吡啶碱合成工艺研究

论文摘要

介绍了吡啶碱类化合物在医药、农药、香料、橡胶和染料等领域的应用,综述了国内外吡啶碱类化合物的合成方法,重点研究了以ZSM-5沸石为催化剂醛氨缩合合成吡啶碱的工艺。 ZSM-5分子筛催化剂是一种具有较强催化活性的醛氨缩合催化剂,具有反应条件温和、择形选择性高和副产物较少等优点。利用氨水和乙二胺等为模板剂合成了ZSM-5沸石分子筛,研究了合成温度和时间对分子筛合成的影响。实验结果表明,以氨水和乙二胺为模板剂都可以合成出Z5M-5沸石分子筛,合成温度越低,所需时间越长。以离子交换的方式制备了Ni-ZSM-5和Pb-ZSM-5等催化剂,同时以XRD和IR为手段,对分别以氨水和乙二胺为模板剂合成的ZSM-5沸石分子筛的结构进行了比较。 研究了ZSM-5分子筛催化剂上的醛氨缩合反应,考察了反应温度、原料配比（甲醛/乙醛和氨/原料,摩尔比）、反应时间等因素对醛氨缩合反应的影响,系统地研究了醛氨缩合反应的规律,优化了反应条件。在温度480℃、常压、甲醛/乙醛为1/1、氨/醛值为3和反应时间3h的条件下,反应对吡啶碱的选择性较高,吡啶碱的收率可达70%以上。

论文目录

• 1 绪论
• 1.1 吡啶碱简介
• 1.2 吡啶碱的生产工艺介绍
• 1.2.1 分离法
• 1.2.2 合成法
• 1.3 国外的生产开发现状
• 1.3.1 醛（酮）—氨法制备吡啶碱的工艺简介
• 1.3.2 催化剂的制备与性能
• 1.4 国内的生产开发现状
• 1.5 本文的研究背景及意义
• 1.6 本文的主要研究内容
• 2 ZSM-5分子筛的制备工艺研究
• 2.1 ZSM-5分子筛简介
• 2.1.1 ZSM-5分子筛的结构特点
• 2.1.2 ZSM-5分子筛的应用
• 2.1.3 ZSM-5分子筛的改性
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验材料
• 2.2.2 主要仪器
• 2.2.3 催化剂的合成
• 2.2.4 催化剂的结构表征
• 2.2.5 催化剂的硅铝比的测定
• 2.2.6 催化剂的成型
• 2.3 实验结果与分析
• 2.3.1 模板剂对合成ZSM-5沸石的影响
• 2.3.2 配料比对合成ZSM-5沸石的影响
• 2.3.3 反应温度对合成ZSM-5沸石的影响
• 2.3.4 晶化时间对合成ZSM-5沸石的影响
• 2.3.5 晶种对合成ZSM-5沸石的影响
• 2.3.6 焙烧温度对ZSM-5沸石结构和表面酸性的影响
• 2.3.7 金属离子改性对ZSM-5沸石结构的影响
• 2.4 原料配比对催化剂硅铝比的影响
• 2.5 催化剂的成型工艺
• 2.6 本章小结
• 3 吡啶合成工艺的探讨
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 实验试剂
• 3.1.2 主要仪器
• 3.1.3 实验原理
• 3.1.4 实验方法
• 3.1.5 产品分析
• 3.2 实验结果与分析
• 3.2.1 反应温度对收率的影响
• 3.2.2 物料配比对收率的影响
• 3.2.3 反应时间对收率的影响
• 3.2.4 停留时间对收率的影响
• 3.2.5 催化剂对收率的影响
• 3.3 本章小结
• 4 最优化工艺条件的确立
• 4.1 正交表的因素—水平设计
• 4.2 实验结果与讨论
• 4.2.1 各因素对吡啶收率的影响
• 4.2.2 各因素对3-甲基吡啶收率的影响
• 4.2.3 各因素对总收率的影响
• 4.3 本章小结
• 4 结论
• 致谢
• 参考文献
• 附录