Cu-Mn-Ce复合氧化物催化剂掺杂改性和热稳定性研究

论文摘要

催化燃烧是一种有效的消除挥发性有机物废气的技术。目前工业上普遍应用的贵金属催化剂活性高,但价格昂贵、抗毒性差等缺点限制了其更广泛的应用。论文选取了高活性的Cu-Mn-Ce三元复合氧化物催化剂作为研究对象,考察了掺杂贵金属Pt和非贵金属氧化物对复合氧化物的催化活性和热稳定性的影响,得到以下结论：采用溶胶-凝胶法制备了贵金属Pt掺杂的Cu-Mn-Ce催化剂,XRD、BET、H2-TPR、Raman对催化剂进行了表征,并以甲苯催化燃烧为模型反应考察了催化活性。结果表明,Pt掺杂会导致Cu-Mn-Ce晶相结构中出现较多的缺陷位,使表面氧数量增加,增强了催化剂的氧化-还原能力。少量Pt掺杂即可明显地提高催化剂对甲苯的催化燃烧活性和热稳定性。以蜂窝陶瓷为载体原位燃烧技术制备了整体型0.5%Pt掺杂的Cu-Mn-Ce复合氧化物催化剂,发现催化剂对各类有机废气都表现出良好的催化活性和稳定性,特别是对于芳烃类的废气表现出很大程度的优势,其催化性能优于商用Pd催化剂。采用溶胶-凝胶法制备了非贵金属（Zr、Y、Al、Si）掺杂的Cu-Mn-Ce复合氧化物,XRD、BET和H2-TPR对催化剂进行了表征。结果表明,Zr、Y掺杂能够阻止因高温焙烧而引起的Cu-Mn-Ce晶相的烧结,阻止晶格中氧缺陷位浓度的减少,增强催化剂的氧化-还原能力。有效地保持了催化剂的热稳定性,其中Zr和Y等比例混合掺杂表现出最佳的催化活性和热稳定性。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 前言
• 1.2 贵金属催化剂的研究进展
• 1.3 复合氧化物催化剂的研究进展
• 1.3.1 钙钛矿型复合氧化物
• 1.3.2 Cu-Mn复合氧化物催化剂
• 1.3.3 Ce-Mn复合氧化物催化剂
• 1.3.4 其他复合氧化物催化剂
• 1.3.5 复合氧化物催化剂整体化的制备方法
• 1.4 本论文研究主要内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 实验试剂及仪器
• 2.1.1 实验试剂
• 2.1.2 实验仪器
• 2.2 催化剂制备
• 2.3 催化剂活性组分与载体黏结牢固度检测
• 2.4 催化剂表征
• 2.4.1 X射线粉末衍射仪（XRD）
• 2.4.2 比表面积（BET）
• 2-TPR）'>2.4.3 程序升温氢气还原（H₂-TPR）
• 2.5 催化剂活性评价
• 2.6 常用简写和符号的说明
• 第三章 贵金属Pt掺杂对Cu-Mn-Ce复合氧化物催化燃烧性能的影响
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 催化剂制备
• 3.1.2 催化剂表征
• 2-TPR）'>3.1.2.1 程序升温还原（H₂-TPR）
• 3.1.2.2 拉曼光谱（Raman）
• 3.1.3 催化剂活性测试
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 x% Pt-Cu-Mn-Ce催化剂结构性质表征
• 2-TPR表征'>3.2.2 H₂-TPR表征
• 3.2.3 Raman光谱表征
• 3.2.4 催化剂评价
• 3.2.4.1 不同Pt含量的x%Pt-Cu-Mn-Ce-400催化剂的催化燃烧活性
• 3.2.4.2 催化剂的热稳定性测试
• 3.3 本章小结
• 第四章 贵金属掺杂复合氧化物催化剂整体化制备与热稳定性研究
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 催化剂制备
• 4.1.2 催化燃烧性能测试
• 4.2 结果与讨论
• 4.2.1 蜂窝陶瓷型氧化物催化剂的制备参数研究
• 4.2.1.1 Cu-Mn-Ce整体化参数
• 4.2.1.2 0.5% Pt-Cu-Mn-Ce整体化参数
• 4.2.2 蜂窝陶瓷型氧化物催化剂性能对比
• 4.2.2.1 对芳烃类的催化燃烧性能
• 4.2.2.2 对烷烃的催化燃烧性能
• 4.2.2.3 对含氧有机物的催化燃烧性能
• 4.2.2.4 对含氮类有机物的催化燃烧性能
• 4.2.3 蜂窝陶瓷型氧化物催化剂高温焙烧后催化性能比较
• 4.3 小结
• 第五章 非贵金属掺杂对Cu-Mn-Ce复合氧化物催化燃烧性能和热稳定性的影响
• 5.1 实验部分
• 5.1.1 催化剂制备
• 5.1.2 催化剂表征
• 2-TPR）'>5.1.2.1 程序升温还原（H₂-TPR）
• 5.1.3 催化剂活性测试
• 5.2 结果与讨论
• 5.2.1 非贵金属（Zr、Y、Al、Si）掺杂对催化剂活性和结构影响
• 5.2.1.1 非贵金属（Zr、Y、Al、Si）掺杂对催化剂活性的影响
• 5.2.1.2 非贵金属（Zr、Y、Al、Si）掺杂催化剂活结构性质表征
• 2-TPR表征'>5.2.1.3 非贵金属（Zr、Y、Al、Si）掺杂催化剂H₂-TPR表征
• 5.2.2 Zr、Y掺杂量对催化剂活性和结构的影响
• 5.2.2.1 Zr、Y掺杂量对催化剂活性的影响
• 5.2.2.2 Zr、Y掺杂量对催化剂活结构性质的影响表征
• 2-TPR的影响表征'>5.2.2.3 Zr、Y掺杂量对催化剂H₂-TPR的影响表征
• 5.2.3 Zr、Y混合掺杂催化剂活性和结构的影响
• 5.2.3.1 Zr、Y混合掺杂催化剂的活性
• 5.2.3.2 Zr、Y混合掺杂催化剂结构性质表征
• 5.2.3.3 Zr、Y混合掺杂催化剂H2-TPR表征
• 5.3 本章小结
• 第六章 结论与展望
• 6.1 结论
• 6.2 展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士期间发表的论文