李峰:应用于中温区的区熔碲化铋基热电材料的性能优化论文

李峰:应用于中温区的区熔碲化铋基热电材料的性能优化论文

本文主要研究内容

作者李峰(2019)在《应用于中温区的区熔碲化铋基热电材料的性能优化》一文中研究指出:碲化铋基热电材料是目前室温附近性能最好和迄今为止唯一大规模商业化应用的热电材料。n型和p型Bi2Te3在室温附近的zT值有1左右,主要应用于固态制冷。扩展Bi2Te3基热电材料的使用温区,使其能够应用于中温发电领域,具有重要的价值。应用于中温区发电的碲化铋成分和制冷不同,需要设计优化。目前已有中温Bi2Te3基热电材料的报道,但大多采用复杂的粉末冶金工艺制备,难以大规模商业化生产。目前区熔制备已经很成熟,通过这种简单而且容易大规模生产的工艺来制备中温区性能优异的Bi2Te3基热电材料具有重要的商业价值。本文比较了区熔和放电等离子烧结(SPS)方法制备的不含Te的Bi2-xSbxSe3合金,研究了 SPS样品热电性能的各向异性;通过对n型传统Bi2Te3基成分进行掺杂,提高载流子浓度,来调节中温区的热电性能;与此同时,使用Ag和In对p型区熔Bi2Te3基热电材料进行了改性,获得以下结论:1、Bi2-xSbxSe3合金中Sb的加入使晶体结构发生转变,从菱方相转变为正交结构,电子能带结构随之改变,能带的简并度翻倍和态密度有效质量增加,提高了其电性能;同时结构转变造成的化学键软化和晶格的非谐性,大大降低了其晶格热导率。使用SPS方法制备的单相BiSbSe3和两相Bii.2Sb0.8Se3合金,通过I掺杂,在800K时获得的最大面内方向的zT值都为0.7;此外,由于面内方向和面外方向的电导率比值和热导率比值基本相同,而Seebeck系数没有各向异性,最终在面内和面外方向的热电性能基本相同。使用区熔的方法制备了单相BiSbSe3和两相Bi1.2Sbo.8Se3合金,通过I掺杂,在800 K时,BiSbSe3的最大zT为0.6,Bi1.2Sb0.8Se3的最大zT为0.4。在区熔BiSbSe3中,在I掺杂的基础上,使用In掺杂,虽然可以达到SPS法制备样品的载流子浓度,但是由于其较高的晶格热导率,性能不能进一步提高。2、在n型区熔Bi2Te2.7Se0.3样品中,添加适量的Cu来降低晶格热导率,同时添加不同的Zn显著提高区熔样品的载流子浓度,抑制了本征激发,最终在500 K时,Zn0.02Cu0.015Bi2Te2.7Se0.3的zT值达0.9。选取本身晶格热导率就比较低的n型Bi1.8Sb0.2Te2.85Se0.15作基体,添加不同浓度的SbI3,载流子浓度随着SbI3含量的增大逐渐增大,抑制了本征激发,在500K时样品最大的zT值为0.7。室温附近性能最优的商业化n型Bi2Te3合金在500 K时,zT值只有0.5,改性后n型Bi2Te3在中温区性能有了极大的提高。3、在p型区熔Bi2Te3基热电材料中,对具有较低晶格热导率的Bi0.3Sb1.7Te2.85Se0.15分别使用In和Ag掺杂来改进其中温区的热电性能。In可提高样品载流子浓度,但迁移率急剧下降,使得电导率下降,最终在650K时,得到最大zT值为0.55。Ag掺杂区熔样品同样可以显著提高载流子浓度,并且对迁移率影响不大,载流子浓度的增大抑制了中温区的本征激发,使得在中温区仍然有很高的PF。此外,适量Ag的加入会显著降低样品的晶格热导率,最终由于PF的增大和晶格热导率的下降,在630K时,得到最大的zT值0.64。室温附近性能最优的商业化区熔p型Bi2Te3在475 K时,zT值已经降到0.45,改性后中温区性能显著提高。

