碳纳米材料对磺胺甲恶唑的吸附机理研究

碳纳米材料对磺胺甲恶唑的吸附机理研究

论文摘要

抗生素(Antibiotics)广泛而大量的使用和滥用所带来的环境风险已经引起了人们的普遍关注。1990年,欧盟各国已经开始对环境中抗生素的风险评估研究,并对人用医药和兽用抗生素做了严格的限定和法规。美国在2001年也开始了对水体中抗生素残留的大范围调查和研究。尽管如此,当抗生素进入环境之后,他们的环境行为和环境风险还不是很清楚。纳米材料研究是目前材料科学研究的一个热点,而纳米碳管(Carbon Nanotubes,CNTs)是碳基纳米材料的重要一员,被广泛地应用于人们的日常生活中。大量的纳米碳管进入到环境中将会改变各种有机污染物的环境行为和风险,对人类的生活健康造成潜在的影响。纳米碳管和抗生素相互作用的机理研究可以为两者的环境风险评价提供重要的参考信息。本研究选用磺胺甲恶唑(SMX)在各种碳纳米管上和土壤颗粒上进行批量吸附实验;SMX在其它天然吸附剂上的吸附数据从文献中得到。为了能够更清楚的认识各种吸附机理的吸附贡献,我们对在不同极性环境下,纳米碳管吸附SMX进行了实验。通过研究,我们得到这样一些结论:吸附剂表面积是控制SMX吸附的一个重要的参数,吸附剂表面积增大,吸附能力有增强的趋势;单壁纳米碳管的吸附能力强于多壁纳米碳管,这不是直径大小的不同直接导致的;含有羟基化和羧基化官能团的纳米碳管,多壁纳米碳管和单壁纳米碳管作比较,吸附能力强弱的趋势是不同的,这种不同,当前的实验设计是无法解释的;对于三种不同官能团的多壁纳米碳管吸附SMX,电子供体-受体机理在吸附当中的作用没足以使这三种纳米碳管的吸附能力按照这个理论的解释来排列;通过对比SMX在无机矿物颗粒、土壤、沉积物、污泥等天然吸附剂上的吸附系数,得出了无机矿物组分对SMX的吸附贡献是不能被忽视的,应当避免foc标准化的吸附系数;SMX在纳米碳管上的吸附系数通常比在石墨、土壤/沉积物和无机颗粒上高出两个数量级,说明了纳米碳管在环境中百分之一的存在就会控制到SMX的环境行为和环境风险;纳米碳管在水中对SMX的吸附系数要比在甲醇中的吸附系数高出3-4个数量级,表明了憎水性作用在吸附中占据了绝对的优势;在甲醇中,不同官能团的多壁纳米碳管对SMX的吸附能力有明显的区别,而在正辛醇中,羟基化多壁纳米碳管的吸附能力和在甲醇中的吸附没有明显的不同,因此,我们需要改变溶液的极性环境,彻底屏蔽憎水性作用,来深入了解官能团、π电子供体-受体作用、氢键相互作用、氧含量等其他吸附机理的对吸附的贡献。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 前言
  • 1.1 研究意义
  • 1.2 研究内容和目的
  • 第二章 研究进展
  • 2.1 纳米碳管
  • 2.1.1 纳米技术与纳米颗粒
  • 2.1.2 纳米碳管的性质及应用
  • 2.1.3 纳米碳管的环境风险
  • 2.2 磺胺甲恶唑(SMX)
  • s)'>2.2.1 药物和个人护肤品(PPCPs
  • 2.2.2 抗生素类药物的使用和环境风险
  • 2.2.3 磺胺甲恶唑的性质、使用情况及环境风险
  • 第三章 研究材料和方法
  • 3.1 吸附剂的选择和表征
  • 3.1.1 碳纳米材料
  • 3.1.2 土壤及其组分
  • 3.2 吸附实验操作和研究条件的确定
  • 3.2.1 批量吸附试验
  • 3.2.2 SMX的稳定性
  • 3.2.3 水土比的确定
  • 3.3 SMX的定量方法
  • 3.3.1 确定标准曲线和计算平衡浓度
  • 3.3.2 计算吸附量、固相浓度和吸附系数
  • 第四章 SMX在碳纳米材料上吸附的表观特征
  • 4.1 数据处理及各种模型对吸附等温线的拟合对比
  • 4.1.1 模型介绍
  • 4.1.2 标准误差(SEE)和相对误差(RE)
  • 4.1.3 拟合结果比较
  • 4.2 碳纳米材料比表面积影响
  • 4.3 碳纳米材料直径影响
  • 4.4 碳纳米材料官能团影响
  • 4.5 总结
  • 第五章 SMX在碳纳米材料与其他吸附剂上的吸附比较
  • 5.1 SMX在土壤及其组分中的吸附
  • 5.1.1 表观吸附特征及拟合结果
  • 5.1.2 土壤各组分对SMX吸附比较
  • 5.2 SMX在其他天然吸附剂中的吸附
  • 5.2.1 吸附数据的获取
  • 5.2.2 SMX在各种地质吸附剂上的吸附比较
  • 5.3 SMX在碳纳米材料和其他吸附剂上的吸附比较
  • 5.4 结论
  • 第六章 不同极性溶剂环境下SMX在碳纳米材料上的吸附
  • 6.1 甲醇体系中SMX在纳米碳管上的吸附
  • 6.1.1 双酚A(BPA)及SMX在甲醇中的紫外响应
  • 6.1.2 SMX在甲醇中的吸附结果
  • 6.1.3 甲醇和水体系中SMX吸附行为的差别
  • 6.1.4 甲醇体系中SMX和BPA吸附行为的差别
  • 6.2 SMX在正辛醇中的吸附
  • 6.2.1 SMX在正辛醇中吸附方法的确定
  • 6.2.2 SMX在正辛醇中的吸附实验
  • 6.2.3 结果讨论
  • 第七章 结论与展望
  • 致谢
  • 参考文献
  • 附录: 在攻读硕士期间发表的学术论文
  • 相关论文文献

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