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甲烷低温催化活化的研究

2020-11-21阅读(114)

甲烷低温催化活化的研究

论文摘要

本文以活化甲烷为目标,系统研究了甲烷氧化偶联、甲烷-低碳烃协同反应芳构化及甲烷-二氧化碳协同活化等反应体系,并在不同的反应体系中对具有高效催化活性的催化剂进行了详细研究。具体结果概括如下:在甲烷氧化偶联反应中,制备研究了Li（SO42-,Cl-）/MgO-（La2O3,Sm2O3） 系列、Li/MnOx-（MgO,Al2O3,Fe2O3） 系列、Na2W2O4-MnOx-LiCl-（TiO2,TS,SBA15） 系列、MnO2/Li（SO42-,Cl-）-H3BO3系列、Li2SO4-MnxOy/TiO2系列催化剂,并选择MnO2/Li（SO42-,Cl-）-H3BO3及Li2SO4-MnxOy/TiO2型催化剂从物种组分、反应温度、催化剂寿命等方面对催化剂进行了详细研究,最终在制得的MnO2/LiCl-H3BO3催化剂上获得了C2烃收率为21. 1%;在制得的Li2SO4-MnxOy/TiO2型催化剂上获得了C2烃收率为19. 1%的最佳结果。这些结果达到了国内外先进水平,并且,MnO2/LiCl-H3BO3催化体系中可能的活性组分--立方晶型的Li4B7O12Cl的发现,对于OCM反应具有潜在的实用和深入研究的价值。在对甲烷-低碳烃协同反应芳构化及甲烷-二氧化碳协同活化反应的研究中,合成了3个系列几十种催化剂:HZSM-5分子筛上负载单金属（Zn、Ga、Mo、Co和W等）、多金属（Zn-Ga、Gd-Zn、Cr-Mo、Al-Mo和Zn-Ni-Co、Cr-Mo-Zn等）、杂多酸盐（Cu1. 5PW12O40等）的催化剂:以SBA-15分子筛为载体负载金属Zn的催化剂;Cr-Si分子筛为载体负载金属Zn的催化剂。在这些新型催化剂上对C2-C4低碳烃芳构化和甲烷-低碳烃协同反应芳构化进行评价,在这些新型催化剂上还考察了二氧化碳作为温和的氧化剂对芳构化反应的影响,同时对反应条件进行了研究。本文从几十种催化剂中挑选出了适合于C2-C4低碳烃芳构化的催化剂和对甲烷的低温活化具有显著催化效果的数种催化剂。对于乙烯的芳构化,反应温度450℃时,负载2%Ga（520℃）、1. 35%Zn、0. 5%La-1. 35%Zn、1. 35%Zn-1%Al和1%Cr-2%Mo-1. 35%Zn的HZSM-5催化剂催化效果较好,芳烃收率都大于70%,尤其以2%Ga/HZSM-5效果最好,在520℃、GHSV=1200ml.g-1. h-1时,乙烯转化率达到98. 9%,芳烃收率达到81. 0%。比文献报道的Ga/ZSM-5催化剂上芳烃收率75%,高出6%。在实验结果基础上对金属负载HZSM-5双功能催化剂在乙烯芳构化中的作用作了简单的讨论。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 绪论
  • 2烃'>1 甲烷氧化偶联制C2烃
  • 2 甲烷芳构化
  • 2.1 甲烷芳构化反应机理
  • 2.2甲烷非氧芳构化的研究进展
  • 2.3 甲烷非氧芳构化的强化措施
  • 2.3.1 在催化剂里添加第二金属组分助剂
  • 2.3.2 改变催化剂载体
  • 2.3.3 原料气中添加其它气体组分
  • 3 二氧化碳选择氧化甲烷的研究
  • 4 论文的设计
  • 参考文献
  • 第一章 甲烷氧化偶联催化剂的研究
  • 1.1 实验流程路线
  • 1.2 仪器和药品
  • 1.3 催化剂制备
  • 1.4 催化剂催化活性的评价
  • 1.5 结果与讨论
  • 1.5.1 催化剂性能的考察
  • 1.5.2 催化剂的TG-DTA与XRD分析
  • 1.6 总结
  • 参考文献
  • 2-C4烃的芳构化'>第二章 C2-C4烃的芳构化
  • 2.1 实验流程路线
  • 2.2 仪器和药品
  • 2.3 催化剂制备
  • 2.3.1 金属负载的HZSM-5分子筛催化剂
  • 2.3.2 AlSBA-15分子筛
  • 2.4 反应评价与分析
  • 2.5 结果与讨论
  • 2.5.1 乙烯的芳构化
  • 2.5.2 丙烷的芳构化
  • 2.5.3 丁烷的芳构化
  • 2.5.4 小结
  • 参考文献
  • 第三章 甲烷的低温活化与嵌插反应
  • 3.1实验流程路线
  • 3.2 仪器和药品
  • 3.3 催化剂制备
  • 3.3.1 金属负载的HZSM-5分子筛催化剂
  • 3.3.2 AlSBA-15分子筛
  • 3.4 反应评价与分析
  • 3.5 结果与讨论
  • 3.5.1 乙烯存在下甲烷的芳构化
  • 3.5.2 丙烷对甲烷芳构化的影响
  • 3.5.3 丁烷对甲烷芳构化的影响
  • 3.5.4 小结
  • 参考文献
  • 2氧化低碳烷烃芳构化的影响'>第四章 CO2氧化低碳烷烃芳构化的影响
  • 4.1 催化剂制备
  • 4.2 反应评价与分析
  • 4.3 结果与讨论
  • 2对乙烯芳构化的影响'>4.3.1 CO2对乙烯芳构化的影响
  • 2对甲烷芳构化的影响'>4.3.2 CO2对甲烷芳构化的影响
  • 2对丙烷构化的影响'>4.3.3 CO2对丙烷构化的影响
  • 4.3.4 小结
  • 参考文献
  • 结论
  • 攻读硕士学位期间所完成的学术论文
  • 致谢

    • 相关论文文献

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