Abstract

di hua bi ji re dian cai liao shi mu qian shi wen fu jin xing neng zui hao he qi jin wei zhi wei yi da gui mo shang ye hua ying yong de re dian cai liao 。nxing he pxing Bi2Te3zai shi wen fu jin de zTzhi you 1zuo you ,zhu yao ying yong yu gu tai zhi leng 。kuo zhan Bi2Te3ji re dian cai liao de shi yong wen ou ,shi ji neng gou ying yong yu zhong wen fa dian ling yu ,ju you chong yao de jia zhi 。ying yong yu zhong wen ou fa dian de di hua bi cheng fen he zhi leng bu tong ,xu yao she ji you hua 。mu qian yi you zhong wen Bi2Te3ji re dian cai liao de bao dao ,dan da duo cai yong fu za de fen mo ye jin gong yi zhi bei ,nan yi da gui mo shang ye hua sheng chan 。mu qian ou rong zhi bei yi jing hen cheng shou ,tong guo zhe chong jian chan er ju rong yi da gui mo sheng chan de gong yi lai zhi bei zhong wen ou xing neng you yi de Bi2Te3ji re dian cai liao ju you chong yao de shang ye jia zhi 。ben wen bi jiao le ou rong he fang dian deng li zi shao jie (SPS)fang fa zhi bei de bu han Tede Bi2-xSbxSe3ge jin ,yan jiu le SPSyang pin re dian xing neng de ge xiang yi xing ;tong guo dui nxing chuan tong Bi2Te3ji cheng fen jin hang can za ,di gao zai liu zi nong du ,lai diao jie zhong wen ou de re dian xing neng ;yu ci tong shi ,shi yong Aghe Indui pxing ou rong Bi2Te3ji re dian cai liao jin hang le gai xing ,huo de yi xia jie lun :1、Bi2-xSbxSe3ge jin zhong Sbde jia ru shi jing ti jie gou fa sheng zhuai bian ,cong ling fang xiang zhuai bian wei zheng jiao jie gou ,dian zi neng dai jie gou sui zhi gai bian ,neng dai de jian bing du fan bei he tai mi du you xiao zhi liang zeng jia ,di gao le ji dian xing neng ;tong shi jie gou zhuai bian zao cheng de hua xue jian ruan hua he jing ge de fei xie xing ,da da jiang di le ji jing ge re dao lv 。shi yong SPSfang fa zhi bei de chan xiang BiSbSe3he liang xiang Bii.2Sb0.8Se3ge jin ,tong guo Ican za ,zai 800Kshi huo de de zui da mian nei fang xiang de zTzhi dou wei 0.7;ci wai ,you yu mian nei fang xiang he mian wai fang xiang de dian dao lv bi zhi he re dao lv bi zhi ji ben xiang tong ,er Seebeckji shu mei you ge xiang yi xing ,zui zhong zai mian nei he mian wai fang xiang de re dian xing neng ji ben xiang tong 。shi yong ou rong de fang fa zhi bei le chan xiang BiSbSe3he liang xiang Bi1.2Sbo.8Se3ge jin ,tong guo Ican za ,zai 800 Kshi ,BiSbSe3de zui da zTwei 0.6,Bi1.2Sb0.8Se3de zui da zTwei 0.4。zai ou rong BiSbSe3zhong ,zai Ican za de ji chu shang ,shi yong Incan za ,sui ran ke yi da dao SPSfa zhi bei yang pin de zai liu zi nong du ,dan shi you yu ji jiao gao de jing ge re dao lv ,xing neng bu neng jin yi bu di gao 。2、zai nxing ou rong Bi2Te2.7Se0.3yang pin zhong ,tian jia kuo liang de Culai jiang di jing ge re dao lv ,tong shi tian jia bu tong de Znxian zhe di gao ou rong yang pin de zai liu zi nong du ,yi zhi le ben zheng ji fa ,zui zhong zai 500 Kshi ,Zn0.02Cu0.015Bi2Te2.7Se0.3de zTzhi da 0.9。shua qu ben shen jing ge re dao lv jiu bi jiao di de nxing Bi1.8Sb0.2Te2.85Se0.15zuo ji ti ,tian jia bu tong nong du de SbI3,zai liu zi nong du sui zhao SbI3han liang de zeng da zhu jian zeng da ,yi zhi le ben zheng ji fa ,zai 500Kshi yang pin zui da de zTzhi wei 0.7。shi wen fu jin xing neng zui you de shang ye hua nxing Bi2Te3ge jin zai 500 Kshi ,zTzhi zhi you 0.5,gai xing hou nxing Bi2Te3zai zhong wen ou xing neng you le ji da de di gao 。3、zai pxing ou rong Bi2Te3ji re dian cai liao zhong ,dui ju you jiao di jing ge re dao lv de Bi0.3Sb1.7Te2.85Se0.15fen bie shi yong Inhe Agcan za lai gai jin ji zhong wen ou de re dian xing neng 。Inke di gao yang pin zai liu zi nong du ,dan qian yi lv ji ju xia jiang ,shi de dian dao lv xia jiang ,zui zhong zai 650Kshi ,de dao zui da zTzhi wei 0.55。Agcan za ou rong yang pin tong yang ke yi xian zhe di gao zai liu zi nong du ,bing ju dui qian yi lv ying xiang bu da ,zai liu zi nong du de zeng da yi zhi le zhong wen ou de ben zheng ji fa ,shi de zai zhong wen ou reng ran you hen gao de PF。ci wai ,kuo liang Agde jia ru hui xian zhe jiang di yang pin de jing ge re dao lv ,zui zhong you yu PFde zeng da he jing ge re dao lv de xia jiang ,zai 630Kshi ,de dao zui da de zTzhi 0.64。shi wen fu jin xing neng zui you de shang ye hua ou rong pxing Bi2Te3zai 475 Kshi ,zTzhi yi jing jiang dao 0.45,gai xing hou zhong wen ou xing neng xian zhe di gao 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自浙江大学的李峰,发表于刊物浙江大学2019-04-15论文,是一篇关于热电材料论文,区熔生长论文,中温热电性能论文,浙江大学2019-04-15论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自浙江大学2019-04-15论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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