论文摘要
由于石油资源的日益枯竭和油价的不断上涨,开发新能源来满足我们工业化社会的需求已经迫在眉睫。生物质作为唯一可转化为液体燃料的可再生能源。生物质液化转化为液体燃料,不仅可以缓解能源的短缺,还可以减少大气污染,改善生态环境。生物质直接液化即高压液化的反应条件相对温和,对设备要求相对较低,易于工业化规模生产,所以作为生物质资源高效利用途径之一,其中催化剂的选择是液化反应的关键,因此选择和开发廉价高效的催化剂是目前生物质液化方向的研究热点。本文选用自然界中资源最为丰富的纤维素作为原料,水做溶剂,并通过水热合成法和浸渍法制备了铁系列催化剂和Si-MCM-41系列分子筛催化剂,考察了上述两系列催化剂对纤维素催化液化的效果。用FT-IR、XRD、NH3-TPD、比表面积测定等手段对催化剂进行表征。实验结果表明:在铁系列催化剂中以催化剂ClO4-/Fe2O3-La2O3-ZrO2的催化活性较好。该催化剂最佳工艺条件:在反应温度为250℃,停留时间为1.5h,催化剂用量为原料质量的4%,反应液质比（水/纤维素）为30:1,液化率为90.03%。在Si-MCM-41系列分子筛催化剂中,催化剂ZrO2/Si-MCM-41和ClO4-/ZrO2-Si-MCM-41均具有较高活性。两个催化剂具有相同的最佳工艺条件:在反应温度为250℃,停留时间为0.5h,催化剂用量为原料质量的4%,反应液质比（水/纤维素）为50:1的条件下,液化率分别为95.2%和94.62%。本实验所制备的固体催化剂可重复使用,连续回收使用5次后,催化剂ClO4-/Fe2O3-La2O3-ZrO2的液化反应液化率为74.3%;催化剂ZrO2/Si-MCM-41的液化反应液化率为88.7%;催化剂ClO4-/ZrO2-Si-MCM-41液化率为70.6%。用GC和GC-MS分析结果表明:本实验条件下气体产物有H2、CO、CH4、O2和CO2;液体产物主要有5-羟甲基糠醛（HMF）、4-羰基戊酸、壬基-环丙烷、1-异戊基-2,4,5-三甲基苯、3-羟基-4-甲氧基肉桂酸、1-（3-甲基丁基）-2,3,4-三申基苯等。影响催化剂液化率和产物组分的主要因素是催化剂的酸中心。
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摘要Abstract第1章 绪论1.1 概述1.2 生物质及生物质能1.2.1 生物质1.2.2 生物质能1.3 生物质液化技术研究进展1.3.1 生物化学法1.3.2 热化学法1.4 水相重整制备直链烷烃1-C6烷烃制备'>1.4.1 C1-C6烷烃制备7-C15烷烃制备'>1.4.2 C7-C15烷烃制备1.5 生物质液化机理1.5.1 液化反应机理1.5.2 纤维素的热解机理1.5.3 木质素的热解机理1.6 生物质液化产物的性质及其精制1.6.1 生物油催化加氢1.6.2 生物油催化裂解1.7 本文研究主要内容及意义1.7.1 主要研究内容1.7.2 本研究工作的科学意义1.7.3 本文创新之处第2章 实验药品、仪器和实验方法2.1 实验药品2.2 实验设备2.2.1 实验仪器2.2.2 实验装置2.4 实验方法2.4.1 实验内容2.4.2 实验方案2.5 液化产物分析2.5.1 气体产物GC分析2.5.2 液体产物GC-MS分析2.6 催化剂表征2.6.1 催化剂的晶相结构鉴定3-TPD分析'>2.6.2 催化剂的NH3-TPD分析2.6.3 催化剂IR分析2.6.4 催化剂比表面积测定第3章 铁系列催化剂催化液化纤维素的研究3.1 引言3.2 催化剂的制备3.3 原料预处理3.4 液化实验3.5 实验结果与分析3.5.1 催化剂的影响4-/Fe2O3-ZrO2-La2O3催化液化纤维素结果与分析'>3.5.2 ClO4-/Fe2O3-ZrO2-La2O3催化液化纤维素结果与分析3.6 催化剂表征3.6.1 催化剂IR表征3.6.2 催化剂XRD表征3-TPD表征'>3.6.3 催化剂NH3-TPD表征3.7 小结第4章 SI-MCM-41系列分子筛催化液化纤维素的研究4.1 引言4.2 催化剂的制备4.3 原料预处理4.4 液化实验4.5 实验结果与分析4.5.1 催化剂的影响2/Si-MCM-41催化液化纤维素结果与分析'>4.5.2 ZrO2/Si-MCM-41催化液化纤维素结果与分析4-/ZrO2-Si-MCM-41催化液化纤维素结果与分析'>4.5.3 ClO4-/ZrO2-Si-MCM-41催化液化纤维素结果与分析4.6 催化剂的表征4.6.1 催化剂IR表征3-TPD表征'>4.6.3 催化剂NH3-TPD表征4.6.4 催化剂比表面积测定4.7 小结第5章 结论与展望5.1 结论5.2 下一步工作致谢参考文献攻读学位期间的研究成果
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