酯交换反应中离子液体催化性能及催化机理的研究

论文摘要

离子液体又称室温熔盐,是由有机阳离子和无机或有机阴离子构成的,在室温下呈液体状态的盐类。离子液体具有可设计性。通过改变离子液体的阳离子和阴离子的不同组合,可以改变离子液体的物理化学性能。作为一种环境友好的反应介质,离子液体是一种新型绿色溶剂和催化剂,可使反应更好的进行,提高反应的产率,在绿色催化中具有广阔的应用前景。碳酸二烷基酯是一种重要的有机合成原料,具有较低的倾点,良好的润滑性,较高的热氧化稳定性,与烃类油有很好的相溶性,是一种很好的润滑基材。目前,主要用碳酸二甲酯（DMC）与脂肪醇通过酯交换反应制备长链烷基碳酸酯,催化剂主要为路易斯酸和强碱,催化效率、产率较低。本文拓展了咪唑型离子液体,并将其成功运用于催化碳酸二甲酯与脂肪醇的酯交换反应中,反应条件温和、效率高、污染低。离子液体的多样化为化学工作者的研究提供了多种选择,但同时如何从众多的离子液体中选择最合适的离子液体也成为一个难题。如何根据各种研究工作的需要设计离子液体成为离子液体研究者在21世纪的追求目标。因此,希望在对离子液体催化酯交换反应的研究中,探索发现其催化机理及催化性能,这在离子液体作为催化剂的研究中具有重要意义。论文的主要工作包括：（1）合成1-烷基-3-甲基咪唑咪唑盐离子液体([Rmim]Im（R=4C、5C、6C、7C、8C）,并对其结构进行初步的表征。（2）以合成的五种不同碳链长度的咪唑型离子液体为催化剂,催化碳酸二甲酯与正丁醇、正戊醇、正己醇酯交换反应合成碳酸二丁酯、碳酸二戊酯、碳酸二己酯。找出最优催化剂,并通过正交实验优化反应条件,以达到最高催化效率。（3）使用FT-IR对合成的离子液体、碳酸二丁酯、碳酸二戊酯、碳酸二己酯进行了结构表征,使用1HNMR.13CNMR对碳酸二己酯、[Pmim]Br的结构进行表征。（4）离子液体催化酯交换反应机理的探讨。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 文献综述
• 1.1 选题背景
• 1.2 离子液体概述
• 1.2.1 离子液体的定义
• 1.2.2 离子液体的分类
• 1.2.3 离子液体的物理化学性质
• 1.2.4 离子液体的制备
• 1.3 功能化离子液体
• 1.3.1 阳离子部分的功能化
• 1.3.2 阴离子部分的功能化
• 1.3.3 双功能性的离子液体
• 1.4 离子液体的应用
• 1.4.1 离子液体在有机合成中的应用
• 1.4.2 离子液体在催化中的应用
• 1.4.3 离子液体在分离过程中的应用
• 1.4.4 离子液体在电化学方面的应用
• 1.5 碳酸二烷基酯概述
• 1.5.1 碳酸二甲酯
• 1.5.2 高碳醇碳酸二烷基酯
• 1.6 酯交换反应
• 1.6.1 酯交换反应的催化剂
• 1.6.2 碳酸二甲酯在酯交换反应中的前景
• 1.7 论文的研究目的和主要内容
• 1.7.1 论文的研究目的
• 1.7.2 论文的研究内容
• 1.7.3 论文的研究特色和创新之处
• 第二章 实验部分
• 2.1 引言
• 2.2 实验用化学试剂
• 2.3 实验用主要仪器与设备
• 2.4 离子液体的制备
• 2.4.1 中间体[Rmim]Br离子液体的制备
• 2.4.2 碱性离子液体[Rmim]Im的制备
• 2.5 碳酸二烷基酯的合成
• 2.6 离子液体及碳酸二烷基酯的结构表征
• 2.6.1 离子液体及碳酸二烷基酯的红外谱图测试
• 2.6.2 碳酸二烷基酯气相谱图测试
• 2.6.3 核磁共振谱测试
• 第三章 结果与讨论
• 3.1 引言
• 3.2 碱性离子液体的结构表征
• 3.2.1 中间体[Rmim]Br离子液体的红外谱图分析
• 3.2.2 碱性离子液体[Rmim]Im的红外谱图分析
• 3.3 碳酸二丁酯的制备
• 3.3.1 催化剂的确定
• 3.3.2 正交试验结果分析
• 3.3.3 碳酸二丁酯红外谱图分析
• 3.4 碳酸二戊酯的合成
• 3.4.1 催化剂的选择
• 3.4.2 正交实验分析
• 3.4.3 碳酸二戊酯红外谱图分析
• 3.5 碳酸二己酯的制备
• 3.5.1 催化剂的选择
• 3.5.2 正交试验
• 3.5.3 碳酸二己酯的红外谱图分析
• 3.6 碳酸二烷基酯气相谱图分析
• 3.7 核磁共振谱图分析
• 3.7.1 1-戊基-3-甲基咪唑溴盐（[Pmim]Br）核磁共振谱图分析
• 3.7.2 碳酸二己酯核磁共振谱图分析
• 3.8 离子液体催化酯交换反应机理的探讨
• 第四章 结论
• 参考文献
• 致谢