铅、镉污染与膳食暴露评估的实证研究

论文摘要

暴露评估是食品安全风险评估的重要阶段，对于发展中国家尤为重要。暴露评估模型包括点评估和概率评估等，这些模型的使用依赖于所获得的评估数据及其对于评估参数变异性和不确定度分析。本论文以铅和镉作为典型的重金属污染物，在构建中国食品污染监测和食物消费量2个数据库与暴露评估模型的基础上，分别采用点评估和概率评估模型进行铅、镉的暴露评估实证研究，通过不同模型的比较研究，不仅获得了平均暴露水平和高暴露水平的参数，而且获得了参数变异性和不确定度等资料。本研究包括食品污染物监测数据、食物消费量数据和暴露评估模型研究等三个方面，其主要研究内容和结果如下：1利用污染物监测数据库开展铅、镉污染的点评估参数探索性分析本研究对全国污染物监测数据进行了严格和规范的数据整理，进行了统一的食品分类和食品编码，在此基础上建立了我国目前最大的食品中铅和镉含量数据库，其中包括了我国主要食品中31883条铅含量基础数据和29580条镉含量基础数据。使用SAS软件对我国36类食品中铅和镉的污染状况进行了统计分析，并建立了点评估的污染物浓度系列参数。铅：从平均值来看，污染水平排在前三位的食品是皮蛋、茶叶、干食用菌，其铅含量分别为1．782mg/kg、1．762mg/kg和0．392mg/kg。污染水平较高的食品有10类，其平均值都高于0．1mg/kg，其余23类食品的污染水平较低。从超标率来看，粮食类超标率大于7．9%，其中大米及制品超标率为11．5%；奶类、软饮料类、水果和蔬菜类中除了叶类蔬菜、鳞茎蔬菜和浆果及其他小水果的超标率低于10%外，其余都在11%～23%之间；皮蛋、禽畜肉类的超标率都大于11%；其余食品的超标率低于10%。从高百分位数P90、P95和P97．5来看，除了调味品、酒类、罐头食品、茶叶、鲜奶及其液态制品、奶粉、干食用菌和鲜食用菌等8类消费量较少的食品的高百分位数值低于国家限量值外，其它28食品的高百分位数值均大于国家限量值。镉：从平均值来看，污染水平最高的食品是动物肾脏，高达2．691mg/kg。软体贝类、干食用菌、甲壳类、畜禽内脏(除肾脏)和鲜食用菌中污染水平亦较高，分别为0．534mg/kg、0．362 mg/kg、0．350mg/kg、0．21 3 mg/kg和0．114 mg/kg。污染水平处于中等水平的食品有4类，其平均值都高于0．05mg/kg。其余26类食品的污染很低。从超标率来看，肾脏高达30．49%，食用菌为19．22%，甲壳类为16．07%，软体贝类12．1%，其余食品低于10%。从高百分位数P90、P95和P97．5来看，有9类食品的高百分位数值低于国家限量值，20类食品的高百分位数值大于国家限量值。目前尚未制定饮料类、蜜饯类、调味品、茶叶和奶类等食品的限量标准，需要予以关注。2利用食物消费量数据库开展点评估参数的探索性分析采用与食品污染物监测数据库相一致的食品编码和分类规则，对2002年中国居民营养与健康状况调查所得的1390种食品的消费量资料进行数据清理和数据合并，建立了我国最大的食物消费量数据库，其中包括1643859条膳食消费量有效数据。使用SAS软件，对城乡不同人群的膳食模式和食物消费量进行统计分析，获得了点评估所需的各种参数如人群平均体重、各类食品的平均消费量和高百分位数等。从平均值来看，农村人口的谷类、薯芋类和蔬菜类食物的日均消费量较高，而城市人口的水果、肉类、水产类、蛋类、奶类、豆类和饮料类等食物的消费量较大。从全国总体看，粮食类如米、面、薯和豆类的消费量最高，蔬菜消费量居第二，肉蛋奶消费量第三，水果和水产类第四，其它食物的消费较少。