乐菌素与黑土胶体、高岭石、针铁矿的吸附过程均为放热反应；而泰乐菌素在蒙脱石上的吸附为吸热反应。6、根据土壤胶体矿物表面抗生素吸附解吸和热力学特性,分析认为泰乐菌素在黑土胶体表面的吸附主要通过静电力的作用；针铁矿表面可能是氢键和范德华力的作用；而泰乐菌素与蒙脱石之间也许是疏水作用。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 1 前言
• 1.1 国内外抗生素的使用情况
• 1.2 兽药抗生素在土壤环境中的行为
• 1.2.1 兽药抗生素在土壤环境中的吸附
• 1.2.2 兽药抗生素在土壤环境中的迁移
• 1.2.3 兽药抗生素在土壤环境中的降解
• 1.3 抗生素对土壤生物的影响
• 1.3.1 对微生物的影响
• 1.3.2 对植物的影响
• 2 材料与方法
• 2.1 供试材料
• 2.1.1 泰乐菌素
• 2.1.2 供试土壤和矿物
• 2.2 土壤胶体和矿物的提取与合成
• 2.2.1 土壤胶体的提取
• 2.2.2 不同类型土壤活性颗粒的制备
• 2.2.3 粘土矿物的提取与合成
• 2.3 土壤胶体或矿物基本性质的测定
• 2.4 缓冲液的制备
• 2.5 土壤胶体或矿物悬液的制备
• 2.6 土壤胶体或矿物对泰乐菌素的吸附
• 2.6.1 不同时间下泰乐菌素在土壤胶体和矿物表面的吸附
• 2.6.2 等温吸附
• 2.6.3 不同电解质及浓度下泰乐菌素在土壤胶体或矿物表面的吸附
• 2.6.4 土壤胶体或矿物表面泰乐菌素的解吸
• 2.6.5 HPLC分析
• 2.7 红外光谱分析
• 2.7.1 土壤胶体或矿物悬液的制备
• 2.7.2 红外光谱实验准备工作
• 2.7.3 红外光谱分析
• 2.8 泰乐菌素-土壤胶体或矿物吸附热与吸附焓变的ITC测定
• 2.8.1 微量热仪
• 2.8.2 吸附热及吸附焓变测定
• 2.8.3 环境条件对泰乐菌素-土壤胶体或矿物吸附焓变的影响
• 3 结果
• 3.1 土壤胶体和矿物的表面性质
• 3.2 泰乐菌素在土壤胶体或矿物表面的吸附
• 3.2.1 吸附时间的确定
• 3.2.2 等温吸附曲线
• 3.3 离子种类和强度对泰乐菌素吸附的影响
• 3.4 吸附态泰乐菌素的解吸
• 3.5 固定态泰乐菌素的红外光谱分析
• 3.6 泰乐菌素在黑土胶体或矿物表面吸附的热效应
• 3.6.1 泰乐菌素-黑土胶体吸附的功率-时间曲线
• 3.6.2 泰乐菌素吸附的热力学参数
• 3.6.3 pH对吸附焓变的影响
• 3.6.4 离子强度对吸附焓变的影响
• 4 讨论
• 5 结论
• 参考文献
• 致谢