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蜂窝陶瓷型钙钛矿催化剂制备及其VOCs催化燃烧性能研究

2020-11-29阅读(596)

蜂窝陶瓷型钙钛矿催化剂制备及其VOCs催化燃烧性能研究

论文摘要

催化燃烧因其高效简单且可避免NOx和CO等环境污染物的形成,成为一种有效的VOCs处理技术。由于工作条件复杂,应用于VOCs催化燃烧的催化剂要具备抗高温、抗有毒物质侵袭等性能,致使目前使用的贵金属催化剂已不能满足催化燃烧要求,为此,本文以La0.8Sr0.2MnO3（LSM）钙钛矿复合氧化物为活性组分,采用共沉淀法和浸渍法制备了蜂窝陶瓷负载型整体催化剂,考察了它的VOCs催化燃烧性能。通过对堇青石和莫来石两种蜂窝陶瓷载体考察,发现LSM直接负载到两种载体上后,经950℃焙烧出现明显的失活现象（完全燃烧温度从280℃上升到350℃）。经XRD,EDS和TPR表征,表明这一结果是由于高温下LSM与堇青石载体形成La2MgOx化合物,从而破坏LSM晶相结构所致。由于堇青石性价比较高,以后的研究选用堇青石作载体。论文选取Al2O3、La-Al2O3,Ce0.5Zr0.5O2以及六铝酸盐为蜂窝陶瓷LSM催化剂涂层。SEM结果显示,Al2O3、La-Al2O3和Ce0.5Zr0.5O2涂层在850℃焙烧后表面均发生龟裂和烧结现象,且其上的LSM颗粒变大（从100nm增加到300nm）;致使甲苯催化燃烧性能下降。而六铝酸盐涂层在850℃焙烧6h后,仍然没有发生龟裂和烧结,LSM颗粒均匀分散在其表面,六铝酸盐的存在对LSM和堇青石起到很好的隔离作用,从而保持了LSM的催化活性,表明六铝酸盐作涂层的LSM催化剂具有良好的耐热性。论文进一步考察了六铝酸盐涂层型蜂窝陶瓷LSM催化剂对各种VOCs（芳香烃、烷烃、酯、酮,醇和醛）的催化燃烧性能,结果发现,有机废气在LSM表面催化燃烧的难易程度如下:丙酮:乙酸乙酯>乙醇>乙醛>二甲苯>甲苯>正己烷>苯>环己烷,特别是对含氧有机物分子,具有比贵金属催化剂更优良的催化燃烧活性。为利用LSM催化剂对含氧有机物的催化性能,本文还研究了蜂窝陶瓷型LSM和商用贵金属催化剂组合来处理印刷包装的废气（含有乙酸乙酯和甲苯）。研究表明,当LSM和贵金属分别单独作为催化剂时,该有机废气完全燃烧温度分别为300℃和270℃;而采取两种催化剂组合时,可以使其完全燃烧温度降低到250℃。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 前言
  • 1.2 挥发性有机废气（VOCs）治理
  • 1.2.1 VOCs 简介
  • 1.2.2 VOCs 的处理技术
  • 1.2.3 催化燃烧技术
  • 1.3 整体催化燃烧催化剂
  • 1.3.1 整体催化剂的活性组分
  • 1.3.2 整体催化剂的涂层（第二载体）
  • 1.3.3 整体催化剂的第一载体（基体）
  • 1.4 整体催化剂的制备方法
  • 1.5 涂覆规整结构催化剂的工业化生产
  • 1.6 小结
  • 1.7 论文研究的主要内容
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 试验原料
  • 2.2 实验设备
  • 2.3 催化剂制备
  • 0.8Sr0.2MnO3（LSM）的制备'>2.3.1 La0.8Sr0.2MnO3（LSM）的制备
  • 2.3.2 六铝酸盐的制备
  • 2O3涂层的堇青石蜂窝陶瓷LSM催化剂的制备'>2.3.3 Al2O3涂层的堇青石蜂窝陶瓷LSM催化剂的制备
  • 2.3.4 六铝酸盐（HA）涂层的堇青石蜂窝陶瓷LSM催化剂的制备
  • 2.4 催化剂活性评价
  • 2.5 催化剂表征
  • 2.5.1 X射线粉末衍射仪（XRD）