从消费量的各百分位数来看，对于P50而言，人群消费食品的类别非常单一，如1～6岁的儿童只消费粮食类食物，18岁以上年龄段的男性还增加少量叶类蔬菜和肉类的摄入，而其他7岁以上人群也仅仅摄入粮食类和少量叶类蔬菜。在P90、P95、P97．5处，食品消费多样性和数量逐渐增加。对于主要食品而言，高百分位数的数值大约是均值的2～5倍，而对于平均消费量少的食品来说，高百分位数的数值可能是均值的10倍以上，差异非常显著。3铅和镉的膳食摄入量的点评估在上两部分工作的基础上，使用点评估模型的计算公式，分别计算出全国、城市和农村各9个年龄—性别组铅、镉的各类食品摄入量和膳食总摄入量，并经分析发现以下规律：(1)年龄越小，暴露量越高。即儿童摄入量高于成人，属于高危人群。农村人群的摄入量高于城市人群；男性的摄入量高于女性。按平均值计算出的摄入量通常是按中位数计算出的摄入量的2～3倍；从高百分位数得到的摄入量显著增高，以致大多数人群组别的计算结果大大超过PTWI值。(2)按均值—均值计算出的暴露量：10岁以下儿童的铅摄入量已在PTWI的70%～98%之间，11岁以上各人群的铅摄入量在PTWI的40%～60%之间；10岁以下儿童的镉摄入量已经大大超过PTWI，11～14岁男性的镉摄入量也已超过PTWI(101%)，其它年龄—性别组的镉摄入量在PTWI的70%～90%之间。(3)按不同食品类别对各年龄性别组暴露量的贡献大小分析：①铅：粮食类的贡献最大，占总摄入量的约50%，蔬菜占25%左右，肉蛋奶占12%左右，水果和水产类占6%左右，以上几类食物的贡献总共占总摄入量的96%以上，其它食品的贡献不足4%；②镉：也是粮食类的贡献最大，占总摄入量的约65%，蔬菜占14%左右，肉蛋奶和水产类占总摄入量都小于10%，以上几类食物的贡献总共占总摄入量的95%以上，其它食品的贡献不足5%。4铅和镉的膳食摄入量的概率评估(1)构建了概率评估模型所需三部分数据(即膳食调查数据、污染物监测数据和用于在膳食数据和污染物监测数据间建立联系的桥梁数据)的总数据库。(2)运用Monte carlo模拟方法获得了城市、农村和全国不同年龄—性别组的铅、镉的膳食总摄入量的平均值和各百分位数的概率分布，以及这些摄入量分布的中位数等基本统计量。结果表明，我国儿童的铅和镉膳食暴露的平均水平已不安全，高分位数的暴露量处于更高水平。应尽快采取必要措施加以控制食品的铅、镉等重金属污染，以保护绝大部分人群的健康。以高危人群，即10岁以下儿童为对象重点分析了铅、镉摄入量的变异性。1～10岁各年龄组儿童铅、镉摄入量的分布统计量描述显示，均数、各百分位数的概率分布的中位数和均数基本一致，标准差也较小。从四分位间距和p95：p5比值来看，其变异性变化也不大，均值和各百分位数比较稳定，说明Monte carlo方法能很好地量化摄入量的变异性。以4～6岁年龄组儿童为例，重点分析摄入量的概率分布与PTWI的关系。从均数分布看，4～6岁儿童每日铅暴露均值的概率分布属于偏态分布，对城市而言，在分布的高端处已超过PTWI，而对农村而言，在分布的中间就已超过PTWI，表明4～6岁儿童铅暴露的平均水平已不安全。从p75分布看，城市在分布的高端处超过PTWI，而农村则在分布的低端处即已超过PTWI。至于p90、p95和p99的概率分布，所有暴露量都超过PTWI。从均数分布看，4～6岁城乡儿童每日平均镉暴露的概率分布为近似正态分布，其概率分布的所有暴露量均超过PTWI；从高百分位数的分布看，p75、p90、p95的城乡共6个概率分布的所有暴露量都已超过PTWI。