镅在花岗岩中的吸附行为研究

论文摘要

本实验采用批式实验法，研究了大气、低氧（O2≤5ppm）两种条件下在北山地下水中北山花岗岩及其成岩矿物对241Am的吸附行为。首先确定了吸附平衡时间，并考察了液固比、核素浓度、体系pH值以及硫酸根、腐殖酸的存在等多种因素对Am在花岗岩上吸附行为的影响，得到了各种条件下的吸附分配系数Kd值。对上述实验部分样品进行了解吸，以进一步了解Am的吸附行为。为了尽量减少其他因素的影响，以便较好观察碳酸根、硫酸根以及腐殖酸等中单一因素对吸附行为的影响，我们进行了去离子水体系中Am在花岗岩上吸附行为的研究。溶液中Am的化学形态会对它的吸附行为产生影响，因此本论文同时使用EQ3／6程序计算了实验条件下Am的化学形态分配情况。实验结果表明花岗岩对Am具有很强的吸附能力，大气条件下其Kd值为2.4×104mL／g，低氧条件下Kd值为1.4×105mL／g。大气条件下花岗岩各成岩矿物长石+石英、云母、角闪石、粘土矿物和磁黄铁矿的Kd值分别为6.0×102、2.5×103、1.8×103、1.1×104和2.6×104mL／g，其解吸率分别为70.0％、84.7％、74.9％、91.2％和76.8％。可见磁黄铁矿对Am吸附能力很强，且较其他成岩矿物不易被解吸，能够有效的阻滞Am在地质环境的迁移。花岗岩的颗粒度对Am的吸附行为影响不大，随着粒度的增加Kd值有轻微减小的趋势。溶液pH值对Am在花岗岩上的吸附影响很大，在pH值3—8范围内随着pH的增加，Kd值随之增大。在去离子水体系中碳酸根、硫酸根和腐殖酸的存在均能够减弱Am在花岗岩上的吸附，且实验浓度范围内随着浓度的增加，Kd值逐渐降低。在实验条件下，采用EQ3／6程序对Am的化学形态的计算表明，北山地下水中Am的主要形态有AmCO3+、AmSO4+、Am3+、Am（CO3）2-、AmOH2+、AmF2+和Am（SO4）2-等，大气条件下以上各形态所占百分比分别为68.63％、14.88％、4.81％、3.48％、3.13％、2.67％和1.72％，而低氧条件下为70.69％、12.98％、4.84％、3.59％、3.19％、2.72％和1.27％。低氧条件下Am与碳酸根配合物与大气条件下相比有所增加，而硫酸根配合物有所减少。pH的增加或碳酸根总浓度的增加都能引起Am与碳酸根配合形态的增多，pH的进一步增加导致Am（OH）3的生成，Am的碳酸根配合形态将会减小。硫酸根总浓度的增加将会导致Am的硫酸根配合物形态含量的增加。计算结果与实验符合较好。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 引言
• 1.1.实验目的和意义
• 1.2.国内外研究现状及分析
• 1.2.1 背景知识
• 1.2.2 Am的吸附行为研究现状
• 1.2.3 Am配合及水解研究现状
• 1.2.4 EQ3/6程序中EQ3NR计算Am化学形态分布的应用
• 1.3 主要研究内容
• 第二章 实验方法
• 2.1 实验材料
• 2.2 实验方法
• 2.3 数据处理公式
• 2.3.1 吸附分配系数计算公式:
• 2.3.2 吸附率计算公式:
• 2.3.3 解吸率计算公式
• 2.4 器壁吸附实验
• 第三章 Am在花岗岩中的吸附行为
• 3.1 大气条件下北山地下水中Am在花岗岩上的吸附及解吸
• 3.1.1 接触时间对吸附的影响
• 3.1.2 液固比对吸附的影响
• 3.1.3 花岗岩粒径变化对吸附的影响
• 3.1.4 pH值对吸附的影响
• 241Am浓度的影响'>3.1.5²⁴¹Am浓度的影响
• 3.1.6 腐殖酸（HA）的影响
• 241Am的吸附'>3.1.7 花岗岩各成岩矿物对²⁴¹Am的吸附
• 3.1.8 解吸实验
• 3.2 低氧条件下Am在花岗岩上的吸附
• 3.2.1 接触时间对吸附的影响
• 3.2.2 Am浓度对吸附的影响
• 3.2.3 pH对吸附的影响
• 3.2.4 低氧条件下腐殖酸（HA）的存在对吸附的影响
• 4^2-的存在对吸附的影响'>3.2.5 低氧条件下SO₄^2-的存在对吸附的影响
• 241Am的吸附'>3.2.6 低氧条件下花岗岩各成岩矿物对²⁴¹Am的吸附
• 3.3 大气、低氧两种条件下Am吸附行为的比较及机理分析
• 3.4 去离子水中Am在花岗岩上的吸附行为
• 3.4.1 接触时间对吸附的影响
• 3.4.2 pH值对Am在花岗岩上吸附行为的影响
• 3^2-的存在对Am在花岗岩上吸附行为的影响'>3.4.3 CO₃^2-的存在对Am在花岗岩上吸附行为的影响
• 4^2-的存在对Am在花岗岩上吸附的影响'>3.4.4 SO₄^2-的存在对Am在花岗岩上吸附的影响
• 3.4.5 腐殖酸（HA）对Am在花岗岩上吸附行为的影响
• 3.5 小结
• 第四章 EQ3NR程序对Am化学形态的模拟
• 4.1 去离子水体系中Am形态的模拟
• 4.1.1 去离子体系中pH变化对Am存在形态的影响
• 3^2-的存在Am存在形态的影响'>4.1.2 去离子体系中CO₃^2-的存在Am存在形态的影响
• 4^2-的存在对Am存在形态的影响'>4.1.3 去离子水体系中SO₄^2-的存在对Am存在形态的影响
• 4.2 大气条件下北山地下水体系中Am存在形态的模拟
• 4.2.1 大气条件下北山地下水体系中pH变化对Am存在形态的影响
• 3^2-浓度的变化对Am存在形态的影响'>4.2.2 大气条件下北山地下水体系中CO₃^2-浓度的变化对Am存在形态的影响
• 4^2-浓度的变化对Am存在形态的影响'>4.2.3 大气条件下北山地下水体系中SO₄^2-浓度的变化对Am存在形态的影响
• 4.3 低氧条件下北山地下水体系中Am存在形态的模拟
• 4.3.1 低氧条件下北山地下水体系中pH变化对Am存在形态的影响
• 3^2-浓度的变化对Am存在形态的影响'>4.3.2 低氧条件下北山地下水体系中CO₃^2-浓度的变化对Am存在形态的影响
• 4^2-浓度的变化对Am存在形态的影响'>4.3.3 低氧条件下北山地下水体系中总SO₄^2-浓度的变化对Am存在形态的影响
• 4.4 大气、低氧两种条件下Am存在形态的对比
• 4.5 小结
• 结论
• 参考文献
• 致谢