镁基储氢合金Mg3Pd和Mg3MNi2（M=Al，Ti）的晶体结构和电子性能

论文摘要

镁基储氢合金具有优异的性能,在储氢能源材料中扮演着重要的角色。为了深入了解镁基储氢合金吸放氢的物理性能,镁基储氢合金结构及性质的基础研究是必要的。本文首先对镁基储氢合金研究的现状,包括氢能源、镁基储氢材料、储氢材料的研究方法进行了系统的评价。在此基础上,通过合适的结构模型并运用密度泛函理论,研究了Mg3Pd和Mg3MNi2（M=Al,Ti）合金的晶体结构和电子性能,分析了Mg3Pd晶体的稳定性及合金形成能力,并预测了Mg3MNi2（M=Al,Ti）合金吸放氢的特性。本文的主要安排如下:第一章,概述了氢能源的优越性、镁基储氢材料的优异性能和国内外研究现状,介绍了镁基储氢材料的理论研究方法。通过对镁基储氢合金应用前景和主要发展趋势的分析,确定了本文的主要研究工作。第二章,主要介绍了密度泛函理论计算软件VASP的基本理论基础、VASP软件包的结构和使用方法。第三章,针对Cu3P结构和Na3As结构两种类型Mg3Pd晶体的结构模型,通过电子总能、形成热、结合能等多方面的计算,研究结果表明:Cu3P结构类型Mg3Pd晶体中每个原子平均电子总能、形成热、结合能都比Na3As结构类型Mg3Pd晶体的要低,所以Cu3P类型Mg3Pd晶体的结构更稳定,合金形成能力也较强。通过对比和分析两种类型Mg3Pd晶体的电子态密度、电荷密度分布和每个原子的平均成键电子数,进一步分析和讨论了Mg3Pd晶体的稳定性。第四章,针对元素取代Mg2Ni合金中的部分Mg后得到Mg3MNi2（M=Al,Ti）合金,本文计算了Mg2Ni和Mg3MNi2（M=Al,Ti）的晶体结构。计算得到的晶格常数、键长和其它结构常数与实验值是一致的。进一步研究了Mg3MNi2（M=Al,Ti）的电子性能和储氢性能,结果表明:Mg2Ni合金中Al和Ti部分取代Mg形成新的合金Mg3MNi2（M=Al,Ti）后,Mg和Al、Ti之间形成共价键,使Mg-Ni键变弱。并与Mg2Ni合金相比较,从晶体结构特征和电子性能等方面分析预测了Mg3MNi2（M=Al,Ti）合金具有较低的吸、放氢温度。第五章,对本论文的工作进行归纳总结,并展望了镁基储氢合金近期内研究与开发的方向。本文的研究结果对于进一步研发镁基储氢合金提供了重要的理论依据。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 引言
• 1.1 氢能与氢经济概述
• 1.2 镁基储氢材料
• 1.2.1 储氢合金的基本工作原理
• 1.2.2 镁基储氢合金的特点
• 1.3 镁基储氢材料国内外研究现状
• 1.3.1 元素取代
• 1.3.2 镁基合金与其它合金组成复合体系
• 1.3.3 表面处理
• 1.3.4 新的合金合成方法
• 1.3.5 提高镁基储氢合金在碱液中的耐蚀性
• 1.4 镁基储氢材料的发展重点
• 1.5 镁基储氢材料的理论研究方法
• 1.5.1 计算材料科学
• 1.5.2 镁基储氢合金的理论计算研究方法
• 1.6 本文的选题背景和主要工作
• 1.6.1 问题的提出
• 1.6.2 本文的工作
• 第2章 理论研究方法
• 2.1 多电子体系薛定谔方程
• 2.1.1 非相对论近似
• 2.1.2 绝热近似
• 2.1.3 单电子近似
• 2.2 密度泛函理论
• 2.2.1 Hohenberg-Kohn定理
• 2.2.2 Kohn-Sham方程
• 2.3 基函与赝势
• 2.4 交换—关联能泛函近似
• 2.4.1 局域密度近似（LDA）
• 2.4.2 广义梯度近似（GGA）
• 2.5 能量最小化
• 2.6 VASP软件包简介
• 2.6.1 VASP软件的结构
• 2.6.2 VASP软件的使用及主要输出文件
• 3Pd的晶体结构与电子性能'>第3章 Mg₃Pd的晶体结构与电子性能
• 3.1 引言
• 3Pd合金的计算模型'>3.2 Mg₃Pd合金的计算模型
• 3Pd合金的计算结果与讨论'>3.3 Mg₃Pd合金的计算结果与讨论
• 3.3.1 计算的晶格常数与电子总能
• 3Pd合金的形成热与结合能的计算及分析'>3.3.2 两种类型Mg₃Pd合金的形成热与结合能的计算及分析
• 3Pd合金的态密度分析'>3.3.3 Mg₃Pd合金的态密度分析
• 3Pd合金的电荷密度分布'>3.3.4 Mg₃Pd合金的电荷密度分布
• 3.4 本章小结
• 3MNi₂（M=Al,Ti）的晶体结构与电子性能'>第4章 Mg₃MNi₂（M=Al,Ti）的晶体结构与电子性能
• 4.1 引言
• 3MNi₂（M=Al,Ti）的计算模型'>4.2 Mg₃MNi₂（M=Al,Ti）的计算模型
• 3MNi₂（M=Al,Ti）的计算结果与分析'>4.3 Mg₃MNi₂（M=Al,Ti）的计算结果与分析
• 3MNi₂（M=Al,Ti）的晶体结构'>4.3.1 Mg₃MNi₂（M=Al,Ti）的晶体结构
• 2Ni与Mg₃MNi₂（M=Al,Ti）的态密度分析'>4.3.2 Mg₂Ni与Mg₃MNi₂（M=Al,Ti）的态密度分析
• 3MNi₂（M=Al,Ti）的电荷密度分布'>4.3.3 Mg₃MNi₂（M=Al,Ti）的电荷密度分布
• 4.4 本章小结
• 第5章 总结与展望
• 5.1 工作总结
• 5.2 工作展望
• 参考文献
• 致谢
• 个人简历
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文目录