钽酸盐光催化剂的溶剂热合成及性能研究

论文摘要

对比传统的高温固相反应,溶剂热耗能更低,操作简单易行,且产物颗粒更为细小。本文以溶剂热合成法,在不同的反应条件下,制备了一系列纳米钽酸盐光催化剂。此外,还对水热制备的钽酸钠进行了氧化镍负载以及稀土离子掺杂,提高钽酸盐的光催化活性。并利用X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、扫描电子显微镜（SEM）,红外（IR）,高分辨透射等分析检测手段对所得样品进行了相组成,微观形貌和结构的表征;用紫外-可见分光光度计（UV-vis）测试样品的光催化性能。（1）以Ta2O5和NaOH为原料,在水热体系下低温合成纳米NaTaO3。研究了反应温度,反应时间,氢氧化钠浓度以及溶剂对样品结构形貌以及性能的影响。实验结果表明,当氢氧化钠浓度为0.75mol/L,在140℃水热温度下反应12h可以得到200300nm结晶完善的纯相钽酸钠。氢氧化钠在反应中不仅充当反应物,而且作为反应的矿化剂,提高氢氧化钠的浓度可以提高促进反应的进行。水热反应温度影响溶剂中离子的活性,升高反应温度,可以加速晶体的生长。钽酸钠的水热合成遵循溶解再结晶的机理。光催化性能实验显示,光催化性能水热制备的NaTaO3对降解藏红T具有较高的催化活性,晶体发育越完善,催化活性越高。（2）采用浸渍法对钽酸钠进行了氧化镍负载,以及稀土离子掺杂掺杂改性。采用浸渍法制备氧化镍负载的钽酸钠,热重分析确定样品的烧结温度。光催化性能评价结果显示,氧化镍负载钽酸钠的光催化活性大大提高,其中氧化镍的负载量为0.2%时,光催化效率最高。负载机理可以认为钽酸钠导带的光生电子可以跃迁到氧化镍的导带上,一方面降低了禁带宽度;另一方面,电子转移到表面,减少了与空穴的复合,提高钽酸钠的催化活性。水热法可以一步合成金属掺杂钽酸钠,镧掺杂后钽酸钠的晶面间距变小,禁带宽度变窄。镧掺杂后光催化活性提高。（3）采用乙醇-水,正己烷-水两种混和溶剂体系制备得到不同结构的钽酸钾,在水体系中得到烧绿石相钽酸钾,而有机溶剂中可以得到钙钛矿型钽酸钾。光催化性能评价结果显示,虽然钙钛矿钽酸钾具有较窄的能隙,但是烧绿石结构的钽酸钾有着较高的光催化活性。主要是由于烧绿石相钽酸钾的粒径较小,比表面积较大。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 半导体光催化研究概况
• 1.1.1 半导体能带结构及光催化机理
• 1.1.2 半导体光催化活性的影响因素
• 1.1.3 提高半导体光催化剂氧化活性的途径
• 1.1.4 光催化技术在水处理方面的应用
• 1.2 钽酸盐光催化剂的发展
• 1.2.1 钽酸盐光催化剂的种类和结构特点
• 1.2.2 可见光区钽酸盐光催化剂的研究
• 1.2.3 合成方法对钽酸盐光催化剂性能的影响和作用
• 1.3 论文的研究内容及主要创新点
• 第二章 钽酸钠光催化剂的制备及性能研究
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验试剂与仪器
• 2.2.2 钽酸盐光催化剂的水热制备
• 2.2.3 样品的表征
• 2.2.4 液相光催化反应实验
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 反应条件对钽酸钠结构及形貌的影响
• 2.3.1.1 反应温度对产物结晶性的影响
• 2.3.1.2 反应时间对产物形貌的影响
• 2.3.1.3 NaOH 浓度对反应产物的影响
• 2.3.1.4 溶剂对反应的影响
• 2.3.2 水热生长机理
• 3 样品的光催化性能评价'>2.3.3 NaTaO₃样品的光催化性能评价
• 2.4 本章小结
• 第三章 钽酸钠光催化剂的负载以及掺杂
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验试剂与仪器
• 3.2.2 氧化镍负载钽酸钠光催化剂的制备
• 3.2.3 稀土掺杂钽酸钠光催化剂的制备
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 氧化镍负载钽酸钠光催化剂的结构及性能研究
• 3.3.2 稀土掺杂钽酸钠光催化剂的结构及性能研究
• 3.3.2.1 镧掺杂钽酸钠的晶体结构
• 3.3.2.2 表面形貌
• 3.3.2.3 镧掺杂钽酸钠的光催化性能测试
• 3.4 本章小结
• 第四章 钽酸钾光催化剂的制备及性能研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.3 实验结果与讨论
• 2Ta₂O₆ 的影响'>4.3.1 水热反应因素对产物K₂Ta₂O₆的影响
• 4.3.1.1 反应温度对产物结晶的影响
• 4.3.1.2 反应时间对产物结晶及形貌的影响
• 4.3.1.3 KOH 浓度对产物结晶的影响
• 4.3.2 溶剂热体系中钽酸钾的结构及性能研究
• 4.3.2.1 乙醇作溶剂对产物形貌的影响
• 4.3.2.2 正己烷作溶剂对产物结晶的影响
• 4.3.3 钽酸钾样品的光学性能及光催化性能分析
• 4.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士期间发表的论文