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直接醇类燃料电池新型阳极催化剂材料的研究

2020-12-01阅读(642)

直接醇类燃料电池新型阳极催化剂材料的研究

论文摘要

直接甲醇燃料电池（DMFC）具有燃料易运输与存储、重量轻、体积小、结构简单、能量效率高和低污染等优点,在移动电源、电动汽车等领域具有广阔的发展前景。然而DMFC的常用燃料甲醇在阳极上氧化速率缓慢及甲醇渗透等问题是阻碍DMFC进程的两大技术难题。本论文主要研究DMFC中阳极催化剂制备的新方法和新材料,考察了不同制备参数和碳材料对催化剂金属粒子的合金化程度、平均粒径、相对结晶度、分散度和阳极催化剂的电化学活性的影响。1.用络合还原法制备DMFC阳极催化剂Pt-Ru/CMK-3,并研究了其对甲醇氧化的电催化活性。络合还原法即使用THF和H2O的混合溶剂。由于THF能与H2PtCl6形成络合物,使H2PtCl6和RuCl3的还原电位相近,H2PtCl6和RuCl3基本上可同时还原,制得的Pt-Ru/CMK-3催化剂中Pt-Ru粒子具有高的合金化程度。另外,由于THF和H2O之间的氢键作用,THF和H2O能形成分子团簇,该分子团簇体积较大,能阻止Pt-Ru粒子的团聚。所以,用络合还原法比在水溶液中制得的Pt-Ru/CMK-3催化剂中的Pt-Ru粒子的平均粒径小很多,对甲醇氧化的电催化活性也高。2.比较了不同碳载体负载的Pt-Ru/C催化剂对甲醇的电催化氧化行为。其中介孔/大孔二级孔道碳材料不但可以提供物质催化和吸附时所需的介孔结构,也可以提供物质传输过程中所需要的大孔结构,制得的Pt-Ru/二级孔道碳催化剂中Pt-Ru粒子平均粒径较小、相对结晶度较低,并表现出对甲醇高的氧化电催化活性。3.发现用络合还原法制得的Pt-Ru/CMK-3催化剂对乙醇氧化的电催化活性要远高于商品化E-TEK的Pt-Ru/C催化剂,表明合金化程度的提高也有利于提高对乙醇氧化的电催化活性。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1.1 前言
  • 1.2 燃料电池基础
  • 1.2.1 燃料电池工作原理
  • 1.2.2 燃料电池分类
  • 1.2.3 燃料电池历史及展望
  • 1.3 质子交换膜燃料电池的发展和现状
  • 1.4 DMFC 简介
  • 1.4.1 DMFC 工作原理
  • 1.4.2 DMFC 基本结构
  • 1.4.3 DMFC 开发的必要性及应用范围
  • 1.4.4 DMFC 的研究状况
  • 1.4.5 DMFC 存在的问题
  • 1.5 甲醇电化学氧化基本过程与可能的机理
  • 1.6 DMFC 催化剂制备方法
  • 1.6.1 浸渍-液相还原法
  • 1.6.2 电化学沉积法
  • 1.6.3 气相还原法
  • 1.6.4 凝胶-溶胶法
  • 1.6.5 气相沉积法
  • 1.6.6 高温合金化法
  • 1.6.7 固相反应方法
  • 1.6.8 羰基簇合物法
  • 1.7 碳载体在DMFC 中的研究概述
  • 1.7.1 XC-72 活性炭
  • 1.7.2 CNTs 碳纳米管
  • 1.7.3 CMK-3 介孔碳
  • 1.7.4 大孔碳
  • 1.7.5 介孔/大孔二级孔道碳材料
  • 1.8 直接乙醇燃料电池DEFC介绍
  • 1.9 本论文的工作思路及主要研究内容
  • 第二章 室温下络合还原法制备Pt-Ru/CMK-3 催化剂
  • 2.1 前言
  • 2.2 实验部分
  • 2.2.1 试剂和仪器
  • 2.2.2 介孔碳材料CMK-3 的合成
  • 2.2.3 催化剂Pt-Ru/C 制备
  • 2.2.4 电化学测量
  • 2.3 结果与讨论
  • 2.3.1 CMK-3 介孔碳的TEM 照片
  • 2 吸脱附曲线和小角XRD 分析'>2.3.2 Pt-Ru/CMK-3 的N2 吸脱附曲线和小角XRD 分析
  • 2O体积比对制得的Pt-Ru/C 催化剂性能的影响'>2.3.3 THF 和H2O体积比对制得的Pt-Ru/C 催化剂性能的影响
  • 2.3.4 超声振荡及分散剂乙醇对PtRu 粒径及分散性的影响
  • 2.3.5 Pt-Ru固溶体合金形成机理探讨
  • 2.4 小结
  • 第三章 不同碳载体的表征及多种Pt-Ru/C 催化剂性能比较
  • 3.1 前言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 试剂和仪器
  • 3.2.2 介孔碳材料棒状CMK-3 的合成
  • 3.2.3 大孔碳的合成
  • 3.2.4 二级孔道碳的合成
  • 3.2.5 催化剂Pt-Ru/C 的制备
  • 3.2.6 工作电极制备
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 棒状CMK-3 性能表征
  • 3.3.2 大孔碳的性能表征
  • 3.3.3 二级孔道碳的性能表征
  • 3.3.4 催化剂Pt-Ru/C的性能表征
  • 3.3.5 不同Pt-Ru/C催化剂对甲醇氧化的电化学分析
  • 3.4 小结
  • 第四章 Pt-Ru/C 催化剂的合金化程度对乙醇氧化的电催化性能影响
  • 4.1 前言
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 试剂和仪器
  • 4.2.2 电化学测量
  • 4.2.3 催化剂Pt-Ru/C
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.4 结论
  • 第五章 总结和展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 硕士期间发表的学术论文

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