论文摘要
MTO是有机过渡金属催化剂中应用最广泛的一种,其具有高效的催化活性和高选择性,能很好的催化烯烃环氧化。传统的MTO催化烯烃环氧化体系是以MTO为催化剂,H2O2或UHP等为氧化剂,CH2Cl2、乙醚等有机溶剂为反应溶剂。该体系虽然具有很好的催化活性,但生成的环氧化物易转化为副产物邻二醇,从而降低反应的选择性,且有机溶剂易燃,易挥发,容易污染环境,不符合绿色环保的理念。本文利用新型离子液体来作为烯烃环氧化反应的溶剂,建立一个绿色,无污染的反应体系。首先,本文合成了一系列咪唑类的铼离子液体,通过红外,核磁,拉曼等对离子液体进行表征,结果表明合成了纯度较高的铼离子液体。其次,以咪唑类铼离子液体兼做溶剂和催化剂催化环辛烯环氧化反应。并通过正交试验分析该体系中温度、溶剂用量及氧化剂用量对反应的影响,结果表明温度对反应的影响最大,说明环辛烯催化环氧化的反应在最佳的温度条件下能更好的反应。反应过程中无副产物生成。反应一直向着环氧化方向进行。得出最优条件为:底物为1mmol,氧化剂2.5mmol,离子液体0.6mL,温度为70℃。在最佳条件下进行了咪唑类铼离子液体的循环试验,结果表明铼离子液体在循环使用5次以后仍具有较高的催化活性,1,2-环氧环辛烷的产率没有明显的降低,从节能和经济角度考虑,该种离子液体是一种很好的溶剂。最后,以MTO作催化剂,UHP作氧化剂,咪唑类的铼离子液体作溶剂对苯乙烯,1-己烯,1,4-环己二烯进行催化环氧化反应。通过正交试验方法分析该体系中催化剂用量、溶剂用量及氧化剂用量对反应的影响。并得出反应最优条件。结论如下:苯乙烯:催化剂用量在催化苯乙烯环氧化反应中影响最大,离子液体用量影响最小。最优条件为在室温下,催化剂:底物:氧化剂=2:100:250,即底物1mmol,催化剂MTO 20μmol,氧化剂UHP2.5mmol,溶剂0.6mL。1-己烯:催化剂在催化1-己烯环氧化反应中影响最大,氧化剂是最次要因素。最优条件为在室温下,催化剂:底物:氧化剂=2:100:200,即底物1mmol,催化剂MTO 20μmol,氧化剂UHP 2.0mmol,溶剂0.6mL。1,4-环己二烯:催化剂在催化1,4-环己二烯环氧化反应中影响最大,离子液体是最次要因素。最优条件为在室温下,催化剂:底物:氧化剂=2:100:250,即底物1mmol,催化剂MTO 20μmol,氧化剂UHP2.5mmol,溶剂0.5mL。总之,以MTO为催化剂在铼离子液体中催化苯乙烯,1-己烯,1,4-环己二烯等烯烃环氧化反应,此体系具有催化活性高、产物分离简单、绿色环保的诸多优点。具有较高的应用价值。
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