  • 2.5.2 扫描电镜（SEM）
  • 2.5.3 比表面积（BET）
  • 2.5.4 EDS表征
  • 2.5.5 DTG表征
  • 2.5.6 程序升温还原（TPR）
  • 2.5.7 蜂窝陶瓷涂层及活性组分粘结强度检测
  • 2.6 常用简写和符号的说明
  • 第三章 整体LSM催化剂载体研究
  • 3.1 催化剂制备
  • 0.8Sr0.2MnO3的制备'>3.1.1 La0.8Sr0.2MnO3的制备
  • 3.1.2 粉末LSM-Mullite的制备
  • 3.1.3 粉末LSM-CH的制备
  • 3.1.4 整体LSM/CH的制备
  • 3.2 催化燃烧性能活性评价
  • 3.2.1 粉末LSM的催化活性
  • 3.2.2 粉末LSM-Mullite的催化活性
  • 3.2.3 粉末LSM-CH和整体LSM/CH的催化活性
  • 3.3 催化剂表征
  • 3.3.1 BET表征数据
  • 3.3.2 XRD表征
  • 3.3.3 SEM表征
  • 3.3.4 LSM/CH的EDS表征
  • 3.3.5 LSM-CH的H2-TPR表征
  • 3.4 本章小节
  • 第四章 整体LSM催化剂涂层的研究
  • 4.1 催化剂的制备
  • 0.5Zr0.5O2的制备'>4.1.1 粉末LSM-Ce0.5Zr0.5O2的制备
  • 2O3的制备'>4.1.2 粉末LSM-Al2O3的制备
  • 2O3/CH的制备'>4.1.3 整体LSM/Al2O3/CH的制备
  • 2O3/CH的制备'>4.1.4 整体LSM/La-Al2O3/CH的制备
  • 4.1.5 整体HA/CH的制备
  • 4.1.6 整体LSM/HA/CH的制备
  • 4.2 催化剂活性评价
  • 0.5Zr0.5O2的活性评价'>4.2.1 粉末LSM-Ce0.5Zr0.5O2的活性评价
  • 2O3的活性评价'>4.2.2 粉末LSM-Al2O3的活性评价
  • 2O3/CH的活性评价'>4.2.3 整体LSM/Al2O3/CH的活性评价
  • 2O3/CH活性评价'>4.2.4 整体LSM/La-Al2O3/CH活性评价
  • 4.2.5 粉末六铝酸盐的活性评价
  • 4.2.6 整体LSM/HA/CH的活性评价
  • 4.3 催化剂的表征
  • 4.3.1 XRD表征
  • 4.3.2 SEM表征
  • 4.4 本章小结
  • 第五章 整体LSM催化剂催化燃烧VOCS性能
  • 5.1 催化剂制备
  • 5.1.1 整体LSM/HA/CH催化剂的制备
  • 2O3/CH催化剂的制备'>5.1.2 整体LSM/Al2O3/CH催化剂的制备
  • 5.2 LSM/HA/CH催化剂表征
  • 5.3 整体LSM催化剂的热稳定性
  • 5.3.1 整体LSM催化剂的耐热性
  • 5.3.2 整体LSM催化剂反应热稳定性
  • 5.4 整体LSM催化剂对各种VOCs废气的催化燃烧性能
  • 5.4.1 整体LSM催化剂对芳烃类的催化燃烧性能
  • 5.4.2 整体LSM催化剂对烷烃的催化燃烧性能
  • 5.4.3 整体LSM催化剂对含氧有机物的催化燃烧性能
  • 5.5 整体LSM催化剂对混合有机物催化燃烧性能
  • 5.6 整体LSM与PD催化剂组合对乙酸乙酯与甲苯混合物的催化燃烧性能
  • 5.7 本章小结
  • 第六章 结论与展望
  • 6.1 结论
  • 6.2 展望
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间发表的论文
  • 致谢

    • 相关论文文献

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