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锂空气电池固体氧化物电解质的制备及性能研究

2020-12-13阅读(212)

锂空气电池固体氧化物电解质的制备及性能研究

论文摘要

凭借高容量、低成本等优势,锂空气电池有望替代锂离子电池解决新能源汽车发展的瓶颈。为了解决有机电解液体系锂空气电池正极产物易析出的问题,人们设计了使用固体电解质隔开的无机-有机电解液的体系来解决,而固体电解质的离子电导率是限制电池电流密度的关键步骤。与Li3N单晶、LiI-Li2S-B2S3玻璃等高锂离子电导率的电解质相比,NASICON（Na+ Superionic Conductor）型和LISICON（Li+ Superionic Conductor）型电解质也具有较高的离子电导率,且其化学稳定性和电化学稳定性好,应用前景广阔。本文选择NASICON型Li1.3Ti1.7Al0.3（PO4）3（LTAP）电解质和LISICON型电解质Li0.5La0.5TiO3（LLTO）电解质作为主要研究对象,探索了制备方法和条件对电导率的影响,并将其在锂空气电池中进行了初步的应用。采用机械球磨法和静电纺丝法制备了LTAP电解质材料,两种方法制备的材料电导率相差不大,SEM测试发现静电纺丝法制备的材料颗粒在几百纳米范围,且静电纺丝法制备的电解质片表观密度稍低。通过掺杂锂和硅对其进行改性,发现可明显的降低电解质的晶界电阻,掺杂的LTAP电解质电导率可达到3.8 10-4S/cm,其电导率与温度的关系符合Arrhenius公式,其电导活化能可达到为0.319eV,完全达到电池应用的水平。本文采用静电纺丝法制备了LLTO材料,确定了700℃5h+900℃10h的烧结条件,材料粒径范围为200nm1000nm,电导率为1.5 10-6S/cm,优于微波加热合成法,但较普通高温固相法低。本文测试冷等静压材料的电导率,发现材料的致密度并非电导率的控制性因素,合理的控制锂离子的空位才是关键。将LTAP和LLTO材料作为分隔有机和无机电解液的隔膜装配了初步的水体系锂空气电池,其开路电压为3.6V,充放电电压为4.2V和2.7V,但容量较低,仍需进一步的探索研究。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 课题背景
  • 1.2 锂离子无机固体电解质
  • 1.2.1 NASICON 型及LTAP 电解质
  • 1.2.2 LISICON 型及LLTO 电解质
  • 1.2.3 锂离子无机固体电解质的制备方法
  • 1.2.4 制备工艺条件对固体电解质电导率的影响
  • 1.3 静电纺丝技术
  • 1.4 锂空气电池
  • 1.5 本文的研究目的和内容
  • 第2章 实验材料与研究方法
  • 2.1 实验仪器和药品
  • 2.1.1 实验药品与材料
  • 2.1.2 实验设备与仪器
  • 2.2 电解质的制备方法
  • 2.2.1 机械球磨法制备LTAP 电解质
  • 2.2.2 静电纺丝法制备LTAP 电解质
  • 2.2.3 静电纺丝法制备LLTO 电解质
  • 2.3 物理测试
  • 2.3.1 热重差热分析
  • 2.3.2 粉体颗粒形貌分析
  • 2.3.3 固体电解质片XRD 分析
  • 2.3.4 固体电解质片致密度测试
  • 2.4 电化学性能测试
  • 2.4.1 固体电解质片的离子电导率测试
  • 2.4.2 固体电解质片的电子电导率测试
  • 2.4.3 锂空气电池性能测试
  • 第3章 LTAP 电解质的制备与改性
  • 3.1 机械球磨法制备LTAP 材料
  • 3.2 静电纺丝法制备LTAP 材料
  • 3.3 制备条件对LTAP 电解质性能的影响
  • 3.3.1 草酸含量及主盐浓度的影响
  • 3.3.2 预烧温度和时间的影响
  • 3.3.3 磨料方式和时间的影响
  • 3.3.4 压片压力和粘结剂的影响
  • 3.3.5 烧结温度和时间的影响
  • 3.4 LTAP 电解质的改性
  • 3.4.1 掺杂锂盐
  • 3.4.2 掺杂硅
  • 3.5 LTAP 电解质的电子电导率
  • 3.6 LTAP 电解质的离子电导活化能
  • 3.7 本章小结
  • 第4章 静电纺丝法制备LLTO 电解质
  • 4.1 LLTO 材料的制备工艺探索
  • 4.1.1 前驱液的配制探索
  • 4.1.2 热处理
  • 4.1.3 性能测试
  • 4.2 性能表征
  • 4.2.1 前驱液的最佳配方
  • 4.2.2 热重分析及烧结条件的确定
  • 4.2.3 LLTO 电解质片的烧结
  • 4.2.4 物相分析
  • 4.2.5 电导率分析
  • 4.2.6 微观形貌
  • 4.2.7 冷等静压制备LLTO 电解质
  • 4.3 本章小结
  • 第5章 基于LTAP 和LLTO 电解质的锂空气电池
  • 5.1 锂空气电池的装配工艺探索
  • 5.1.1 锂空气电池结构探索
  • 5.1.2 锂空气电池的装配
  • 5.1.3 锂空气电池的性能测试
  • 5.2 锂空气电池的性能表征
  • 5.2.1 开路电压测试
  • 5.2.2 交流阻抗测试
  • 5.2.3 电池充放电性能测试
  • 5.3 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果
  • 致谢

    • 相关论文文献

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