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基于密度泛函理论的地聚物缩合机理研究

2020-12-13阅读(350)

基于密度泛函理论的地聚物缩合机理研究

论文摘要

地聚物材料性能优异且具备广泛应用的潜力,而受到材料学界的广泛关注。但目前对于地质聚合物材料的研究多集中于实际工程应用,在其缩合机理方面的研究仍处于探索阶段。基于地聚物材料很难用实验的方式来准确分析其缩合机理的这一现实,本文主要采用第一性原理中的密度泛函理论来对地聚物材料在强碱性环境下水解时所产生的[Al（OH）4]–、[SiO2（OH）2]2–和[SiO（OH）3]–离子团以及经过排列组合、理论分析而确定的五种反应过程的初始态、过渡态和最终态进行优化计算,分析缩合反应机理。在构建缩合方程中的反应初始态和最终态结构时,本文并没有将结构中的各个基团孤立看待,而是采用氢键缔合的方式将基团作为一个整体联系起来。在计算中本文采用MS4.2中的DMOL3程序包,对基态离子团、反应初始态和最终态结构的计算中采用先进行结构优化分析,再进行能量计算的方式。而对于反应过渡态结构的计算,则是在能量计算完成后,基于能量计算结果再对其进行过渡态最优化计算。计算时采用密度泛函理论（DFT）下的广义梯度近似（GGA）,由于BLYP泛函组合对键长、键角、能量以及氢键的计算最为准确,因而本文选择BLYP泛函组合。计算分析结果表明:在地质聚合物材料缩合反应中2[SiO2（OH）2]2–反应、[SiO2（OH）2]2–和[SiO（OH）3]–反应的过渡态结构均无法生成,两种反应很难自发进行。而2[SiO（OH）3]–、[SiO2（OH）2]2–和[Al（OH）4]–、[SiO（OH）3]–和[Al（OH）4]–三个反应是可以自发进行的,有[Al（OH）4]–离子团参与的SiO2（OH）2]2–和[Al（OH）4]–、[SiO（OH）3]–和[Al（OH）4]–两个反应优先进行,且结果表明铝组分是影响地质聚合物材料凝结时间的主要因素。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 课题背景及研究的目的和意义
  • 1.2 地质聚合物材料简介
  • 1.2.1 地质聚合物的结构和反应机理
  • 1.2.2 地聚合物材料的性能特点
  • 1.2.3 地质聚合物的研究现状及其应用领域
  • 1.2.4 地质聚合物材料研究中存在的问题
  • 1.3 本文主要研究内容
  • 第2章 密度泛函理论及模拟计算方法
  • 2.1 引言
  • 2.2 密度泛函理论
  • 2.2.1 多体系统的薛定谔方程
  • 2.2.2 Thomas-Fermi-Dirac 模型
  • 2.2.3 Hohenberg-Kohn 定理
  • 2.2.4 Kohn-sham 方程
  • 2.2.5 交换关联泛函
  • 2.3 第一性原理计算的一般流程
  • 2.4 Materials studi04.2 软件中DM013 模块介绍
  • 2.5 本章小结
  • 第3章 实验参数的确定及初始结构的构建
  • 3.1 引言
  • 3.2 计算实验步骤和参数的选择
  • 3.2.1 基态及各反应的始终态结构的优化步骤及参数
  • 3.2.2 各反应过渡态结构优化步骤及参数
  • 3.3 模型的构建
  • 3.3.1 地质聚合物材料水解过程分析
  • 3.3.2 缩合方程和初始模型的建立
  • 3.4 本章小结
  • 第4章 基础模型与缩合方程始终态结构优化计算分析
  • 4.1 引言
  • 4.2 基础模型结构的优化计算
  • 3]–离子团结构的优化计算'>4.2.1 [SiO（OH）3]–离子团结构的优化计算
  • 2（OH）2]2–离子团结构的优化计算'>4.2.2 [Si02（OH）2]2–离子团结构的优化计算
  • 4]–离子团结构的优化计算'>4.2.3 [Al（OH）4]–离子团结构的优化计算
  • 4.3 缩合反应始终态结构的优化计算
  • 3]–反应始终态结构的优化计算'>4.3.1 2[SiO（OH）3]–反应始终态结构的优化计算
  • 2（OH）2]2–反应始终态结构的优化计算'>4.3.2 2[Si02（OH）2]2–反应始终态结构的优化计算
  • 2（OH）2]2–与[SiO（OH）3]–反应始终态结构的优化计算'>4.3.3 [Si02（OH）2]2–与[SiO（OH）3]–反应始终态结构的优化计算
  • 2（OH）2]2–和[Al（OH）4]–反应始终态结构的优化计算'>4.3.4 [Si02（OH）2]2–和[Al（OH）4]–反应始终态结构的优化计算
  • 3]–和[Al（OH）4]–反应始终态结构的优化计算'>4.3.5 [SiO（OH）3]–和[Al（OH）4]–反应始终态结构的优化计算
  • 4.4 结果与讨论
  • 4.4.1 基础模型
  • 4.4.2 缩合反应方程
  • 4.5 本章小结
  • 第5章 方程中过渡态模型的优化计算分析
  • 5.1 引言
  • 5.2 各反应过渡态模型的优化计算
  • 3]–反应过渡态结构的优化计算'>5.2.1 2[SiO（OH）3]–反应过渡态结构的优化计算
  • 2（OH）2]2–反应过渡态结构的优化计算'>5.2.2 2[Si02（OH）2]2–反应过渡态结构的优化计算
  • 2（OH）2]2–与[SiO（OH）3]–反应过渡态结构的优化计算'>5.2.3 [Si02（OH）2]2–与[SiO（OH）3]–反应过渡态结构的优化计算
  • 2（OH）2]2–和[Al（OH）4]–反应过渡态结构的优化计算'>5.2.4 [Si02（OH）2]2–和[Al（OH）4]–反应过渡态结构的优化计算
  • 3]–和[Al（OH）4]–反应过渡态结构的优化计算'>5.2.5 [SiO（OH）3]–和[Al（OH）4]–反应过渡态结构的优化计算
  • 5.3 结果与讨论
  • 5.4 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 致谢

    • 相关论文文献

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