楚亚:Fe-N_x/C型非贵金属氧还原催化剂的制备及性能研究论文

楚亚:Fe-N_x/C型非贵金属氧还原催化剂的制备及性能研究论文

本文主要研究内容

作者楚亚(2019)在《Fe-N_x/C型非贵金属氧还原催化剂的制备及性能研究》一文中研究指出:由于其高效率和环境友好性等特点,燃料电池逐渐成为最具有潜力的下一代能源转换装置。碱性溶液中的催化氧还原反应作为燃料电池中一种关键的阴极反应,应用于广泛的能源技术中,另外由于阴极氧还原反应中存在的高过电位的问题,寻找一种高效的阴极催化剂成为必然趋势。目前,Pt及其合金迄今为止被认为是最有效的商用催化剂,但由于Pt拥有成本高,稳定性不足等缺点,从而阻碍了其大规模的使用。因此,大量的研究工作一直致力于寻找有效且低廉的电催化剂。其中,因为非贵金属催化剂拥有高催化活性,低成本和良好的耐久性受到越来越多的关注。本论文采用简单并且新颖的方法合成了几种以含氮稠环化合物为前驱体的非贵金属氧还原催化剂,对其性能进行了表征和研究。所研究内容如下:(1)这项工作中合成了一种新型非贵金属氧还原反应(ORR)催化剂(Fe-PIPhen/C),在本文中,通过化学反应以富含氮的前驱体(PIPhen)用作配体来合成富氮铁配位络合物(Fe-PIPhen),然后将络合物负载到碳粉上形成目标Fe-PIPhen/C催化剂。结果表明,Fe-PIPhen/C具有良好的性能,过氧化氢产率低,仅为2.58%,碱性介质中的平均电子转移数为3.93。(2)将之前报道过的配体(PDOC)通过油浴操作得到目标产物Fe-PDOC/C,之后为了探索煅烧对于电催化性能的影响,本工作中引入了管式炉程序对Fe-PDOC/C进行升温到700℃,800℃和900℃操作。首先通过SEM和XPS等测试对物质表面进行了表征,之后通过电化学测试结果可以发现煅烧之后的催化剂催化性能均有了明显的提高,且煅烧之后的Fe-TPPZ/C-700催化剂性能最佳。综上所述,本工作初步证实了煅烧处理能够使氧还原催化剂的催化性能得到进一步的提高。(3)在本工作中,合成的富氮化合物(FPPHA)作为氧还原反应(ORR)催化剂的前驱体,然后经过金属配位和碳粉负载操作以及管式炉煅烧操作形成四种复合催化剂。结果表明,在热解后的物质中,Fe-FPPHA/C-800具有最佳的氧还原催化性能,平均电子转移数和过氧化氢产率分别为3.86和6.7%。另外为了进一步探究其催化机理,对Fe-FPPHA/C-800催化剂进行了酸洗操作,结果证实酸洗后的催化剂的催化活性降低,说明煅烧过程中产生的氧化物和碳化物同样起催化作用。(4)首先通过无机反应合成含一种三联吡啶型的含氮化合物(pytpy),然后经过金属离子的络合反应和碳粉的负载操作初步得到配合物Fe-pytpy/C,之后的热解操作得到Fe-pytpy/C-700,Fe-pytpy/C-800和Fe-pytpy/C-900三种催化剂。对所制备的物质经过物理和电化学表征,结果表明Fe-pytpy/C-700,Fe-pytpy/C-800和Fe-pytpy/C-900三种催化剂的性能优于Fe-pytpy/C,并且Fe-pytpy/C-800催化剂的性能最优,反应途径遵守四电子路径。