(3)运用Bootstrap方法和Monte carlo方法获得了1～10岁儿童的铅暴露量的平均值和各百分位数的可信区间和四分位间距，显示均数和各百分位数比较稳定，数据分布集中，表明Monte carlo模拟较好地量化了变异性。同时发现百分位数越高，95%可信区间越宽，不确定性越大。与p50比较，均数的不确定性较大，农村儿童暴露量均数的95%可信区间甚至已与p97．5的95%可信区间相当，说明采用均数进行相关计算，所得结果的不确定性可能较大。(4)点评估结果与概率评估结果的比较两种评估方法所得到的不同人群组暴露量的基本趋势是一致的。从均值看，点评估结果和概率评估的结果基本一致，但点评估结果略低于概率评估结果。点评估在低百分位数得到的暴露量较低而高百分位数得到的暴露量则明显偏高，不确定性较大，而概率评估的结果比较切合实际。对于保护大多数人来说，点估计结果可以作为初步参考，在制定标准和政策应更需要考虑概率性评估结果。5小结本课题对我国各类食品中铅和镉的污染水平，我国不同人群铅和镉的膳食暴露量，以及膳食暴露的点评估模型和随机概率评估模型等进行了较系统的研究。在建立我国食品铅和镉污染监测数据库、食物消费量数据库和暴露评估模型的基础上，对我国居民膳食的铅、镉暴露分别进行了点评估和概率评估。结果表明，我国部分人群，尤其是儿童的膳食铅、镉暴露已经处于较不安全的状况，应予以足够的重视。点评估和概率评估所得到的结果基本一致，但点评估结果的变异和不确定性较大。故点估计结果可作为初步参考，而在制定标准和政策时应重点考虑概率评估的结果。本研究结果可为全面、正确地评价铅和镉对我国居民的健康风险并提出针对性的预防措施提供重要的依据。

论文目录

• 缩写词列表
• 中文摘要
• Abstract
• 前言
• 第一章 利用污染物监测数据库开展铅、镉的点评估参数探索性分析
• 1 引言
• 2 研究内容及方法
• 3 结果与讨论
• 3.1 实验室质量考核评价
• 3.2 食品污染物数据库的建立
• 3.3 点评估参数计算及分析结果
• 4 参考文献
• 第二章 利用食物消费量数据库开展点评估参数的探索性分析
• 1 引言
• 2 研究内容及方法
• 3 结果与讨论
• 4 参考文献
• 第三章 铅和镉的膳食摄入量的点评估研究
• 1 研究内容与方法
• 2 铅的膳食摄入量计算结果
• 3 镉的膳食摄入量计算结果
• 第四章 食品中铅和锡的的膳食摄入量的概率评估研究
• 1 研究内容与方法
• 2 概率暴露评估的结果
• 2.1 铅的每日膳食暴露量
• 2.2 镉的每日膳食暴露量
• 2.3 变异性分析
• 2.4 不确定性分析
• 2.5 点评估结果与概率评估结果的比较
• 3 参考文献
• 全文总结
• 致谢
• 博士生期间已发表论文
• 附录一 铅和镉的膳食摄入量的点评估研究的部分统计表
• 1 不同食品类别中铅的每日摄入量
• 2 各人群组铅的每日总摄入量的比较
• 3 不同食品类别中镉的每日摄入量
• 4 各人群组镉的每日总摄入量的比较
• 附录二 文献综述
• 第一节 危险性评估一般性原理和方法
• 第二节 危险性评估过程中的不确定性和变异性
• 第三节 暴露评估研究过程
• 1 暴露评估中的食品化学物含量研究
• 2 暴露评估中的食物消费量研究
• 3 化学物膳食暴露量评估模型
• 4 化学物膳食暴露量评估程序
• 第四节 铅和镉的危险性评估
• 1 既述
• 2 铅暴露对人体健康的危害
• 3 镉暴露对人体健康的危害
• 4 食品中铅和镉的污染水平
• 5 铅和镉的摄入量
• 6 铅和镉的膳食来源
• 参考文献