大黄素纯化及其用于金丝桃素合成的研究

大黄素纯化及其用于金丝桃素合成的研究

论文摘要

大黄素属1,8—二羟基蒽醌衍生物,是大黄、虎杖、何首乌等多种中药的有效成分之一。大黄素药理作用广泛,具有免疫调节、抗菌、抗炎、抗肿瘤等方面的作用。金丝桃素是贯叶连翘中最具有生物活性的物质之一,具有显著的抗抑郁、抗病毒活性,贯叶连翘中所含金丝桃素只有万分之几,加之提取分离方法不完善,只能得到极少量的金丝桃素,因此采用化学合成的方法制备金丝桃素有极其重要的意义。本文以大黄素粗粉为材料,从节约原材料、降低生产成本及提高产能等方面着手,研究大黄素的纯化工艺及以大黄素为起始原料的金丝桃素的合成工艺。主要研究内容如下:(1)确定了大黄素的最佳纯化工艺条件。分别采用正交设计法和均匀设计法对大黄素的纯化条件进行了探讨,正交设计法优化的提取条件为:12倍原料重的丙酮,回流浸提3次,60min╱次,浸提温度60℃,此时大黄素的含量和提取率分别为62.18%和47.62%,均匀设计法优化的提取条件为:14倍原料重的丙酮,回流浸提3次,60min/次,浸提温度55℃,此时大黄素的含量和提取率分别为65.04%和50.52%。结果表明均匀设计所得结果优于正交设计,并将其定为最佳纯化工艺。(2)由于与大黄素结构相近的蒽醌类化合物很多,低浓度大黄素远远满足不了市场要求,因此本文对高纯度大黄素的制备进行了研究,分别考察了乙醇浸提法,重结晶法和碳酸钠萃取法精制大黄素的工艺。乙醇浸提法和重结晶法对于高纯度大黄素的精制有明显作用。碳酸钠萃取法是本文提出的新方法,用该方法进一步纯化大黄素,测定产品中大黄素含量达85.65%,萃取率达到62.13%。进一步重结晶后大黄素含量达到92.28%。建立了一条快速、简便、高效的纯化及精制工艺路线。(3)考察了以大黄素为原料合成金丝桃素的两种工艺。①大黄素直接在碱性溶液中经光照、加热缩合为金丝桃素,合成的金丝桃素的产率为51.36%,纯化后含量达到70.16%。②将大黄素还原为大黄素蒽酮,再将其在吡啶及硫酸亚铁的溶液中直接缩合成金丝桃素。金丝桃素的产率为26.51%,纯化后含量为34.16%。通过红外光谱和分光光度法的综合分析,确定了产物的结构与含量。以产品中金丝桃素的产率和含量为指标,可看出第一种方法更好,为金丝桃素的化学合成奠定了坚实基础。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 目录
  • 1 绪论
  • 1.1 本课题研究的背景
  • 1.1.1 大黄素简介
  • 1.1.2 大黄素的理化性质
  • 1.1.3 大黄素的药理作用与应用
  • 1.1.4 大黄素的提取与纯化工艺的进展
  • 1.1.5 金丝桃素概述
  • 1.1.6 金丝桃素的理化性质
  • 1.1.7 金丝桃素的药理作用及应用
  • 1.1.8 金丝桃素的合成研究进展
  • 1.2 研究目的和意义
  • 1.3 研究的主要内容
  • 1.3.1 大黄素的纯化
  • 1.3.2 金丝桃素的合成
  • 1.4 实验路线
  • 1.4.1 大黄素的提取与纯化路线
  • 1.4.2 金丝桃素的合成路线
  • 1.5 研究的创新点
  • 2 大黄素的纯化工艺研究
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验部分
  • 2.2.1 仪器与试剂
  • 2.2.2 实验方法
  • 2.3 结果与讨论
  • 2.3.1 提取工艺的确定
  • 2.3.2 工艺重现性
  • 2.3.3 纯化工艺流程
  • 2.4 本章小结
  • 3 大黄素的精制工艺研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 仪器与试剂
  • 3.2.2 实验方法
  • 3.3 结果与讨论
  • 2CO3萃取法影响因素的考察'>3.3.1 5%Na2CO3萃取法影响因素的考察
  • 3.3.2 乙醇浸提实验
  • 3.3.3 重结晶
  • 4 金丝桃素的合成工艺研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 仪器与试剂
  • 4.2.2 金丝桃素的合成
  • 4.2.3 金丝桃素的检测
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 大黄素缩合法条件试验
  • 4.3.2 另一种金丝桃素的合成方法
  • 4.3.3 柱层析分离条件的考察
  • 4.4 本章小结
  • 5 总结与展望
  • 5.1 总结
  • 5.2 展望
  • 致谢
  • 参考文献
  • 附录
  • 攻读硕士期间论文发表及撰写情况
  • 相关论文文献

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