Abstract

you yu ji gao xiao lv he huan jing you hao xing deng te dian ,ran liao dian chi zhu jian cheng wei zui ju you qian li de xia yi dai neng yuan zhuai huan zhuang zhi 。jian xing rong ye zhong de cui hua yang hai yuan fan ying zuo wei ran liao dian chi zhong yi chong guan jian de yin ji fan ying ,ying yong yu an fan de neng yuan ji shu zhong ,ling wai you yu yin ji yang hai yuan fan ying zhong cun zai de gao guo dian wei de wen ti ,xun zhao yi chong gao xiao de yin ji cui hua ji cheng wei bi ran qu shi 。mu qian ,Ptji ji ge jin qi jin wei zhi bei ren wei shi zui you xiao de shang yong cui hua ji ,dan you yu Ptyong you cheng ben gao ,wen ding xing bu zu deng que dian ,cong er zu ai le ji da gui mo de shi yong 。yin ci ,da liang de yan jiu gong zuo yi zhi zhi li yu xun zhao you xiao ju di lian de dian cui hua ji 。ji zhong ,yin wei fei gui jin shu cui hua ji yong you gao cui hua huo xing ,di cheng ben he liang hao de nai jiu xing shou dao yue lai yue duo de guan zhu 。ben lun wen cai yong jian chan bing ju xin ying de fang fa ge cheng le ji chong yi han dan chou huan hua ge wu wei qian qu ti de fei gui jin shu yang hai yuan cui hua ji ,dui ji xing neng jin hang le biao zheng he yan jiu 。suo yan jiu nei rong ru xia :(1)zhe xiang gong zuo zhong ge cheng le yi chong xin xing fei gui jin shu yang hai yuan fan ying (ORR)cui hua ji (Fe-PIPhen/C),zai ben wen zhong ,tong guo hua xue fan ying yi fu han dan de qian qu ti (PIPhen)yong zuo pei ti lai ge cheng fu dan tie pei wei lao ge wu (Fe-PIPhen),ran hou jiang lao ge wu fu zai dao tan fen shang xing cheng mu biao Fe-PIPhen/Ccui hua ji 。jie guo biao ming ,Fe-PIPhen/Cju you liang hao de xing neng ,guo yang hua qing chan lv di ,jin wei 2.58%,jian xing jie zhi zhong de ping jun dian zi zhuai yi shu wei 3.93。(2)jiang zhi qian bao dao guo de pei ti (PDOC)tong guo you yu cao zuo de dao mu biao chan wu Fe-PDOC/C,zhi hou wei le tan suo duan shao dui yu dian cui hua xing neng de ying xiang ,ben gong zuo zhong yin ru le guan shi lu cheng xu dui Fe-PDOC/Cjin hang sheng wen dao 700℃,800℃he 900℃cao zuo 。shou xian tong guo SEMhe XPSdeng ce shi dui wu zhi biao mian jin hang le biao zheng ,zhi hou tong guo dian hua xue ce shi jie guo ke yi fa xian duan shao zhi hou de cui hua ji cui hua xing neng jun you le ming xian de di gao ,ju duan shao zhi hou de Fe-TPPZ/C-700cui hua ji xing neng zui jia 。zeng shang suo shu ,ben gong zuo chu bu zheng shi le duan shao chu li neng gou shi yang hai yuan cui hua ji de cui hua xing neng de dao jin yi bu de di gao 。(3)zai ben gong zuo zhong ,ge cheng de fu dan hua ge wu (FPPHA)zuo wei yang hai yuan fan ying (ORR)cui hua ji de qian qu ti ,ran hou jing guo jin shu pei wei he tan fen fu zai cao zuo yi ji guan shi lu duan shao cao zuo xing cheng si chong fu ge cui hua ji 。jie guo biao ming ,zai re jie hou de wu zhi zhong ,Fe-FPPHA/C-800ju you zui jia de yang hai yuan cui hua xing neng ,ping jun dian zi zhuai yi shu he guo yang hua qing chan lv fen bie wei 3.86he 6.7%。ling wai wei le jin yi bu tan jiu ji cui hua ji li ,dui Fe-FPPHA/C-800cui hua ji jin hang le suan xi cao zuo ,jie guo zheng shi suan xi hou de cui hua ji de cui hua huo xing jiang di ,shui ming duan shao guo cheng zhong chan sheng de yang hua wu he tan hua wu tong yang qi cui hua zuo yong 。(4)shou xian tong guo mo ji fan ying ge cheng han yi chong san lian bi ding xing de han dan hua ge wu (pytpy),ran hou jing guo jin shu li zi de lao ge fan ying he tan fen de fu zai cao zuo chu bu de dao pei ge wu Fe-pytpy/C,zhi hou de re jie cao zuo de dao Fe-pytpy/C-700,Fe-pytpy/C-800he Fe-pytpy/C-900san chong cui hua ji 。dui suo zhi bei de wu zhi jing guo wu li he dian hua xue biao zheng ,jie guo biao ming Fe-pytpy/C-700,Fe-pytpy/C-800he Fe-pytpy/C-900san chong cui hua ji de xing neng you yu Fe-pytpy/C,bing ju Fe-pytpy/C-800cui hua ji de xing neng zui you ,fan ying tu jing zun shou si dian zi lu jing 。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自聊城大学的楚亚,发表于刊物聊城大学2019-09-30论文,是一篇关于燃料电池论文,含氮稠环化合物论文,氧还原反应论文,煅烧论文,电催化论文,聊城大学2019-09-30论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自聊城大学2019-09-30论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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